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马臻谈科技论文写作
PDF 整理版
2007 年 8 月 14
By jacklu
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目 录
在科研中领悟科研——Applied Catalysis A文章背后的故事 .........2
文章写作之体会——Journal of Molecular Catalysis A: Chemical .....9
最新催化文章——Applied Catalysis A: General...................13
最新文章——Journal of Molecular Catalysis A: Chemical ..........18
文章写作之体会——Journal of Colloid and Interface Science .......21
又一篇Applied Catalysis A——从学术角度介绍...................28
新文章——Catalysis Letters ...................................32
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Zhenmafudan @ 2007-05-10 03:13
在科研中领悟科研——Applied Catalysis A 文章背后的故事
Au/PO43-/TiO2 and PO43-/Au/TiO2 Catalysts for CO Oxidation: Effect of Synthesis Details on Catalytic
Performance
Z. Ma, S. Brown, S.H. Overbury, S. Dai*, Applied Catalysis A: General (2007) in press.
http://dx.doi.org/10.1016/j.apcata.2007.05.019
In Press, Accepted Manuscript, Available online 18 May 2007
我的最新文章被 Applied Catalysis A发
表
关于同志近三年现实表现材料材料类招标技术评分表图表与交易pdf视力表打印pdf用图表说话 pdf
了。我的每一篇都有文章背后的故事、有不同的
写作风格、有我的汗水和感悟。感悟,每一次都是新的。我觉得,这些悟出来的道理,比得
到的实验结果更珍贵。
[1] 行百里者半九十
科研有“非线性效应”:找到好催化剂只要一周,一周后,也许老板叫你“好写文章了”,但是
你要出快餐文学、两页快报,还是不朽之作?的确,很多“快餐文学”全是花拳绣腿,它们反
复强调渲染的就是效果其好无比,而缺乏 insights。要把工作做完整,后续时间就几十倍几
百倍地投入了。我不但说这个催化剂效果好,我也要(改变焙烧温度、负载量、反应条件)
说明“What will happen under other experimental conditions?”,要做实验(XRD, Raman, 元
素分析, UV-Vis, TEM)证明为什么好,还要阅读大量文献展开深入探讨“What can we
learn?”,分析自己和文献结果的异同,通过讨论文献中的现象来“put our work in
perspective”或者说“place our current finding in the context of previous literature”,而不是
泛泛而引文献说“谁谁谁做过了什么”。
但是这样会带来错觉,好像前段时间(一周内发现了好催化剂)效率高,后段时间(做了后
续表征)只是添砖加瓦,效率低。但是,“行百里者半九十”,后面收尾的工作,是最难做,
也最重要的。我的感觉就象是双手端着一个围棋棋盘走路一样,不但要走路,棋子也不能有
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位移,这就需要很大的功力。为什么那么吃力?因为你做“一点法”,把黄金负载在一个载体
上,针对这个单一催化剂进行活性测试、表征,发篇快报,那只需几星期,相对简单。但是
如果有 40个样品,工作量就大了很多,并且各种表征结果未必能够完全吻合。
举例:老板在我把氧化钛磷酸化后,就催我做拉曼来说磷酸根的确上去了。我发现和氧化钛
