丙烷催化脱氢制丙烯工艺分析

2010年12月 炼油技术与工程 PETROLEUMREFINERYENGINEERING 第40卷第l2期 丙烷催化脱氢制丙烯工艺分析 盖希坤1 田原宇2夏道宏1 1．中国石油大学(华东)(山东省青岛市266555) 2．山东科技大学(山东省青岛市266510) 摘要：为满足国内外市场对丙烯日益增长的需求．开发适合增产丙烯的技术愈发迫切。其中丙烷脱氧技术由 于收率高倍受关注。对比已经成熟的五种丙烷催化脱氢生产丙烯工艺，从工程的角度，对不同工艺从操作方式、供 热方式、反应物的稀释、操作条件、反应器、催化剂、能耗和周定投资等不同方面进行对比分析，指出了各种[艺的优 点和不足。并提出结合流化床反应器的特点采用铬系催化剂并在催化剂耐磨强度上有所突破将成为重点发展方向。 关键词：丙烷丙烯脱氢工艺 丙烯是一种重要的有机化工原料，用于生产 聚丙烯、丙烯腈、丁醇、辛醇、环氧丙烷、异丙醇等 产品⋯。目前，丙烯的供应主要来自于石脑油裂 解制乙烯和石油催化裂化过程的副产品，世界上 有66％的丙烯来自烃类蒸汽裂解制乙烯装置， 32％来自炼油厂催化裂化装置，少量由丙烷脱氢 和其它的烯烃转化和裂化反应得到【2J。随着对 丙烯需求量的日益增加，开发扩大丙烯来源的生 产工艺成为研究热点，其中丙烷脱氢制丙烯工艺 最受关注。 丙烷脱氢制丙烯的技术主要包括丙烷催化脱 氢技术、丙烷氧化脱氢、丙烷在膜反应器中脱氢以 及丙烷脱氖与水煤气逆变换反应技术。其中，丙 烷氧化脱氢反应放热且反应温度低，对解决能耗 问题有重要意义，但是，很容易发生丙烷的完全氧 化反应导致丙烯选择性降低∞剖。丙烷在膜反应 器中脱氢可以突破反应动力学平衡的限制，且保 持催化剂高活性和反应选择性，但膜反应器还存 在许多问题需要解决，比如：如何制备高通量、高 选择性的无机膜，吸热与放热反应中的传热和传 质，膜反应器中催化剂的失活和膜孔阻塞等【7-lo】。 丙烷脱氢与水煤气逆变换反应技术打破了丙烷脱 氢制丙烯的热力学平衡限制，有呵能获得更高的 烯烃选择性，但至今尚未研制出一种高活性的催 化剂能够满足工业化 要求 对教师党员的评价套管和固井爆破片与爆破装置仓库管理基本要求三甲医院都需要复审吗 011-13]。前三种技术优 点突出，但都处于实验室研究阶段，短期内难以实 现工业化，而丙烷催化脱氢工艺在国外已有成功 的工业化实例，因此，积极开发丙烷催化脱氢工艺 符合我国的国情。本文详细介绍了国外已成熟的 各种丙烷催化脱氢工艺，并且从操作方式、供热方 式、反应物的稀释、操作条件、反应器、催化剂、能 耗和固定投资等方面对各工艺进行全面的对比 分析。 1 丙烷催化脱氢工艺 目前，世界范围内已实现工业化的工艺有 UOP公司的Oleflex工艺、鲁姆斯公司的Catofin 工艺、德国林德公司开发的Linde工艺、菲利浦石 油公司的Star工艺、俄罗斯雅罗斯拉夫尔研究院与 意大利Snamprogetti工程公司联合开发的FBD-3 工艺。 1．1 Catofin工艺 Carotin工艺流程如图1。新鲜丙烷与循环丙 烷经混合换热，然后经过进料加热器被加热至 300～400oC，在装有催化剂的反应器内反应，后 经过换热压缩和分离等过程，其中产品烯烃与压 缩段来的液体混合，经过稳定处理送到烯烃回收 装置，未转化的原料烷烃循环返回到脱氢反应器。 该工艺采用循环绝热固定床反应器，每个反应器 循环一次所需的操作时间为15—30vain，整个装 置连续操作，工序包括一个反应周期、反应器切 换、催化剂再生循环进行，反应、再生、吹扫过程 收稿开j朝：2010-09—06。 作者简介：盖希坤，化学工程与技术专业博士研究生。联系 电话：13553068285，E·mail：g目6xikun@163．tom 万方数据 一28一 炼油技术与工程 2010年第40卷 同时进行。 为提高丙烯选择性和丙烷转化率，脱氢过程 采用负压操作，在反应压力约0．