纳米 Ｃｕ２Ｏ光催化氧化降解甲基橙的实验研究

书 关于书的成语关于读书的排比句社区图书漂流公约怎么写关于读书的小报汉书pdf 书书 ２００９年３月 第１７卷 第３期　　　　　　　　　　　　　 工 业 催 化 ＩＮＤＵＳＴＲＩＡＬＣＡＴＡＬＹＳＩＳ　　　　　　　　　　　　　　 Ｍａｒｃｈ２００９ Ｖｏｌ．１７　Ｎｏ．３ 环境保护与催化 收稿日期：２００８－０６－２６　　 作者简介：苏晓艳，１９７９年生，女，甘肃省定西市人，在读硕士研究生，研究方向为废水处理。 通讯联系人：肖举强。 纳米 Ｃｕ２Ｏ光催化氧化降解甲基橙的实验研究 苏晓艳 ，肖举强 （兰州交通大学环境与市政工程学院，甘肃 兰州 ７３００７０） 摘　要：采用２５０Ｗ的金属卤化物灯为光源，在自制纳米 Ｃｕ２Ｏ粉末悬浮体系中，以甲基橙为降解 对象，研究了影响甲基橙光催化降解的各种因素，确定了最佳反应条件。结果表明，甲基橙溶液质 量浓度为１０ｍｇ·Ｌ－１、Ｃｕ２Ｏ加入量为３ｇ·Ｌ －１和ｐＨ为５时，甲基橙降解率可达９４．５８％，添加少 量３０％Ｈ２Ｏ２可提高甲基橙降解率，其最佳投加量为１５ｍＬ。 关键词：催化化学；纳米Ｃｕ２Ｏ；甲基橙；光催化降解 中图分类号：ＴＱ０３４；ＴＢ３８３；Ｘ７０３　　文献标识码：Ａ　　文章编号：１００８１１４３（２００９）０３００７１０４ ＰｈｏｔｏｃａｔａｌｙｔｉｃｄｅｇｒａｄａｔｉｏｎｏｆｍｅｔｈｙｌｏｒａｎｇｅｏｖｅｒｎａｎｏｐａｒｔｉｃｌｅＣｕ２Ｏ ＳＵＸｉａｏｙａｎ，ＸＩＡＯＪｕｑｉａｎｇ （ＳｃｈｏｏｌｏｆＥｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔａｎｄＭｕｎｉｃｉｐａｌＥｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ，ＬａｎｚｈｏｕＪｉａｏｔｏｎｇＵｎｉｖｅｒｓｉｔｙ，Ｌａｎｚｈｏｕ７３００７０，Ｇａｎｓｕ，Ｃｈｉｎａ） Ａｂｓｔｒａｃｔ：ＰｈｏｔｏｃａｔａｌｙｔｉｃｄｅｇｒａｄａｔｉｏｎｏｆｍｅｔｈｙｌｏｒａｎｇｅｕｓｉｎｇｎａｎｏｐａｒｔｉｃｌｅＣｕ２Ｏａｓｔｈｅｃａｔａｌｙｓｔｗａｓｓｔｕｄ ｉｅｄ．Ｍｅｔｈｙｌｏｒａｎｇｅｄｅｇｒａｄａｔｉｏｎｒａｔｅｏｆ９４．５８％ ｗａｓａｔｔａｉｎｅｄｕｎｄｅｒｔｈｅｏｐｔｉｍａｌｃｏｎｄｉｔｉｏｎａｓｆｏｌｌｏｗｓ： ｍｅｔｈｙｌｏｒａｎｇｅｃｏｎｃｅｎｔｒａｔｉｏｎ１０ｍｇ·Ｌ－１，Ｃｕ２Ｏｄｏｓａｇｅ３ｍｇ·Ｌ －１ａｎｄｐＨ＝５．Ｍｅｔｈｙｌｏｒａｎｇｅｄｅｇｒａｄａｔｉｏｎ ｒａｔｅｗａｓｅｎｈａｎｃｅｄｂｙａｄｄｉｎｇａｓｍａｌｌａｍｏｕｎｔｏｆ３０％Ｈ２Ｏ２，ｗｉｔｈｏｐｔｉｍａｌａｍｏｕｎｔｏｆ３０％Ｈ２Ｏ２ｏｆ１５ｍＬ． Ｋｅｙｗｏｒｄｓ：ｃａｔａｌｙｔｉｃｃｈｅｍｉｓｔｒｙ；ｎａｎｏｐａｒｔｉｃｌｅＣｕ２Ｏ；ｍｅｔｈｙｌｏｒａｎｇｅ；ｐｈｏｔｏｃａｔａｌｙｔｉｃｄｅｇｒａｄａｔｉｏｎ ＣＬＣｎｕｍｂｅｒ：ＴＱ０３４；ＴＢ３８３；Ｘ７０３　　Ｄｏｃｕｍｅｎｔｃｏｄｅ：Ａ　　ＡｒｔｉｃｌｅＩＤ：１００８１１４３（２００９）０３００７１０４ 　　近年来，Ｃｕ２Ｏ及其相关材料的研究日益受到关 注［１］，在涂料工业、农业和有机工业中被广泛应用。 染料废水具有成分复杂、色度高、排放量高、毒性大 和可生化性差的特点，严重污染环境，染料废水是废 水处理中的难题。