相比,洗过的、磷酸化的氧化钛似乎有一个额外小峰,初步证明实验结果是“对”的。但是即
使把拉曼实验赶出来了,又不代表明天就能投稿,因为写文章远没有肉眼估测那么简单,花
的时间远远超过做实验的时间:我不但把几条线叠在一起画图,还查阅大量文献,试图找出
峰的归属。但文献说法很多,不一致。于是反复考证,分析不同说法到底是怎么回事,文献
中结论是建立在什么基础上的:他们分析的是什么样品,是负载的磷酸根,还是含有磷的玻
璃、陶瓷?磷含量多少?几百度烧的?是磷酸根,是五氧化二磷,还是其它?拉曼峰对应于
P=O还是 P-O?对应于振动还是转动模式?我又不能把拉曼数据往那里一堆,说因为有一
个新的峰出现,所以这就是磷酸根。我也不能因为文献说磷酸根在这个地方有峰,就说这说
明有磷酸根:因为,文献中磷酸根在这个地方有峰的时候,在其它地方也有峰;所以,如果
仅仅这个地方有峰,那不足以证明这是磷酸根。这样就花了几周时间,当然,分析文献时,
实验没停。
为了继续说明“行百里者半九十”的道理,请看下部份。
[2] 诊断实验、对照实验
在表面化学大师 Zaera教授组里读博士时,他对学生要求非常苛刻。文章写完后,他提出
很多问题,叫学生补做一些难做的实验,如同位素示踪、氢氘交换等。有时候恰巧仪器坏了,
他就叫学生必须把仪器修好、把数据补好才能投稿。从他那里,我体会到从“可以发文章”到
“发好文章”有很大一段路要走。而提高工作水平的
方法
快递客服问题件处理详细方法山木方法pdf计算方法pdf华与华方法下载八字理论方法下载
之一就是做诊断实验、对照实验。
比如我发现把磷酸根放在氧化钛上,再放黄金,效果不好。如果我只是报道数据,不给解释,
那么工作水平就差;如果我提出解释,却没有证据,这是臆测。那么,怎么显示工作水平?
提出解释,并给出证据!证据分为两类:实验证据和文献证据。我怀疑把磷酸根放在氧化钛
上再放黄金,在放黄金过程中磷酸掉下来了,降低了 pH值。怎么证明?一,测 pH值,发
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现放磷酸根比不放磷酸根的 pH值掉得多,放得越多掉得越多;二,用元素分析,对比载体
放黄金前后的磷含量,发现放黄金后磷含量少了很多,证明在放黄金过程中磷酸根掉下来了;
三,引用文献说 pH值对放黄金很重要,如果 pH值太低,效果不好,和我们实验吻合;四,
既然我说 pH值掉下来会影响催化活性,那么我人为地加碱把 pH值调回去,会怎么样呢?
我也做了一批实验,发现有提高。(这里需要说明的是,磷酸根掉下来这件事情,在我没有
做实验之前是没有预料到的,所以,我的科研不是那种不做实验也知道结果的科研。从事这
种难以预料的科研,我充满探索乐趣。有时候有豁然开朗的感觉。)
[3] “What will happen under otherwise experimental conditions?”
刚才在[2]里说到“发好文章”。其实“发好文章”和“在‘好杂志’发文章”是两回事。我喜欢这篇
Applied Catalysis A,因为它体现我的研究哲学:“What will happen under otherwise
experimental conditions?”荒谬的事很多:你合成一堆类似的纳米晶体,发现某结构非常奇
特,你把这个数据“取出来”而把其它的数据删掉,报喜不报忧,就可以发表 JACS两页快报;
而如果你把所有的晶体的数据都
总结
初级经济法重点总结下载党员个人总结TXt高中句型全总结.doc高中句型全总结.doc理论力学知识点总结pdf
归纳,报喜又报忧,你分散了读者注意力,只能投“低
档次”专业杂志。这岂不是很荒谬:全面翔实的、学究气十足的文章,因为发表在“低档次”
专业杂志,却被说成是“坏文章”;而删除数据、善于包装的、误导的两页快报,却被认为是
“好文章”。别人看了这种两页快报很振奋,开展了拓展工作,却发现什么也拓展不出来,因
为作者当时把好的拿出来报道,坏的删掉了。一句话:你到底喜欢“快餐文学”还是“严肃文
学”?这种
评价
LEC评价法下载LEC评价法下载评价量规免费下载学院评价表文档下载学院评价表文档下载
体系,无论在中国还是美国,都是黑白颠倒。
黑白颠倒又能怎样?美国的哲学就是这样:“Do whatever you want, and pay the price for
your choice.”就是说,尊重个人选择的自由,但是也要自己为自己的选择而“买单”。我的哲
学是:要研究清楚“What will happen under otherwise experimental conditions?”
