珠江口印度洋瓶鼻海豚皮脂的多氯联苯研究

珠江口印度洋瓶鼻海豚皮脂的多氯联苯研究 珠江口印度洋瓶鼻海豚皮脂的多氯联苯研 究 中国环境科学2007,27(4):461,-466ChinaEnvironmentalScience 珠江口,印度洋瓶鼻海豚皮脂的多氯联苯研究 黄健生,贾晓平,甘居利(中国水产科学研究院南海水产研究所,农业部渔业生态环境重点开放实验室,广东广 州510300) 摘要:用DB.XLB型毛细管气相色谱柱.电子捕获检测器测定了珠江口采集的印度洋瓶鼻海豚(Tursiopstruncates)皮脂中36种多氯联苯 (PCBs)同系物的含量,并分析了其组成特征,毒性及来源.结果 表 关于同志近三年现实表现材料材料类招标技术评分表图表与交易pdf视力表打印pdf用图表说话 pdf 明,瓶鼻海豚皮脂的PCBs含量为4945.9ng/g,污染程度相对较轻.PCBs同系 物中以PCB101含量最高,占总量的31.6%,PCB153次之,占12.7%.其后分别是PCB57,PCB66,PCB110,PCB113,PCB133,PCB139, PCB145,PCB151,PCB170,PCB180和PCB187,含量在2.25~/~5.86%之间,其余均低于1.5%.PCBs同族物组成以含5和6个氯原子的 化合物为主,分别占总量的40.7%和30_3%,含5个以上氯原子的PCBs占总量的86.7%.皮脂的PCBs国际毒性当量为2394pg/g,处于相对较 高水平:海豚的PCBs可能来自国内生产的PCBs中国2号,其组成类似 型号 pcr仪的中文说明书矿用离心泵型号大全阀门型号表示含义汽车蓄电池车型适配表汉川数控铣床 Aroclors1254的PCBs. 关键词:海豚;脂肪;多氯联苯;组成特征;戴奥辛毒性当量(TEQs) 中图分类号:X503.2文献标识码:A文章编号:1000—6923(2007)04—0461—06 PolychlorinatedbiphenylsintheblubberofthePearlRiverEstuarybottlenosedolphin(Tursi opstruncates). HUANGJian-sheng,JIAXiao—ping',GANJu—li(KeyLaboratoryofFisheryEcologyEnvironment,Ministryof Agriculture,SouthChinaSeaFisheryResearchInstitute,ChineseAcademyofFisheriesScie nces,Guangzhou510300, China).ChinaEnvironmentalScience,2007,27(4):461-466 Abstract:111eresiduesofpolychlorinatedbiphenyls(PCBs)intheblubberofbottlenosedolphin(Tursiopstruncates) collectedfromPearlRiverEstuarywasanalyzedbygaschromatograph.Totally36PCBcongenershadbeendetected, PCBscontentsintheblubberwere4945.9ng/gwhichbelongedtorelativelylowerlevelintheworld.111econtentsof PCB101was,thehighestinallofthecongeners,accountingfor31.6%,followedbyPCB153,occupying12.7%,the contentsofPCB57,PCB66,PCBll0,PCB113,PCBl33,PCB139,PCBl45,PCBl5l,PCBl7O,PCBl80andPCB 187werelOW,rangingfrom2.25%to5.86%,andtheothers,accountingforlessthan1.5%.Thecontentsof pentachlorobiphenylswasthehighestinallofthePCBhomologsgroups,accountingfor40.7%,followedby