工业上常用的染料废水处理方法 有絮凝沉淀、电解、吸附、生物和氧化降解等［２－４］。 Ｃｕ２Ｏ以其性能稳定、耐光腐蚀、无毒和价廉等特性， 可在阳光下将水分解成Ｈ２和Ｏ２ ［５］，预示着Ｃｕ２Ｏ ［６］ 在可见光下具有较好的催化性能。本文以 Ｃｕ２Ｏ为 光催化剂，２５０Ｗ的金属卤化物灯为光源，对模拟污 染物甲基橙［７］进行光催化降解，研究 Ｃｕ２Ｏ用量、甲 基橙浓度以及 ｐＨ对甲基橙降解率的影响，以及体 系中存在氧化剂Ｈ２Ｏ２时，对进一步提高Ｃｕ２Ｏ的光 催化效率的影响，为光催化处理有机染料废水的工 业应用提供实验数据。 １　实验部分 １．１　主要仪器及设备 ７２３型分光光度计，上海精密科学仪器有限公 司；高速离心机，ＢｅｃｋｍａｎＣｏｕｌｔｅｅｔｍ；照明金属卤化 物灯，２５０Ｗ，兰溪市亚明灯泡厂；电子天平 ｍｏｄｅｌ－ １００Ａ，美国 ＤｅｎｖｅｒＩｎｓｔｒｕｍｅｎｔｃｏｍｐａｎｙ；ＨＪ－３型恒 温磁力搅拌器，江苏国华仪器厂；８００型电动离心沉 淀器，龙冈医疗器械厂；马弗炉；恒温水浴锅；烘箱； 冷却阱；ｐＨ计；普通ｐＨ试纸。 １．２　试　剂 氯化亚铜，氯化钠，磷酸钠，丙酮，乙醚，硫酸，氢 　７２　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　 工 业 催 化　　　　　　　　　　　　　　　 　２００９年第３期　 氧化钠和甲基橙等。 １．３　光催化剂制备和实验方法 １．３．１　光催化剂制备 实验采用水解法制备 Ｃｕ２Ｏ ［８－１０］，在４００ｍＬ浓 度为５．０ｍｏｌ·Ｌ－１的氯化钠溶液中，加入４．０ｇ氯 化亚铜，搅拌均匀后，继续加入 ４０ｍＬ浓度为 １．０ｍｏｌ·Ｌ－１的磷酸钠溶液，得到黄色悬浊液。将 此悬浊液离心分离，以去离子水洗涤多次，再以丙酮 和乙醚各洗涤一次，然后置于真空度为 ９９．９９ｋＰａ 的真空烘箱烘２ｈ，冷却后得橙黄色粉末状 Ｃｕ２Ｏ粒 子，贮于干燥器中密封待用。 １．３．２　实验方法及装置 用甲基橙配成不同浓度的系列溶液，取适量置 于１０００ｍＬ烧杯，加入适量的光催化氧化剂，置于 自制的反应池，光照反应６０ｍｉｎ，取其上清液，用分 光光度计在４６０ｎｍ处测其吸光度，计算甲基橙降解 率。实验装置由２５０Ｗ金属卤化物灯、冷却阱和曝 气泵等组成。２５０Ｗ金属卤化物灯（主波长 λ＝ ５４０ｎｍ）用于模拟直接自然光，半导体通过曝气方 式悬浮于溶液中。实验装置见图１。 图 １　光催化反应装置 Ｆｉｇｕｒｅ１　Ｔｈｅｐｈｏｔｏｃａｔａｌｙｔｉｃｒｅａｃｔｉｏｎａｐｐａｒａｔｕｓ １．４　 分析 定性数据统计分析pdf销售业绩分析模板建筑结构震害分析销售进度分析表京东商城竞争战略分析 方法 将制备的 ３ｇＣｕ２Ｏ投入到 １Ｌ的甲基橙溶液 中，开启２５０Ｗ金属卤化物灯，光照后的甲基橙溶 液，经高速离心后，分离出固体催化剂，取出上清液， 用７２３型分光光度计测得其在４６０ｎｍ处的吸光度。 紫外光在同样条件下对甲基橙几乎不光解，甲基橙 降解率由下式算出： 降解率＝ Ａ０－Ａ Ａ０ ×１００％ 式中，Ａ０为光照前甲基橙溶液的吸光度，Ａ为光照后 甲基橙溶液的吸光度。 ２　结果与讨论 ２．