感悟是:任何结论都是基于特定实验条件的,不能简单地说磷酸根好还是不好。如果实验没
有做全,单单说磷酸根好,那就是误导。磷酸根好还是不好,取决于你说的“好坏”是针对活
性、热稳定性、还是催化剂寿命来说的;取决于先放磷酸根再放黄金、还是先放黄金再放磷
酸根;取决于放多少磷酸根,放一点点还是放很多。
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实验做全后,发现在特定情况下好,能大幅提高催化剂热稳定性,这时如果我把这个数据“取
出来”,狂吹一把,说磷酸根有很好的作用,也许能搞出篇 Chemical Communications 三页
快报来,引用因子很高的那种。以后别人重复我的实验,发现在其它条件下效果不明显,我
也可以振振有词地说反正是快报嘛,本来就是报道初步结果的嘛,再说我只是对我这个特定
的实验条件负责的嘛。但是如果我这么做,我能够积累好名声吗?
再比如:我发现磷酸化催化剂热稳定很好,但是后来研究了活性随着时间变化的曲线,发现
明显失活。这时,我没有删除这些失活数据,而是如实汇报,避免误导读者。从哲学上讲,
有个“悖论”:“All’s well that ends well”,意思是说结果好什么都好。催化剂效果好,研究者
就是好;催化剂效果不好,研究者水平就差。但是我并不这么看,我认为效果不好这并不是
研究者的错,应该如实在文中“揭露”,所以这些失活的数据是好数据。
[4] 无聊 versus 有趣
从表面化学回到催化领域后,读很多文章提不起兴趣。为什么这样?因为很多文章很无聊,
虽然每篇文章看起来振振有词,但是一是报道不做实验也知道结果的东西(比如负载比不负
载好,用中孔氧化硅载体比普通载体好),二是依样画葫芦(比如研究氧化钛合成条件对光
催化的影响:这篇文章研究 pH值的影响,那篇文章研究合成温度的影响,第三篇文章研究
不同沉淀剂的影响,研究方法都是 XRD、XPS、UV-Vis、红外,结论都是自己的催化剂比
工业催化剂 P25好)。再比如,很多人都在做纳米晶体合成,文章一大把,但是文章里面
除了电子显微镜照片,还有什么?没有应用,没有 insights。
什么东西有趣?Unexpected results 有趣。比如说传统的光催化使用锐钛矿氧化钛,很少
有人使用结晶氧化锆,因为效果不好;也没有人使用无定型氧化锆,因为无定型氧化钛的效
果不好,于是人们类推无定型氧化锆效果一定也不会好。如果你发现无定型氧化锆效果很好,
这就是 unexpected results,这才有趣,所谓“狗咬人不是新闻,人咬狗才是新闻”。
具体到我的文章,实验结果从头到尾都是出乎想象的。老板叫我研究磷酸根对负载型金催化
剂的影响,想发现热稳定性提高了。传统合成Pt/SO42-/ZrO2 的方法是先合成SO42-/ZrO2,
再负载白金。但是当我把传统方法移植到Au/PO43-/TiO2 体系的时候,发现效果不好,而只
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有先合成Au/TiO2 再上磷酸根,效果才好。为什么?因为按照传统方法先合成PO43-/TiO2 再
放黄金,在放黄金的过程当中,部份磷酸根会溶脱,影响了pH值,也影响放黄金;而如果
不按传统方法,既然黄金已经预先放上去了,那么后续放磷酸根也不会影响放黄金,因此效
果最好。
第二个出乎想象的地方是磷酸根含量的影响。想象中,磷酸根越多越好,因为在想象中磷酸
根能稳定黄金。但是在实验中发现正好相反:磷酸根越多越反动!在文献中合成Pt/SO42-/ZrO2