05MPa甚至是微 负压、550—620oC温度下操作，生成的丙烯选择 性为90％左右，单程转化率为55％一60％。 图1 Catofin工艺流程示意 Fig．1Catofinprocesschart l—热交换器；2一蒸汽发生器；3一进料加热器； 4一吹扫段反应器；5一加工段反应器；6一冷却器； 7一产品压缩机；8一空气冷却器；9一闪蒸罐；10一干燥器； 11--冷箱；12～气化器；13一空气加热器；14一再生段反应器 1．2 Oleflex工艺 Oleflex工艺流程如图2。Oleflex工艺采用移 动床反应器，反应所需热量由反应各步间的温差 再经加热后提供。整个工艺包括三个工序：反应、 催化剂再生和产品分离。丙烷经前期处理后与富 氢循环气流混合进入依次串联的四个反应器参与 反应，在反应过程中，气体带动催化剂依次经过各 个反应器，然后进入催化剂再生装置，再生后，又 通过气动输送，返回第一个反应器，如此循环。 图2 Oleflex工艺流程示意 Fig．2Oleflexprocesschart l一反应器；2一cCR装置；3--N缩机；4一干燥器；5一冷箱； 6一透平膨胀机；7一分离器；8～分馏装置；9一中间加热器 在反应温度550—600℃，反应压力大于0．1 MPa条件下，生成丙烯的选择性为84％，丙烷单 程转化率达到35％一40％。 1．3 Linde工艺 Linde工艺流程如图3。Linde工艺采用顶烧 转化炉型反应器，反应器由炉内许多根装有催化 剂的反应管组成，反应过程几乎在等温条件下进 行。一组反应器一般包括三台，其中两台在运转， 一台在再生，单个系列反应器尺寸由装置处理量 决定，装置处理量可在50—250kt／a内变化，超过 250kt／a就需要两套并列的反应器系列。原料气 丙烷经过反应器后，反应段产物经过压缩和干燥， 然后进入分馏塔，塔底分离出极少量C。及以上组 分，并从该塔侧线抽出C，馏分直接进入丙烷／丙 烯分离塔，分离出丙烯，未反应丙烷再循环回到反 应段。 再生中 H：空气 排放 图3 Linde工艺流程示意 Fig．3Lindeprocesschart l一加热器；2—换热器；3一压缩机； 4～分离塔；5一吸收塔；6一反应器 Linde工艺在温度不超过丙烷的热裂化限界 温度620℃时，丙烷的单程转化率达到50％，丙 烯选择性最高达到93％。 1．4 Star工艺 Star工艺流程如图4所示。 原料经蒸汽稀释后，先预热，然后进入一组并 联的多相固定床反应器，每个反应器有许多根催 化剂填充管，反应器操作是循环的，每个反应器可 切换去进行催化剂再生。蒸汽主要用于稀释原 料，保持反应器内总压力不变，降低烃和氢的分 压，增加转化率，另外，还可以提供反应所需热量， 抑制结焦。 Star工艺在反应温度480—620℃、反应压力 304-709kPa、流体空速0．5—10h一、烷烃量(稀释 空气量)为l：(2—10)(摩尔比)条件下，丙烷单程 转化率为30％一加％，丙烯选择性为80％一90％。 万方数据 第12期 盖希坤等．丙烷催化脱氢制丙烯工艺分析 一29一 图4 Star工艺流程示意 Fig．4Starprocesschart l一反应炉；2～蒸汽；3一锅炉给水；4一烟囱；5一烟道气；6一蒸汽； 7一产品压缩机；8—燃料气；9一氢气；10一冷箱；1l一干燥器； 12一闪蒸罐；13一空气冷却器；14一去高压锅炉的锅炉给水； 15一丙烷分离塔 1．5 FBD-3工艺 FBD-3工艺流程如图5。 丙烷 型Lp0p J 图5 FBD-3工艺流程示意 Fig．5FBD-3processchart I一原料气化器；2一换热器；3一反应器；4一压缩机；5～过滤器； 6一再生器；7一热交换器；8一冷却器；9一分离器；lO一干燥器； 1l～再生空气；12一空气压缩机；13一烟囱；14一烟道气过滤器； 15一冷箱；16一烟道气；17一轻组分；18一脱丙烷塔 该工艺的核心是反应．再生系统，采用类似于 Ⅳ型催化裂化双器流化床反应技术。