１　不同条件下甲基橙的光催化氧化 在无催化剂和只有光照射条件下，甲基橙浓度 变化不明显；在无光照射而仅有 Ｃｕ２Ｏ作用下，甲基 橙浓度仅在开始有所下降，６０ｍｉｎ后，甲基橙降解率 仅有８％，主要是试验开始阶段Ｃｕ２Ｏ对甲基橙的吸 附所致。在光照射和光催化剂 Ｃｕ２Ｏ均存在下， Ｃｕ２Ｏ的加入量为３ｇ·Ｌ －１时，６０ｍｉｎ后甲基橙降解 率可达９４．５８％。因此，光催化降解甲基橙实验中， 光照射和光催化剂 Ｃｕ２Ｏ不可缺少，对甲基橙的降 解具有协同效果。 ２．２　催化剂用量 光催化氧化反应中，催化剂用量是重要的因素。 本实验固定甲基橙溶液浓度为１０ｍｇ·Ｌ－１，光照时 间为６０ｍｉｎ，Ｃｕ２Ｏ催化剂用量对甲基橙降解率的影 响如图２所示。 图 ２　Ｃｕ２Ｏ催化剂用量对甲基橙降解率的影响 Ｆｉｇｕｒｅ２　ＥｆｆｅｃｔｏｆＣｕ２Ｏｃａｔａｌｙｓｔｄｏｓａｇｅ ｏｎｄｅｇｒａｄａｔｉｏｎｒａｔｅ 从图２可以看出，催化剂用量３ｇ·Ｌ－１时，甲基 橙降解率最大，用量为４ｇ·Ｌ－１时，降解率略有下 降，这是由于光催化反应是在催化剂表面上进行，在 甲基橙溶液浓度一定时，增加催化剂用量，提供了足 够多的反应活性位，反应达到饱和，继续增大催化剂 用量，催化剂对光会产生散射和屏蔽作用，导致光照 效率下降，甲基橙降解率也随之下降。 ２．３　溶液初始浓度 光照条件下，催化剂用量为３ｇ·Ｌ－１，溶液起始 ｐＨ为５，反应在室温条件下进行，考察了甲基橙溶 液初始浓度对降解率的影响，结果如图３所示。 　２００９年第３期　　　　　　　　　苏晓艳等：纳米Ｃｕ２Ｏ光催化氧化降解甲基橙的实验研究　　　　　　　　 ７３　　　　 图 ３　初始浓度对甲基橙降解率的影响 Ｆｉｇｕｒｅ３　Ｅｆｆｅｃｔｏｆｉｎｉｔｉａｌｃｏｎｃｅｎｔｒａｔｉｏｎ ｏｎｄｅｇｒａｄａｔｉｏｎｒａｔｅ 　　由图３可见，甲基橙初始浓度对其降解率有一 定影响。甲基橙初始浓度为（５～３０）ｍｇ·Ｌ－１，降 解率大于９０％，初始浓度为１０ｍｇ·Ｌ－１，降解率达 ９４．５８％。初始浓度大于３０ｍｇ·Ｌ－１，降解率明显 下降。因Ｃｕ２Ｏ为 ｐ－２型半导体，空穴是多子，反 应溶液中羟基不是来源于吸附于催化剂表面的氧对 光致电子的俘获，而主要是基于水分子对催化剂表 面光生空穴的俘获。甲基橙浓度过高时，甲基橙吸 附于催化剂表面，使催化剂表面没有足够的 光空穴－电子对氧化有机物，因此，甲基橙浓度升 高，甲基橙降解率下降。 ２．４　溶液初始ｐＨ 实验在室温下进行，用稀 Ｈ２ＳＯ４或 ＮａＯＨ溶液 调整待脱色溶液初始ｐＨ分别为２、３、４、５、７、９和１０ 后，配置甲基橙溶液浓度１０ｍｇ·Ｌ－１，然后分别加入 一定量 Ｃｕ２Ｏ催化剂，反应时间６０ｍｉｎ，结果如图４ 所示。 图 ４　ｐＨ对光催化甲基橙降解率的影响 Ｆｉｇｕｒｅ４　ＥｆｆｅｃｔｏｆｐＨｏｎｄｅｇｒａｄａｔｉｏｎｒａｔｅ 溶液ｐＨ对光催化降解反应的影响较为复杂， 从图４可以看出，在酸性条件下甲基橙降解率逐渐 升高，碱性条件下降解率逐渐降低，当 ｐＨ为５时， 甲基橙降解率可达９４．５８％， 说明 关于失联党员情况说明岗位说明总经理岗位说明书会计岗位说明书行政主管岗位说明书 甲基橙在酸性条 件下的醌式结构比中性和碱性条件下的偶式结构易 降解。 ２．５　Ｈ２Ｏ２加入量 Ｈ２Ｏ２是一种常用的氧化剂和催化剂，由光催化 氧化机理可知，Ｈ２Ｏ２可以通过与·Ｏ ２－反应或被光 照而产生羟基自由基·ＯＨ，从而对光催化降解甲基 橙产生一定的影响。