, SO42-/ZrO2 是不用清洗的,因为如果清洗,就把大量硫酸根洗掉了;但是在我们的
Au/PO43-/TiO2 体系里,我发现把清洗是必须的,不清洗就没有活性。为什么?因为传统
Pt/SO42-/ZrO2 适用于酸催化,因此硫酸根越多越好;但是Au/PO43-/TiO2 用于氧化催化,
金的功能是第一位的,必须确保,而如果磷酸根太多,就钳制了活性位,喧宾夺主了。
以上讨论,涉及到具体的学术课题,下面写下我体会到的方法学、哲学:
[5] 学习新东西 versus 出文章
很多人就知道引用因子、文章篇数,其实很荒谬。好比说一个研究生做了某种表征,有的合
作者合成了样品,有的合作者测了红外,有的合作者提供了 HRTEM,老板出点子并写文章,
那么该研究生能出五篇第一作者的文章;而同样是这个学生,如果他不要别人数据,自己从
头学起,不但学会有机合成,学会各种仪器,还学会写文章,但是因为他一个人干了五个人
的活,而且其它四种活他并不是最擅长,因此五年才出一篇文章,甚至一篇都没有,那么他
还是好学生吗?这就是一个“悖论”。
在做这篇文章的时候,我本来也可以把自己的样品交给别人表征,这样的话我还是第一作者,
出文章还快点呢,但是在老板的鼓励下学会了拉曼光谱和 ICP元素分析,还温习了 XRD、
BET、IR。在学习中花了一些时间,影响了实验进度,但是学习的意义一在于“我会了”,简
历上至少可以写上去;二在于一旦学会,以后就快了。
[6] 两手一摊:“谁又知道呢?”
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刚来这里做博后,周末无法去实验室,故无法上网。后来发现社区图
书
关于书的成语关于读书的排比句社区图书漂流公约怎么写关于读书的小报汉书pdf
馆可以上网,但无法
看中文;后来发现图书馆有四台机器可以看中文;后来发现图书馆有中国人自带手提电脑,
可以无线上网,因此我也来无线上网;再后来发现我家对面的咖啡馆就有无线上网。早知如
此,我也不会跑那么远的路去图书馆了;如果我一来就知道这个“捷径”就好了!但是谁又知
道呢?
科研中也是这样,这篇文章的点子是把黄金负载在磷酸化的氧化钛上,当时按照传统思维,
先把氧化钛磷酸化,再负载黄金,发现效果提高一点点。怎么办呢?我想老板雇佣我,就死
死拘泥于老板的点子,不厌其烦改变条件,合成了 20个催化剂,效果提高一点点。在一个
偶然的机会里,我先把黄金负载在氧化钛上,然后再磷酸化,效果提高很大。如果早知道方
法 B比方法 A好,我也不会在方法 A上花那么多时间了。但是这样的“实验捷径”,又有谁
知道呢?
后来,老板又给我一些点子,这时我才知道“捷径”就是把他的点子快速试一试,如果效果不
好,就如实相告,他不会杀了我,而是说不要继续做下去了,快换别的。但是这样和老板相
处的“捷径”,谁又事先知道呢?
我的观点:避免走弯路,如果走了,也没关系,善于总结,从失败中学会成长。
[7] 苦干 versus 巧干
环境就是这样,无论在美国和中国都一样:你同样时间出更多文章,你就被认为是好学生,
不管是两页快餐文学还是三十页严肃文学;而如果你把三篇文章合在一起写,你就被认为是
傻瓜;你到“正好写文章”的程度写文章,和到“工作完美”的程度写文章,对于老板来说都是
一篇文章。如果我前面六个月投一篇文章,后面六个月投一篇文章,老板就会很慢意,认为
数据源源不断出来;如果我前面六个月做了实验、写了文章,但什么也不投,老板就会经常
催,虽然我第十二个月一下子投出两篇,总量不变。在环境里既要活下去,又要保持自己的
风格和准则,靠什么呀?只有自己利用额外时间苦干加巧干了!
