钌基氨合成催化剂的研究
钌基氨合成催化剂的研究
王晓南 霍超朱虹刘化章
(浙江工业大学催化研究所、浙江省多项催化重点实验室，杭州市310014)
钌基氨催化剂被看成是继熔铁催化剂以来的第二代氨合成催化剂(国际上有关钉基氨催 化剂的研究十分活跃”。}。钌基氨催化剂的主要优点是低温低压下活性高，是低温低压下合成 氨的理想催化剂。1979年英国石油公司(BP)和美国Kellogg公司(KLG)合作f_I(联合 开发钉基氨催化剂及其工艺(KAAP)，经过多年的努力已经在加拿大Ocelot制氨公司的氨 厂实现工业化。国内有关单位开展了此方面的研究。
为了追踪国际前沿，作者在几年前开始了钉基催化剂的研究(经多年的努力(在钉基催 化剂的载体、促进荆、制备
方法
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等进行了初步的探讨，得到了令人满意的结果。 1(实验部分 催化剂的制各采用分部浸渍法，将一定量的RuCIj水溶液与处理后的活性炭载
转蒸发仪30?击水(110?干燥(在200?H2气氛中还原(然后与一定量的体共浸渍(旋
Ba(NO。):、KNO， 水溶液共浸溃(30?去水，110"12干燥(活性
评价
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在连续流动反应器中
m1( 进行，催化剂用量2 反应温度375?,450?(反应压力5,1sMPa(反应气组成如75,(N2为2日j6。
2(实验结果和讨论
初步实验结果与文献值和熔铁催化剂zA_5的比较结果见表1
表1 催化剂活性比较
7(0913(08 5(0 400ZA一5(Fe)
22(6012(83 7(0 425
11(98 42(52
13(?15(09
19(23 16(03 】0(O 425
91(6718(17 425 15(0
37(6823(40
耄蓥粼勰一
从上述结果可以看出;本研究的钉催化剂与文献值相比，有了较大提高(倒如5 MPa(420
?(425?)，文献的反应速率为4D(69 retool,gent(h，而本研究已达142(22 mmol,gcal(b(
钉催化荆的活性(出口氨浓度)已超过最好的eeglt彻jZA -5(倒如，7 MPa，400?下。钉
催化剂在20000h。„下出0氟浓度选15(49,比ZA-5高3(51,，反应速率剐高4(15倍(在15 MPa的高压条件下，出121氨浓度比ZA-5高5(14,(相对活性提高28(29,(BP-
公司所拉锖的钉催化j阿技术指标是在95 I《g,cml时出口氨浓度选21,,23,阁，但Kellogg
投有说 明空速、惰性气体古量等(奉研究在10MPa，400?，空速为10000 h(1时。出口氨浓度已 运23(7,，已超过BP-Kellogg公司的数据(t述结果比目前所见到的田内外文献报
据都要高(另外在对催化卉寸的母体，促进荆。各组分的漫渍次序辱对催化活性影响的道的数
研究中 发现，授渍次序对括性有一定影响(其中以Ba?=Ru-I(JA(C的漫溃次序为最佳i同对，载体 活性炭的性质、来源以及前处理方法对催化活性影响根大;在对备组分的漫渍量研究中发现 以括性碳为载体时钉的量佳漫溃量为8,(见圈1)(此时催化活性最大l此外促进剂藏金
与钉的摩尔比为10时。促进效果量好(见圈2)( 属
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