hexachlorobiphenylsandheptachlorobiphenyls.occupying30_3%and14.1%respectively.111eTEQsofPCBsinthe blubberwere2394Pg/g.ComparedwithTEQsintheotherdolphinsfromthedifferentwatersintheworld,theTEQsof PCBsinbottlenosedolphinfromthePearlRiverEstuarywereatrelativelyhigherleve1.111ePCBsinthedolphinpossibly camefromChinaandsimilartoAcroclorl254. Keywords:dolphin;blubber;polychlorinatedbiphenyls;formationcharacter;toxicequivalency(TEQs) 多氯联苯(PCBs)具有极高的亲脂性,高富集 性,远距离迁移性和难降解性,全世界已生产和 应用的PCBs超过100万t,其中1/4,1/3进入环 境,超过一半被埋藏或仍在使用…,对生态系统和 人体健康造成了潜在的威胁.海豚是一种海洋哺 乳动物,活动范围广,寿命长,脂肪含量高,处在 海洋食物链顶端,对PCBs富集能力强,适合作为 研究PCBs的生物载体,开展海豚体中PCBs含量 与分布特征及其生物地球化学过程,进而研究其 环境行为,归宿和影响效应的研究,可为我国海 洋PCBs污染的长期风险评价和管理提供科学的 依据.国内对海豚体内PCBs污染方面的研究尚 鲜见报道.本研究运用气相色谱仪测定在珠江 口采集的印度洋瓶鼻海(Tursiopstruncates)皮脂中的PCBs含量,分析了其组成特征,毒性水 收稿日期:2006—1卜20 基金项目:广东省科技兴海重大项目fA200099E01);科技部科研院 所社会公益研究专项(2005DIB3J021);农业部渔业生态环境重点开 放实验室开放课 题 快递公司问题件快递公司问题件货款处理关于圆的周长面积重点题型关于解方程组的题及答案关于南海问题 (2005-10) 责任作者,研究员,jiaxiaoping53@163.corn 462中国环境科学27卷 平及污染源. 1材料与方法 1.1材料与试剂 PCBs混合 标准 excel标准偏差excel标准偏差函数exl标准差函数国标检验抽样标准表免费下载红头文件格式标准下载 溶液由美国AccuStand公司 提供;色谱纯正己烷,二氯甲烷,正己烷/二氯甲 烷混合液(体积比1:1);氢氧化钠/乙醇溶液,分析 纯,lmol/L;无水硫酸钠,分析纯,650?灼烧 4h;Florisil硅土,6O,100目,140~C活化4h,干燥器 中室温贮存;复合层析柱,在层析柱中自下而上依 次加入5gFlorisil硅土,2g无水硫酸钠. 1-2样品的采集与制备 2004年4月l4日于深圳湾海域(图1)采集 到1头死因不明的印度洋瓶鼻海豚(国家二级保 护动物),该海豚处于少年期,体重53.5,体长 174.0cm.外表完整无损伤,死亡时间较短,解剖海 豚尸体后,剪切腹部中心部位的皮脂约100g,用 不锈钢剪刀剪碎.于一20"C保存. 图1瓶鼻海豚采集地点示意 Fig.1Collectionlocalityofbottlenosedolphin 1.3样品分析 称取湿样O.5g至25mL试管,加入3mL乙醇, 摇匀.加入6mL氢氧化钠/乙醇溶液,加热至 6O,7O?皂化,直到样品完全消解.待冷却到5O?, 加入5mL正己烷/二氯甲烷,将溶液转移到含有 3mL纯水的分离漏斗中,液一液萃取,收集上层溶 液,再加入正己烷/--氯甲烷,重复以上步骤2次. 收集到的溶液浓缩到3mL,用5%的发烟硫酸 3-5mL进行净化,混合物涡旋lmin,4000r/min离 心10min,收集正己烷层.取2mL正己烷加到下层 再搅拌,重复3次.正己烷溶液浓缩到3mL,缓慢加 入层析柱,用50mL正己烷淋洗层析柱,流速约 1.O,1.5mL/min.收集淋洗液(前5-8mL弃去)入 100mL鸡心瓶,于5O?