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怎么苦干?一开始的时候为了一天测两个样品,我早上六点到实验室,晚上九、十点才离开。
这里面也有“奥妙”在里面:我选取的催化剂活化条件是活化两个半小时,这样的话一天做两
个样品,时间很紧、折磨自己;而如果活化半小时,一天就可节约至少四小时。但我并没有
这么做,是因为既然第一个催化剂活化了两个半小时,以后所有催化剂都要同样的条件。
其实做实验是不能靠“蛮干”的,应该“谋定而后动”,所以后来我“巧干”:这个星期我要做大量
催化剂表征,精力集中不到反应测试中去,我就开展“长寿命测试”,让反应器工作 120小时,
进样器一天 24小时全自动进样。这样,我不但拿到了表征数据,还得到了长寿命数据。“巧
干”的原理之一就是“大的”加“小的”,1 + 9 = 2 + 8 = 3 + 7 = 4 + 6,意思是说在安排每天工
作的时候,重活搭配轻活,而不要今天很忙,明天没有事情做。
另外,一开始周末无法进入实验室,这样话我就损失两天半时间。后来发现为了把这两天半
时间救出来,就在周末到来之前开始把催化剂装上去做“长寿命实验”,甚至连我到外地去探
亲一个星期我也做“长寿命实验”,这样,人一回来,数据也有了,休假也利用了。
结束语:要出篇文章不难,但要出好文章很难。好文章不代表引用引子几点几,而是要站得
住脚,有长久的价值。要糊弄老板不难,只要把数据交给他交差就行了,但是第一作者自己
得把关。文章不在于几篇,而在于在科研中学会了什么科研方法、实验工具,体会到了成长
的喜悦和烦恼。从一篇文章背后的故事中,能够悟出很多道理。
附注:有兴趣的读者可以浏览一下我在这里做博士后出的另外的文章,看看是不是工作量很
大、写得很透彻、花了功夫的文章:
Au/MxOy/TiO2 Catalysts for CO Oxidation: Promotional Effect of Main-Group, Transition, and Rare-Earth
Metal Oxide Additives
Z. Ma, S.H. Overbury, S. Dai*, Journal of Molecular Catalysis A: Chemical (2007) in press.
http://dx.doi.org/10.1016/j.molcata.2007.04.007
Low-Temperature CO Oxidation on Au/Fumed SiO2-based Catalysts Prepeared from Au(en)2Cl3
Precursor
H.G. Zhu, Z. Ma, J.C. Clark, Z.W. Pan, S.H. Overbury, S. Dai*, Applied Catalysis A: General (2007) in
press.
http://dx.doi.org/10.1016/j.apcata.2007.04.004
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Zhenmafudan @ 2007-04-28 05:36
文章写作之体会——Journal of Molecular Catalysis A: Chemical
http://dx.doi.org/10.1016/j.molcata.2007.04.007
In Press, Accepted Manuscript, Available online 8 April 2007
文章Au/MxOy/TiO2 catalysts for CO oxidation: promotional effect of main-group, transition,
and rare-earth metal oxide additives被Journal of Molecular Catalysis A: Chemical发表了。
这篇文章是我最近写得比较好的一篇文章,是一篇透彻的文章。文章投稿才一周,审稿意见
就回来了,审稿人给与最高的评价。
对于摘要,我的体会是:一定要吸引人。只有吸引人,审稿人在接到审稿任务的时候才会当
场阅读下去,并且马上回复;而如果不吸引人,审稿人就把他丢在一边,忘记审稿了,直到
几个月后编辑催了才看文章,这样就耽误时间。但是吸引人的同时,又不能吹得太厉害。
我这个摘要所要体现的主要意思是:在前文中,我们小组其他人用表面溶胶-凝胶技术合成
了一种新型的Au/Al2O3/TiO2 催化剂,该工作以两页快报的形式发表在美国化学会志上(我
在摘要中给出具体的作者名称和杂志卷号、页码)。本文以全文的形式报道用一种简单的自
发分散方法制备的Au/Al2O3/TiO2 催化剂能达到类似效果。不但如此,我们还探索了 25种
添加剂,发现有些还能实现比美国化学会志更好的效果。(这样,给审稿人的感觉是这篇文
章是美国化学会志的补充和升华,所以值得发表。这种写作方法很常见:有的人说,在我们
的前文Nature中,我们初步报道了什么什么;在本文美国化学会志中,我们以全文形式进一
步研究。)
引言和讨论部份是我最擅长写的部份。引言第一段我一开始就写到:Catalysis by gold,
previously uncharted [1, 2], has become an emerging field recently [3-5]. 这句话的第二个