反应再生系 统简要流程如下：丙烷与来自烯烃分离装置的循 环烃类混合，然后经反应器出料预热后，经过分布 器从催化床层的底部进入反应工序，在流化床内 充分反应后，用高效旋风分离器除去反应产物中 夹带的催化剂粉末，再经洗涤系统除去粉尘，最后 进入压缩和分离工序，从氢气和副产物中分离出 C，组分，催化剂通过输送管连续地在反应工序和 再生器之间循环，催化剂通过再生器烧掉沉积在 表面的少量结焦而恢复活性，再生器产生的热量 被催化剂带至反应工序释放。 FBD-3工艺在反应温度580—630℃，反应压 力118—147kPa条件下，丙烷单程转化率为 40％，丙烯选择性为80％。 2丙烷催化脱氢工艺的现状分析 2．1 操作方式 丙烷催化脱氢各工艺的操作方式分为间歇式 和连续式。其中，Oleflex工艺和FBD-3工艺属于 连续式操作，Catofin工艺、Linde工艺和Star工艺 属于间歇式操作。 连续式操作在反应性能上要比间歇式操作优 越。连续式操作，无论是移动床还是流化床反应 器，都能够保持反应均匀稳定，催化剂的活性和反 应温度不随反应时间的推移而改变，这样可以保 证产品组成始终恒定。从装置结构上，连续式操 作省去了周期性切换操作所必需的大型阀门和相 关的自动化控制系统，只需要将一些小型控制阀 门安装在再生器管路上，极大程度上减少了操作 人员和维修人员的工作量。另外，从安全角度上 讲，间歇式操作必须周期性地进行反应器的切换， 所以，装置设计的安全系数要求比较高，否则难以 经受中间催化剂反应一再生系统的切换操作中产 生的应力变化。连续式操作也有其不可避免的缺 点，如对催化剂的要求比较高，需要催化剂具有较 强的抗烧结能力和抗磨损能力。 2．2供热方式 这五种工艺的供热方式分两种：内加热式和 外加热式。Oleflex工艺、Catofin工艺和FBD．3工 艺采用内加热式供热，而Star工艺和Linde工艺 则是采用外加热式供热。Oleflex工艺是通过加 热反应段的原料气和稀释氢气来提供热量，而且 由于多个反应器串联需要进行级间加热。Catofin 工艺和FBD-3工艺利用了再生催化剂时被加热 的催化剂的显热，以及烧焦过程放出的热量。 Star工艺和Linde工艺都是采用顶烧转化炉通过 管间的燃烧气流间接给管式反应器进行加热。 内加热式供热过程中，固定床和移动床反应 器内，随着反应的进行，反应温度沿催化剂床层剖 面不断下降，造成反应控制不够稳定，而且Oleflex 工艺级间的数次加热很容易产生原料气的热解， 降低选择性。但是，FBD-3工艺由于采用了流化 床工艺，反应器整个床层都保持等温状态，出口温 万方数据 一30一 炼油技术与工程 2010年第40卷 度也很高，这就使流出物能够更有效的与原料进 行换热，省去了预热原料所需要的直接加热炉，从 而节约了投资和操作费用。采用外加热式供热方 式，反应所需热量由安装在加热炉燃烧室顶板上 的烧嘴喷出的燃烧气流提供。烧嘴的设计使热流 在炉内的分布与反应器中进行的反应状况相匹 配，保证了在靠近催化剂床层顶部，由于反应刚开 始，反应物浓度高，反应进行得最快，提供的热量 亦最多，而在催化剂床层出口处(反应管底部)， 反应几乎已进行完毕，烟气和管壁温度为最低。 通过仔细设计管式炉，可使过程物流在整个反应 过程中，在很接近等温的条件下进行，从而大大改 善了产品的选择性。 2．3反应物的稀释 五种工艺中，只有Oleflex工艺采用氢气稀 释，Star工艺采用蒸汽稀释。无论是采用氢气还 是蒸汽作稀释剂，都有共同的优点：(1)能够降低 原料烃类的分压，有利于提高反应物的转化率； (2)稀释剂在反应中能起到热载体的作用；(3)能 够维持催化剂的稳定性，抑制催化剂上的结炭反 应，在其他相同条件下，未加稀释剂的工艺的催化 剂的结炭速率是加入稀释剂的工艺的20倍左右。 但是，用氢气作稀释剂，由于氢气本身就是该反应 的一种产物，因此，对反应是不利的，而且同时也 增加了下游压缩、分离系统的能耗。