旋转蒸发至近干,用正己 烷洗涤3次,每次lmL,涡旋混合,溶解残留物,洗 涤液逐次吸入5mL离心管,50?加氮气流吹至近 干,沿离心管内壁加己烷,定容至500~L,涡旋混合, 溶解残留物,密封,4"C冷藏,待测. 脂肪含量的测定:准确称量O.5g样品,加入 30mL正己烷/二氯甲烷(体积比l:2超声萃取 20min,4000r/min离心10min,取上清液至鸡心瓶, 再加入正己烷/二氯甲烷,重复以上步骤1次.将鸡 心瓶溶液于40"C旋转减压蒸发至干,干燥器中干 燥至恒重后电子天平称量. 1.4色谱条件 Agilent6890N型气相色谱仪..i放射源 ECD检测器,DB-XLB型毛细管气相色谱柱 (30mxO.32mmxO.50岬1),购自Agilent公司.不分流 方式进样l,载气和尾吹气均为99.999%高纯N2, 流速60mL/min.柱前压恒压13Pa,进样口温度 ,ECD温度350?.升温程序为120~C(保持 250? 0.5min).以2O?/min升至200~C(Omin),以l?/min 升至250"C(0min).以2O?/min升至310~C(0mira). 1.5质量控制 在与样品分析流程相同条件下作了空白分 析,未出现其他被鉴定的化学物质的峰值,表明分 析过程没受到人为有机物污染,并选择PCB52, PCB110,PCB139,PCB183标样按照前述操作方 法处理得方法回收率为80.8%,l10.2%,变异系数 为1.2%2.3%,表明方法可靠,可满足分析要求. 2结果与讨论 2.1PCBs含量 该海豚皮脂的PCBs含量为4945.9ng/g(湿 重),含脂量为80.7%.皮脂的PCBs含量高低的影 响因素,一是年龄:幼年期海豚的PCBs含量相对 较高,是由母体转移而来;在生长期间,随着海豚 体重增加而产生"稀释"作用,PCBs含量逐渐 4期黄健生等:珠江口印度洋瓶鼻海豚皮脂的多氯联苯研究 降低;生长期过后,海豚仍不断富集PCBs,浓度 缓慢上升.本次调查的海豚正处于一个快速生 长的青少年时期,"稀释"效应大.二是含脂 量:PCBs为亲脂性化合物,在某种程度上可以认 为脂肪含量决定了PCBs含量,而影响脂肪含量 的2个因素是健康状况和季节,健康状况不良时 其脂肪消耗较多.不同季节海豚脂肪层厚度亦 不同.本次调查的海豚可能死于渔民误捕,死前 健康状况良好,且死于一年中海豚的脂肪含量 最高时期(4月份),即一年中其PCBs浓度最低的 时期,含脂量为80.7%也证明了以上推测.综上 因素分析,瓶鼻海豚的脂肪层正处于其生命阶 段中PCBs浓度较低时期,其之前或今后皮脂的 PCBs浓度都可能超过4945.9ng/g. 为评价该海豚皮脂PCBs含量的高低,将实 验结果与国内外报道的数据进行比较(表1).从表 中可知,本次调查的海豚的PCBs含量在国内处 于中等水平,高于台湾海豚PCBs的平均含量,而 低于香港海豚的含量.与国外相比,略高于发展中 国家海豚的PCBs含量,如印度,菲律宾,同处于 一 个数量级,但低于发达国家和北太平洋海域海 豚的PCBs含量,如美国,意大利,日本,大约低 一 个数量级.从PCBs总量的对比可以认为我国 珠江口海域的瓶鼻海豚PCBs污染水平相对较轻, 但考虑到本次调查的海豚处于生命阶段中的低 PCBs含量时期,加之采集样品数量较少,因此,还 需更多的样品的相关研究,以较全面地评价珠江 口及其邻近海域小型鲸豚的PCBs污染情况. 表1世界不同海域海豚的PCBs含量(平均值)及其国际毒性当量 Table1ComparisonoftotalPCBsconcentrationsandTEQsofPCBsincetaceans fromvariousregions(meanvalues) 注:PCBs均值一栏中括号内的数值为海豚PCBs的含量范围 2.2PCBs组成特征 2.2.1PCBs同系物瓶鼻海豚中检测到的36 种PCBs同系物中,含量排在前2位的是PCB101 和PCB153,分别占PCBs总量的31.6%和12.7%, 其次分别是PCB57,PCB66,PCB110,PCB113, PCB133,PCB139,PCB145,PCB151,PCB170, PCB180,PCB187,含量在2.25%,5.86%之间,其 余均低于1.5%.