短句“previously uncharted [1, 2]”有种诙谐、转折、兼critical的色彩。如果没有它,那么这
句句子就成了“Catalysis by gold has become an emerging field recently [3-5]”,这显然是大
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白话。“previously uncharted [1, 2]”中的文献[2]是我自己的综述,我在这里还要引用文献[1]
(一本教科书),目的是为了防止有种催化是我发明的感觉。加了文献[1],我就可以“塞进
去”我自己的综述。另外,很多人写文章喜欢说“has attracted much attention [1-17](17篇
随机的文章)”我不喜欢这样做,是因为这个不但会造成漏引别人的文章造成那个审稿人不
愉快(“为什么我的文章没有在[1-17]里面”),而且这种引用方式也不specific。因此,我引
用的文献[3-5]是三篇最好的综述。接下去我说到Supported gold catalysts have many
applications in environmental control [6-9], chemical synthesis [10-13], energy generation
[14, 15], and materials processing [16, 17]。我把金催化的文献非常specific地分为几类,每
一类选取最典型的、最权威人的文章。然后,我说到“尤其是Haruta等报道在低温氧化一氧
化碳。但是由于金颗粒的熔点很低,金催化剂在高温容易烧结。为了解决这个问题,我们小
组最近探索了什么什么催化剂。特别有趣的是我们小组的一个博士后发现用表面溶胶凝胶技
术合成了一种新型的Au/Al2O3/TiO2 催化剂,这种催化剂在高温烧不坏。别人报道了类似结
果:金在TiO2/SiO2上烧不坏。”这几句话,短短数语,就“聚焦”到了本文所要研究的
Au/Al2O3/TiO2体系,而对于关系不大的我们组发表的其他体系,只是一笔带过。对于文献
中用表面溶胶凝胶制备的Au/TiO2/SiO2,则是特别提出,避免使审稿人认为我写文章只是显
露自己小组工作而不显示别人的工作。
第二段,我更显示了概括的语言和critical的思辨。我说到:“虽然那篇美国化学会志的效果
非常吸引人,但是有几个问题没有搞清:(1)表面溶胶凝胶技术是必须的吗?能否用其他
简便易行的方法达到同样效果?(2)“单层”氧化铝是必须的吗?如果是半层或者两层怎样?
(3)氧化铝促进剂是与众不同的吗?用其它氧化物,能否实现类似或者更好的效果?(4)
“超级稳定金催化剂”是“超级稳定”的吗?”注意:这里的写作手法就是提问题来吸引审稿人的
注意。当然,在提这些文体的同时,我的言外之意就是“不是必需的,用其它氧化物也能达
到同样效果”,否则我问什么要问这些问题?还有个写作手法就是“进一步阐明、解释法”。在
问了第四个问题后,我进一步解释说:“根据某某的权威综述,现在金催化研究的一个不理
想的方面是催化剂稳定性都没有研究。在文献中,Au/Al2O3的失活很快,但是Au/Al2O3/TiO2
是否会失活尚不清楚。”
第三段,我只出本文的目的(不但搞清楚四个问题,还开发文献中没有报道的新催化剂)、
研究方法(自发分散)、研究范围(25种氧化物助剂)、主要结果(强调得到了和美国化
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学会志类似或更好的结果)、和这些结果的价值意义(对基础研究和应用研究都有价值)。
这里面,我有两句话非常好:“To the best of our knowledge, the promotion of Au/TiO2 by
these metal oxide additive for CO oxidation has virtually not been reported in the open
literature. In our recent patent on surface-stabilized gold nanocatalysts [28], these freshly
obtained findings were not claimed, either.”这句话,如果是正确的话,就把本文放到一个
合适的、在文献中的位置了。而很多文章,不痛不痒,看了不知道这个点子到底新不新、别
人有没有报道过。
在结果部份我写得最好也最有趣的是 Section 3.3. Stability tests as a function of reaction
time and regeneration。该部份开宗明义指出:“很多文献没有报道稳定性,或者只是含糊
一笔带过说稳定性还不错。有时候,人们选取的实验条件(如催化剂用量和反应温度)足以
产生 100%转化率,于是就造成了人们看到长时间转化率 100%。但是也有文献提醒道:为
了正确看到稳定性趋势,转化率必需小于 100%。”于是,我就报道了这些实验:装 50毫克
催化剂,发现有失活,稳态转化率 30%;加 100毫克催化剂,还是发现有失活,稳态转化
率 60%;于是,加 200毫克催化剂,转化率始终就是 100%,观测不到任何失活现象。这
很正常,因为你加一吨催化剂,保证你 100年都看不到失活,但是看不到失活,却不能代
表没有失活!