常压下，用２５０Ｗ金属卤化物 灯对浓度为１０ｍｇ·Ｌ－１的甲基橙溶液照射，加入不 同量 ３０％Ｈ２Ｏ２进行光催化降解，催化剂用量为 ３ｇ·Ｌ－１，反应时间６０ｍｉｎ，结果如图５所示。 图 ５　Ｈ２Ｏ２加入量对光催化降解的影响 Ｆｉｇｕｒｅ５　ＥｆｆｅｃｔｏｆＨ２Ｏ２ａｍｏｕｎｔｏｎｄｅｇｒａｄａｔｉｏｎｒａｔｅ 由图５可见，随着反应液中 Ｈ２Ｏ２用量的增加， 甲基橙降解率提高。Ｈ２Ｏ２加入到溶液中，会发生以 下反应： Ｈ２Ｏ２＋ｈ →υ ２·ＯＨ Ｈ２Ｏ２＋·Ｏ → ２－ ·ＯＨ＋ＯＨ－＋Ｏ２ 加入Ｈ２Ｏ２后，产生的具有高活性的羟基自由 基·ＯＨ的数量增多，另外，Ｈ２Ｏ２是电子的有效接 受体，能有效降低 Ｃｕ２Ｏ表面电子 －空穴对的重新 复合。但 Ｈ２Ｏ２大于１５ｍＬ时，甲基橙降解率开始 下降，这是因为Ｈ２Ｏ２量过高时，发生以下反应： Ｈ２Ｏ２＋· →ＯＨ Ｈ２Ｏ＋ＨＯ２· ＨＯ２·＋· →ＯＨ Ｈ２Ｏ＋Ｏ２ 消耗掉一部分具有高活性的羟基自由基，不利 于光催化降解反应的进行。另外，Ｈ２Ｏ２量过高时， 其分子吸附在Ｃｕ２Ｏ表面，从而阻止了 Ｃｕ２Ｏ对一部 分甲基橙的吸附，使这部分甲基橙不能发生光催化 降解反应。 ３　结　论 （１）采用 Ｃｕ２Ｏ为催化剂，随着催化剂用量的 　７４　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　 工 业 催 化　　　　　　　　　　　　　　　 　２００９年第３期　 增加，甲基橙降解率呈先上升后下降趋势，催化剂用 量为３ｇ·Ｌ－１时，降解率最大。 （２）溶液浓度对甲基橙降解率有一定影响，浓 度为１０ｍｇ·Ｌ－１时，降解率达９４．５８％。 （３）溶液ｐＨ为５时，甲基橙降解率最大，中性 或碱性不利于甲基橙的降解。 （４）加入适量Ｈ２Ｏ２，能提高废水的光催化降解 率，光照、Ｃｕ２Ｏ和Ｈ２Ｏ２具有协同作用。 参考文献： ［１］胡冬娜．可见光响应型光催化剂的制备及其降解有机污 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ｃｕｐｒｏｕｓｏｘｉｄｅ［Ｊ］．ＲｅｓｏｕｒｃｅｓＥｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔ＆Ｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ， ２００７，２１（３）： 櫌櫌櫌櫌櫌櫌櫌櫌櫌櫌櫌櫌櫌櫌櫌櫌櫌櫌櫌櫌櫌櫌櫌櫌櫌櫌櫌櫌櫌櫌櫌櫌櫌櫌櫌櫌櫌櫌櫌櫌櫌櫌櫌櫌櫌櫌 ３３５－３３８． 信息与动态 中国石化在上海建催化汽油吸附脱硫装置 　　 中国石油化工股份有限公司已开始在上海高 桥炼油厂建造一个催化汽油吸附脱硫装置，该装置 将于２０１０年起生产符合欧Ⅳ（ＥｕｒｏⅣ） 标准 excel标准偏差excel标准偏差函数exl标准差函数国标检验抽样标准表免费下载红头文件格式标准下载 的清洁 燃料。 中国石化希望采用美国康菲石油公司（Ｃｏｎｏｃｏ Ｐｈｉｌｌｉｐｓ，ＣＯＰ）技术的新装置有助于减少世博会召 开前上海市的空气污染。上海世界博览会将于 ２０１０年５月１日开幕。中国石化集团称，该装置于 ２００９年年底完工后，每年将能够生产１．２Ｍｔ清洁 汽油。 ｗｗｗ．ｃｈｅｍｓｉｎｏ．ｃｏｍ　　２００８－１２－３０