华北典型地区大气细颗粒硝酸盐及气态亚硝酸变化规律与机理研究研究大气含氮污染物的时空分布与转化机理对于认识大气氧化过程并控制区域空气污染具有十分重要的意义。颗粒态硝酸盐(NOC3-)和气态亚硝酸(HONO)是大气环境中常见的含氮污染物。硝酸盐是细颗粒物(PM2.5)中重要的化学组成,对区域雾霾污染的形成有十分重要的作用。气态亚硝酸是大气OH自由基重要的初级来源,能促进大气光化学过程和二次污染物的形成。本研究于2014-2018年在济南(城市站点)、禹城(农村站点)、泰山(背景站点)以及砣矶岛(近海大气背景站点)开展了七次大气强化观测实验,对颗粒态硝酸盐、硫酸盐、气态亚硝酸等多种大气污染物的浓度进行了在线监测;结合多相化学盒子模型和光化学稳态假设的方法,深入研究了华北典型地区大气细颗粒硝酸盐以及近海大气边界层中气态亚硝酸的时空变化特征和潜在的生成机理。华北地区夏季大气细颗粒硝酸盐具有明显的地域分布特征。PM2.5中N03-的浓度在禹城最高,其次依次为济南和泰山。此外,N03-/PM2.5的质量浓度比值在三个地区的范围为11-14%,意味着硝酸盐对华北典型地区的PM2.5具有重要的贡献。细颗粒硝酸盐的昼夜变化在泰山地区也明显区别于济南和禹城地区。在低海拔的济南和禹城地区,NO3-的浓度整体上呈现出夜间升高和白天降低的趋势,并通常在早上达到峰值。而在海拔高度较高的泰山地区,NO3-的浓度则呈现出白天升高和夜晚降低的多相化学盒子模型对三个地区RACM-CAPRAM并通常在日落后达到峰值。用,趋势的细颗粒硝酸盐的生成机理进行模拟,结果
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明硝酸盐的生成途径具有显著的区域共性,即在白天以HN03的气相生成以及随后的非均相传质为主,而在夜间以N205的气相生成以及随后的非均相水解反应为主。敏感性实验的结果显示硝酸盐生成在白天主要受NO2的控制,并且明显受到O3的促进作用;而在夜间主要受到NO2和O3的共同控制。华北典型地区大气污染的长期变化趋势是本研究关注的一个重要科学问题。在过去十年间,得益于我国卓有成效的空气污染物排放控制措施,大气环境中S02的浓度已经大幅降低,致使细颗粒硫酸盐的浓度显著下降。然而,PM2.5中硝酸盐的浓度在此期间却呈现出逐渐升高的趋势。硝酸盐在PM2.5中所占的比重以及与硫酸盐的浓度比值不断升高,
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大气二次无机气溶胶的生成已经从以硫酸盐为主导逐渐转变为以硫酸盐和硝酸盐共同主导,甚至以硝酸盐为主导。由于硫酸盐浓度的大幅降低,大气细颗粒普遍由贫铵环境转变为适合硝酸盐生成的富按环境。为了深入分析华北典型地区细颗粒硝酸盐浓度和生成效率升高的主要成因,参考过去十年期间大气PM2.5化学成分最显著的变化,用RACM-CAPRAM模型开展了一个仅改变SO42-初始浓度的模拟实验。实验结果表明硫酸盐浓度的变化会改变颗粒相的酸度,进而影响硝酸盐气溶胶的生成。在过去十年间,随着我国SO2人为排放量的大幅下降,颗粒态硫酸盐的浓度迅速降低,导致气溶胶的酸度减弱,最终促进了硝酸盐的生成。除此之外,硫酸盐的浓度变化对大气氮沉降也可能产生一定的影响。随着硫酸盐浓度的下降,NOy中气态物质的沉降量也会随之下降,而NH3的沉人为排放量的减少也可能减弱大气氮沉降的酸度。,SO2因此降量则会有所升高。．在RACM-CAPRAM模型中,设置了一系列假想条件,以进一步认识NO2、03、SO42-和NH4+对硝酸盐生成的作用,并据此提出区域空气污染防控建议。结果表明,NO2和O3对硝酸盐生成的作用会受到其浓度分配的影响。因此,需要根据区域空气污染的实际情况来制定相应的政策。要缓解华北典型地区硝酸盐气溶胶污染,需要进一步减少NOx和VOCs等污染物的人为排放量。除此之外,NH4+也是促进大气细颗粒硝酸盐生成的重要污染物。硝酸盐在富铵环境中的生成量通常高于贫铵环境。因此,还需要降低人类活动导致的NH3排放,才能进一步缓解华北典型地区硝酸盐气溶胶污染。秋季期间,渤海大气边界层中HONO具有独特的昼夜变化特征和较强的来源。在渤海东部的砣矶岛观测站测得的HONO平均浓度为0.20ppb,最高浓度可达到1.90ppb,明显高于偏远海域的浓度水平。HONO在凌晨达到较高的浓度水平,并于午后频繁出现峰值。这说明HONO在夜间和白天均有较强的来源,并且受到陆地气团和海洋环境的共同影响。HONO在夜间主要来自NO2的非均相反应,其浓度也会受到积累作用以及潜在的海洋大气相互作用的影响。夜间NO,-HONO非均相转化速率的范围为0.006-0.036h-1，其平均速率为0.018h-1,明显高于华北内陆地区。较高的转化速率以及与环境温度之间显著的线性相关意味着夜间HONO非均相生成可能与海洋大气相互作用有关。HONO的浓度通常在白天太阳辐射较强时升高,并于13:00-15:00达到峰值。HONO的浓度在环境温度较高并且太阳辐射较强时明显高于光化学稳态假设下的意味着在近海大气边界层中存在重要的未知来源。,计算值HONO未知来源的产生速率与环境温度和太阳辐射强度之间具有较好的非线性相关,意味着含氮化合物在海水微表层上潜在的光化学非均相反应可能是HONO的重要生成途径。白天较高浓度的HONO是近海大气边界层中OH自由基重要的初级来源。本研究获得了我国华北典型地区大气细颗粒硝酸盐以及近海边界层中气态HONO的时空变化特征和生成机理,有助于进一步认识区域雾霾污染状况及形成机理、大气氮转化等过程。相关结果可为大气化学模型提供重要参数,以更加深入地研究大气非均相和光化学过程。更加重要的是,本次研究中的结果可以为缓解区域大气污染政策的制定提供科学依据。
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