TiO_2单晶薄膜的制备及其能带结构的调控与表征

TiO_2单晶薄膜的制备及其能带结构的调控与表征TiO_2单晶薄膜的制备及其能带结构的调控与表征二氧化钛(TiO2)作为一种重要的光催化材料而被广泛地研究。然而,由于TiO2的本征带隙宽度较大(>3eV),只能吸收太阳光谱中只占5%的紫外光。为了使TiO2能吸收并利用可见光,理论和实验研究表明掺杂杂质原子对其能带结构进行调控是一种常见而有效的方法。但到目前为止,对具体的掺杂构型及其电子性质还缺乏研究。此外,虽然TiO2电子能带结构的表征测量对于理解TiO2表面光催化机理、指导提高Ti02表面光催化活性非常重要,但已报道的价带电子能带结构的实验结果是粗略的,...

TiO_2单晶薄膜的制备及其能带结构的调控与表征二氧化钛(TiO2)作为一种重要的光催化材料而被广泛地研究。然而,由于TiO2的本征带隙宽度较大(>3eV),只能吸收太阳光谱中只占5%的紫外光。为了使TiO2能吸收并利用可见光,理论和实验研究表明掺杂杂质原子对其能带结构进行调控是一种常见而有效的方法。但到目前为止,对具体的掺杂构型及其电子性质还缺乏研究。此外,虽然TiO2电子能带结构的表征测量对于理解TiO2表面光催化机理、指导提高Ti02表面光催化活性非常重要,但已报道的价带电子能带结构的实验结果是粗略的,而对费米面附近紫外光辐照诱导的电子态的理解也存在争议。因此,本论文主要针对以下几个方面进行研究:Cr-N共掺杂TiO2中具体掺杂构型及其电子态对带隙减小的影响;获得更清晰的TiO2价带电子能带结构:TiO2表面紫外光辐照诱导的电子态。第一章、介绍了本论文研究中主要的研究体系和实验方法。其中包括TiO2的应用、晶体结构及其电子结构:脉冲激光沉积(PLD)样品制备技术、扫描隧道显微镜(STM)表面结构表征与扫描隧道谱(STS)谱学技术,以及元素组分与电子能带结构表征的光电子能谱技术。在介绍各种实验方法时,对其在TiO2研究方面的应用也作了相应的介绍。第二章、介绍了我们自行搭建的PLD-STM-ARPES超高真空联用系统,其中包括系统构成及其性能测试。这套联用系统可以实现原位的样品制备、实空间表面形貌与结构表征及倒空间电子能带结构表征,为更好地开发新材料并研究它的性质奠定了基础。第三章、我们通过PLD的方法生长制备了Cr-N共掺杂的金红石相(rutile)TiO2(110)单晶薄膜,测得其带隙为1.9eV,进入到了可见光区域。利用STM表征发现该样品表面新具有两种可辨识的缺陷结构(花生形和蝴蝶形),而且在表面不同位点上采集的STS谱结果表明这种共掺杂结构对TiO2表面电子结构的调控具有非局域性,结合理论计算和模拟对掺杂构型和电子态起源给出了合理的解释。第四章、利用ARPES对锐钛矿相(anatase)TiO2(001)单晶薄膜和rutileTiO2(110)单晶表面的电子能带结构进行了表征,获得了清晰的价带电子结构信息,该测量结果与理论计算结果较为吻合,为从电子学性质方面理解和改善TiO2的光催化性能提供了重要的参考作用。此外,我们还用氦灯光源和同步辐射光源对anataseTiO2(001)表面光诱导产生的表面电子态进行了深入研究,通过使用不同偏振、不同能量的同步辐射光获得了费米面附近的三维(kx-ky-kz)能带结构图。

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