用蒸汽作稀 释剂，降低了反应过程潜热效率。另外，无论是采 用何种稀释剂都增加了工艺的能耗和操作费用。 2．4操作条件 丙烷催化脱氢是一强吸热反应，且反应后体 积增大，因此高温、低压有利于反应的进行。温度 高有助于提高反应的转化率，减少反应物的循环 量，降低装置和运转费用，但是温度过高会导致反 应物裂解和加快催化剂结焦，降低了选择性和催 化剂活性，所以，实际的操作温度不能很高。根据 文献介绍¨引，这五种工艺的操作温度也是差不多 的，但是压力相差很大。Catofin工艺是采用负压 操作，其余四种工艺都采用接近常压的条件下反 应。Catofin工艺在负压条件下进行反应，转化率 较高，单程转化率接近60％，但是这也使得下游 产品的分离回收系统的压缩机的压缩比增大，导 致能量消耗增大。另外，负压操作也带来了安全 隐患。正压条件下，虽然转化率略低，但是原料体 积流率比较低，设备管线的尺寸也减少，从而节省 了投资费用，减少了下游压缩机操作的压缩比，同 时，操作也比较安全。 2．5反应器 Catofin工艺、Linde工艺和Star工艺采用固 定床反应器，Oleflex工艺采用移动床反应器， FBD-3工艺采用流化床反应器。 丙烷催化脱氢制丙烯反应不可避免地会引起 催化剂表面结焦。所以，采用固定床反应器就不 得不频繁切换，这既降低了热利用率又使系统复 杂化；固定床反应器也有它的优点，比如催化剂用 量少且无磨损。移动床反应器操作连续，负荷均 匀，但是，温度难以控制，影响了转化率，级间加热 的方式如果控制不好，对选择性影响很大，与之配 套的贵金属催化剂成本太高，也影响了该工艺的 竞争性。流化床反应器工艺连续，传热效率高，传 热过程几乎瞬间完成，转化率稳定，能够均匀地控 制床层温度，提高了选择性，存在的不足是催化剂 磨损大。所以，结合以上分析，在新工艺开发过程 中，如果能解决催化剂的磨损问题，采用流化床反 应器将是一个重点研究方向。 2．6催化剂 丙烷催化脱氢催化剂分两类：铂系催化剂和 铬系催化剂。Oleflex工艺和Star工艺是采用铂 系催化剂，Catofin工艺、Linde工艺和FBD-3工艺 采用铬系催化剂。 Oleflex工艺采用铂基催化剂，金属锡和碱金 属钾或锂作助剂，球形1一Al：03作担体；在催化剂 中，以元素计的铂含鼍占催化剂总量的0．01％～ 2％；金属锡质量分数为0．1％一1％，锡与铂物质 的量比为l：l一6：1；碱金属钾或锂(以元素计)质 量分数为0．2％一2．5％。催化剂周期2—7d，寿 命2-2．5a。 Star工艺采用载有贵金属铂／锡合金的铝酸 锌尖晶石催化剂，催化剂中各组分的含量以质量 分数计，铝酸锌为80％～98％，铂为0．05％～ 5％，锡(以氧化物形式存在)为0．1％一5％。催 化剂周期8h，总寿命1～2a。 Catofin工艺选择的催化剂为活性铝小球上 浸有18％一20％的铬，担体为y或a型Al：O，，催 化剂中加入助剂Na20以质量分数计为0．25％一 0．45％。催化剂周期15—30rain，寿命2a。 Linde工艺使用了Cr203／A1203催化剂，催化 剂中还加有其它活性助剂，如碱或碱土金属化合 万方数据 第12期 盖希坤等．丙烷催化脱氢制丙烯工艺分析 一3l一 物及元素周期表中58～7l号元素的化合物。催 化剂的组成及质量分数如下：A1：O，为72．1％， Cr203为25％，Zr02为0．9％，K20为2％。催化 剂的循环周期9h。 FBD-3工艺催化剂为负载于A1：03上的 Cr20，，并且含有助剂。催化剂各组分的含量以质 量分数计，Si02为0．5％一3％，K：0为0．5％一 3％，Cr203为10％一25％，其余为A1203。催化剂 呈小球状，颗粒尺寸(直径)小于0．1mm，具有良 好的流化特性和抗磨蚀性能。 由于催化剂涉及到保密性信息，所查的有关 催化剂的信息尚不能肯定就是该工艺真正使用的 催化剂。