一般认为在苯环上2,3,4位或 中国环境科学27卷 2.4.5位被氯原子取代的PCBs同系物是最难降 解和脂溶性最强的污染物.PCB101,PCB153都属 于2,4,5位被氯原子取代的PCBs.这一现象亦符 合我国环境中存在的PCBs的情况,如陈静生 等【l引测得我国东部22条河流中PCB101为含量 最高的同系物之一.海豚体内PCB153含量低于 国外报道的水平,在国外的研究中普遍以 PCB153含量最高,如美国查尔顿青少年期和波 弗特海成年期的瓶鼻海豚的PcB153含量均为 23.60%【jJ.意大利亚里亚海瓶鼻海豚 PCB153+l18的含量则占55%【l".而国外其他物 种亦有PCB153含量同样偏高的现象,如加拿大 圣劳伦斯海湾的竖琴海豹脂肪,法国南部的小白 鹭卵,日本的海域海雕胸肌中PCB153含量都是 最高的u引.综合以上分析,这种比例差异应该是 环境中存在PCBs同系物含量不同所致. 2.2.2PCBs同族物皮脂的PCBs同族物组成 以含5个氯原子的PCBs为主,6个氯原子的次之 (图2),分别占PCBs总量的40.7%和30.3%,含5 个以上氯原子的PCBs占总量的86.7%.这一现象 与国内的研究结果相似,如孙成等【1J和Fang等【l5J 对环境中PCBs同族组成的研究.但从图2PCBs 同族物组成对比中可以发现,与国外的研究结果 不同,如美国和意大利的瓶鼻海豚以含6个氯原 子的PCBs为主,5个氯原子的次之,这种组成在 其他海洋哺乳动物中亦有发现,如Corsolini等l】刨 的研究.用以对比的海豚均属同一个种,同一年龄 段,因此,可以排除其他生理因素作用,推测海豚 PCBs组成模式的差异主要由于各国使用的 PCBs商业型号不同引起的.事实上,在1965— 1974年间我国生产的PCBs总产量估计为10000t, 其中3个氯原子的PCBs产量为9000t,5个氯原 子的PCBs产量为1000t【l,其中3个氯原子的 PCBs可能在环境中降解或随大气漂移到其他地 区,5个氯原子的PCBs在环境中残留下来.在海 洋环境中PCBs主要处于厌氧状态,在细菌的作 用下厌氧脱氯(还原脱氯),这种条件下PCB单体 的氯取代越多越容易降解,氯化程度高的PCBs, 如含7,8和9个氯原子的PCBs可能易于降解. 转变为5或6个氯原子的PCBs【l.尽管降解速率 非常慢,但在PCBs禁止生产使用后的20多年中, 有相当一部分PCBs己在环境中转化为含5或6 个氯原子的PCBs.另外,氯原子取代多的PCBs有 更强的脂溶性和抗生物转化能力,在食物链中不 断传递,最终进入处于食物链顶端的海豚体内.相 反,有相当一部分氯化程度低的PCBs在食物链 转移过程中逐渐被生物转化,"淘汰"出生物地 球化学循环.在以上因素共同作用下,海豚体内的 PCBs含5个氯原子PCBs的比例逐渐增高,并以 含5个以上氯原子的占绝大部分. 75 60 5 巷 30 15 0 2一C13.C14-c15一a6.a7一a 含氯愿子数 图2中,美,意3国瓶鼻海豚PCBs同族物对比 Fig.2ComparisonofPCBHomologsgroupinthe bottlenosed0lpmnfromChina,AmericaandItaly 2.3PCBs国际毒性当量分析 目前国际上估算PCBs毒性当量通用的方法 是1998世界卫生组织(wHO)修订的标准【l剐.该 组织将毒性最强的2,3,7,8一TCDD毒性强度定为 1,将其他化合物的毒性与其做比较,订出17种 2,3,7,8一氯取代二嗯?英(戴奥辛)和12种共平面 PCBs(统称为二嗯?英类化合物)的毒性当量因子 (WHO—TEF).PCBs总毒性当量(TEQ)表达为: TEQs=?Cf?TEF(1)f 式中:TEQs为总毒性当量;Cf为类二嗯?英化合物 i浓度;TEFf为类二嗯哄化合物i的WHO—TEE 运用式(1)计算得到海豚皮脂的TEQs为 2394pg/g(湿重),由于在本次分析的同系物只包 含其中的2种共平面PCBs,即PCB126和169,但 4期黄健生等:珠江口印度洋瓶鼻海豚皮脂的多氯联苯研究 这两种PCBs的毒性当量因子远大于其他的因子, 且有研究表明[4],PCB126是低纬度海域的鲸豚体 中的TEQs的主要组成部分.