但无论铬系催化剂还是铂系催化剂，寿 命都在2a左右，只是操作周期上有所不同。铂 系催化剂具有高活性、高选择性、低磨损率的显著 特点，它能够抗烯烃、含氧化合物和一定数量的 硫，而且铂系催化剂热稳定性好，可以在苛刻条件 下催化反应。但是．铂系催化剂价格昂贵，而且传 统的负载型催化剂的制备方法很难控制金属离子 的分散度、粒径分布以及表面形貌等微观结构，因 而，性能不够稳定。铬系催化剂价格非常便宜，且 无催化剂损失，对低碳烷烃的脱氢具有良好的活 性且该催化剂对原料中杂质的要求比较低，有较 强的抗中毒能力，能抗烯烃、含氧化合物，但不抗 重金属。此类催化剂容易积炭失活，稳定性比较 差，而且由于铬污染环境，导致使用受到限制。 2．7能耗和固定投资 由于各个工艺都在继续改善中，并且不同的 建设地点的投资差别很大，所以很难对不同工艺 的能耗指标和投资金额进行平行对比。能耗方 面，从供热方式上，内加热的能耗要低于外加热， 另外，采用负压操作，采用稀释剂，间歇操作的吹 扫氮气，多个反应器轮换操作，产品回收的加压操 作等都是很主要的能耗指标。投资方面，除去建 设地点的不同对投资费用的影响，Catofin工艺和 FBD-3工艺的相对于其它工艺还是比较低的。 3结论 随着全球范围内对丙烯需求鼍的增长，开发 新型丙烷脱氢技术迫在眉睫。结合我国实际情 况，在短期内实现丙烷脱氢制丙烯生产的工业化， 最好的途径就是采用丙烷催化脱氢工艺。但是， 国外成熟的催化脱氢技术，技术投资和转让费极 高，以350kt／a丙烷脱氢制丙烯装置为例，要投资 20×108RMB￥，这还不包括技术转让费1．5× 108RMB￥【l引，如此高额的产前费用严重阻碍了 国内丙烷催化脱氢工业的发展，因此，开发出具有 自主知识产权的生产工艺以及与之配套的高活性 催化剂是当前丙烷脱氢制丙烯工作的莺点。 通过对丙烷催化脱氢各工艺的对比分析可以 得出结论：工艺上，采用流化床反应器叮以实现反 应．再生的连续操作，并且反应温度均匀稳定，能耗 低，投资少，是一个比较理想的选择，但是存在催化 剂磨损比较严重的问题，可以考虑在催化剂表面覆 盖一层耐磨物质增加催化剂的耐磨性。催化剂的 选择上，铬系催化剂单程转化率高，虽然存在结焦 失活快的缺点，但是据有关文献报道，在加入碱金属 等助剂后，其稳定性显著提高，再加上价格上的优 势，铬系催化剂拥有更广阔的市场前景。 参考文献 [1]陈建九，史海英，汪泳．丙烷脱氢制丙烯工艺技术[J]．精细石 油化工进展，2000。l(10)：23-28． [2]赵金立．增产丙烯的技术及其进展[J]．炼油技术与工程， 2004，34(4)：1-4． [3]王海南，王虹．丙烷氧化脱氧制丙烯催化剂研究进展[J]．天 然气化工，2003，28(6)：25—29． [4]ArpentinierP．Thetechnologyofcatalyticoxidations，Ed．Tech— nip，Paris，2001． 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offluidized—bedreactorandimprovementofcatalyst’sattritionresistance． 、 KeyWords：propane，propylene，dehydrogenationprocess {／P、!／萱q，?、!／：0，}迫／}迂／}、!／；、!／p芒／}{／?、!／}{／}芒，}、!／}迂／，芒／≯●／}J／}—／}J／^￡，：＼}，=、}乍、!唁q■2Jy}!／}芒／}{／}d／}d／}{／}d／}d／}迂／}d／}迂／}d／}d／}{／；d／≯也／}迂疗 中国石化石油化工信息学会图 书 关于书的成语关于读书的排比句社区图书漂流公约怎么写关于读书的小报汉书pdf 馆分会 第十七届学术年会在西安召开 中国石化石油化工信息学会图书馆分会第十七届学 术年会日前在西安举行。