本次研究的样本瓶 鼻海豚的活动范围在我国南海北部沿海,属低纬 度海域,因此,本次评估的毒性当量可代表皮脂的 TEQs水平.由表1可见,我国珠江口海域的瓶鼻 海豚的TEQs值,比污染较严重的意大利亚里亚 得海沿岸海豚1111低一个数量级:与美国鳕岬湾海 域TEQs值llUl相当,同处于一个数量级;而比日 本,英国哥伦比亚,美国佛罗里达海岸,北太平 洋东北部海域,以及台湾水域海豚的TEQs值高 一 个数量级:比印度,菲律宾海域海豚的TEQs 值高2个数量级;处于相对严重水平,表明珠江口 海域的PCBs污染仍存在潜在威胁,需予以高度 关注. 2.4PCBs污染源分析 瓶鼻海豚广泛分布于温带和热带海域,尤以 近岸海域出现较多,通常不超过南北纬45度.在中 国南北各海区都有分布,其活动区域难以准确圈 定,但一般认为海豚都有其主要的活动区海域,国 际通用的做法把海豚的采样海域作为海豚的主 要栖息地,如Minh,Zhou[羽,Storelli[11】,Larry[等 人对海豚的研究.因此,本研究以珠江口海域作为 海豚的主要栖息地来探讨其体内PCBs污染来源. 皮脂的同族物的组成模式是以含5个氯原子的 PCBs居多,6个氯原子的次之,这与商业使用的 Aroclor1254的组成模式吻合,即海豚的PCBs来 自组成类似Aroclor1254型号的PCBs的污染源. 根据资料显示ll引,我国曾生产的PCBs主要有2 种型号,是中国1号和中国2号,这2种型号的 PCBs分别类似Aroclors1242和1254,Aroclors 1242主要为低氯代的PCBs,因此可以排除中国1 号,即海豚PCBs很大可能来自中国大陆生产的2 号PCBs.另外,本次调查海豚也可能同时受到来 自香港的PCBs污染,即香港地区的PCBs通过水 流或食物链传递蓄积在本次调查的海豚体中.据 文献报道L2"香港过去曾使用或储存大量的PCBs 变压电容器,这些电容器可能发生泄漏而污染环 境,而变压器油样品主要以含5,6个氯原子PCBs 为主.这与海豚的PCBs组成相符.运用软件SPSS 对本次调查的海豚与香港昂船洲海域采集的成 年与未成年的2头海豚皮脂PCBs中共同部分的 组成模式(图3)进行相关性分析,相关系数分别为 0.849和0.902,呈显着相关,即珠江口瓶鼻海豚 与所分析的香港海域的海豚皮脂的PCBs存在着 相似性,但香港海豚中PCBs的共同部分分别仅 占本次调查的海豚PCBs总量的27.2%和29.O%, 因此,香港污染源可能是海豚PCBs的一个次要 来源或者是同一类型的PCBs污染,但PCBs在实 际环境样品中的组成比单一的Aroclor要复杂得 多,探讨其地球化学迁移变动规律仍需作更多的 研究. PCBs同系物 图3珠江口和香港海豚皮脂PCBs同系物 共同部分对比 Fig.3ComparisonofPCBcongenersinthedolphins fromthePearlRiverEstuaryandHongkong 3结论 3.1瓶鼻海豚皮脂PCBs浓度4945.9ng/g,相对 较低,以含5个氯原子的PCBs为主,6个氯原子的 PCBs次之,高氯取代的PCBs占总量的绝大部 分,36种检测的同系物中PCB101最高,PCB153 次之. 3.2瓶鼻海豚PCBs国际毒性当量属于一个较 高水平,需予以关注. 3.3瓶鼻海豚PCBs可能来自大陆生产的中国2 号PCBs或香港污染源,其组成类似Aroclors1254. 3.4以海豚为污染指示物进行海洋监测时,建 议珠江口PCBs污染监测的重点为含5和6个氯 中国环境科学27卷 原子的PCBs,评价海洋PCBs污染状况的最佳【l2] 指标为PCB101. 参考文献: …CumminsJE.ThePCBthreattomarinemammals【J].The Ecologist,1988,8:93一l95. 【2]黄健生,贾晓平.国外海豚体内多氯联苯的研究进展与概况【J]. 南方水产,2006,2(6):66—71. 【3]LarryJHansen,LoriHSchwacke,GregBMitchum,eta1. 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