本次年会以企业信息化建设、 企业传统图书馆面临的挑战及如何正确面对和认识图书 情报业自动化、网络化、数字化发展趋势为主要议题，探 讨了石化企业图书情报未来的发展方向。本次年会上， 来自河南油田和抚顺石化研究院等单位的代表进行了技 术交流，对获奖单位和代表颁发了荣誉证书，同时，清华 同方、维普、书生、EPS、新东方等数据和资源供应商各自 介绍了他们的新产品及在资源建设、资源整合、信息服 务、平台建设与检索、跟踪服务、定题服务、个性化服务等 方面的应用作了详尽说明。会议气氛活跃，热烈而隆重。 (固巧芬供稿) 中国石化延迟焦化情报站信息员会议在上海召开 为适应中国石化“延迟焦化年”工作要求，积极开展 新技术的情报交流，推进延迟焦化新技术新设备的应用， 中国石化延迟焦化情报站于10月16—20日在上海召开 了“2010年延迟焦化情报站联络员信息员会议”。本次会 议由华东理工大学化学工程联合国家重点实验室和绿色 高效过程装备与节能教育部工程研究中心主办、中国石 化延迟焦化情报站和中国石油焦化协会联办，会议有40 余家单位的近80名代表参加。 自2000年上海石化“一炉两塔”100Mt／a延迟焦化 装置建成投产至今已过去了十个春秋，在过去的十年中， 由于原油特别是劣质原油加工量快速增长，人们更加关 注延迟焦化技术，也使延迟焦化在加工规模、原料的适应 性、工艺及设备的先进性、节能减排和安全环保等方面都 得到了突飞猛进的发展。在延迟焦化发展到十年这个特 殊时刻，开展此次会议，总结了延迟焦化过去十年的发展 和新技术的应用状况，探讨了延迟焦化未来发展之路。 该会议收到了大量论文，并出版了论文集《延迟焦化生产 技术进展》，对提升延迟焦化技术水平、进一步降低能耗 和减少环境污染将起到一定的借鉴作用。 (同巧芬供稿) 万方数据 丙烷催化脱氢制丙烯工艺分析 作者： 盖希坤， 田原宇， 夏道宏， Gai Xikun， Tian Yuanyu， Xia Daohong 作者单位： 盖希坤,夏道宏,Gai Xikun,Xia Daohong(中国石油大学(华东),山东省青岛市,266555)， 田 原宇,Tian Yuanyu(山东科技大学,山东省青岛市,266510) 刊名： 炼油技术与工程 英文刊名： PETROLEUM REFINERY ENGINEERING 年，卷(期)： 2010,40(12) 参考文献(15条) 1.Weyten H;Luyten J;Keizer K Membrane performance:the key issues for dehydrogenation reactions in a catalytic membrane reactor[外文期刊] 2000 2.Chang Jongsan;Roh Hyunseog;M in Seok Park Propane dehydrogenation over a hydrogen permselective membrane reactor 2002(05) 3.许艺 丙烷脱氧制丙烯经济及技术分析[期刊论文]-化工行情 2003(03) 4.白尔铮;胡云光 四种增产丙烯催化工艺的技术经济比较[期刊论文]-工业催化 2003(05) 5.上官荣昌;葛欣;邹琥 二氧化碳氧化丙烷制丙烯催化反应的研究[期刊论文]-催化学报 1999(05) 6.Macho V;Kralik M;Jurecekova E The oxidative dehydrogenation of alkanes C1～ C4 by carbon dioxide 1997(03) 7.葛欣;沈俭一 丙烷脱氢与逆水煤气变换耦合制丙烯反应的研究进展[期刊论文]-天然气化工 2001(03) 8.Yilma Yildirim;Edward Cobina;Ronald Hughes An 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