于是,根据这些启示,我正确地测试了一些催化剂,发现都有失活现象。到这个时候,审稿
人也许会说“So what?”我并没有停留在这一步,而是做了催化剂再生的实验,发现催化剂可
以再生,这就证明失活不是因为金颗粒变大引起的。我还做了在氢气存在下一氧化碳氧化实
验,发现这样能使失活延缓。我在文章里说清楚在氢气下的实验是受本组别人专利上的实验
(用其它的催化剂)启发的。当时有的读者对这个专利实验有疑惑,给我们写了信。现在通
过我在不同的催化剂上做氢气实验,发现和前面那个博士后专利的实验类似的现象,那就间
接证实了这个现象。
讨论部份也非常有章法。第一段设置一个大的背景:现在有成千篇金催化文章,但是 90%
的文章把黄金放在纯净的TiO2上,而不是表面改性的TiO2上(这样就根据“市场细分理论”,
说出自己文章和文献的区别和稀缺性)。我还说到,这个研究现状和中孔材料、固体强酸、
以及光催化的研究现状不同,在那些体系当中,使用表面改性或者掺杂的氧化物很热门(这
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样就造成一种弦外之音:this paper is on the right track, and will be followed by numerous
papers if this paper is published)。有了这种弦外之音以后,即使审稿人不同意发表,编
辑看到这句话也会抢着要发表,因为这种表面改性制备金催化剂的方法开拓了一个值得注意
的方向。
讨论的第二段说的是本文的结果很好,本文的自发分散方法和表面溶胶凝胶方法相比有什么
优点。这一段话的意图就是把讨论的范围进一步缩小、聚焦。
讨论的第三段公正地综述了人们用类似的表面改性方法制备金催化剂做了哪些工作,报道了
哪些体系。讨论的第四段说明从这些体系中可以得到什么结论。强调的是表面改性可以稳定
金颗粒,这在文献中已经见到,只是载体的体系不同。讨论的第五段说这种稳定金颗粒的现
象,在复合氧化物载体上也见到过。讨论的第六段说在其他非黄金的体系中,这种稳定金属
颗粒的方法也见到过。
讨论的第七段说:从以上文献综述中可以看到美国化学会志文章所报道的方法并非孤立,我
们本文研究了 25种改性剂探测出了很多文章中没有报道的新催化剂。然后,比较我们的结
果和文献结果一致和不一致的地方。
讨论的第八段说的是为什么改性剂能稳定金颗粒,并指出并非所有改性剂都能达到同样效
果。
讨论的最后一段是总结和展望。这段话写得也很好,看了给人的感觉是作者读了不少文献。
给人的感觉是在本文的基础上,还有很多工作等待着进一步去做。看了有种意犹未尽的感觉。
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Zhenmafudan @ 2007-04-27 05:31
最新催化文章——Applied Catalysis A: General
http://dx.doi.org/10.1016/j.apcata.2007.04.004
In Press, Accepted Manuscript, Available online 16 April 2007
文章Low-temperature CO oxidation on Au/fumed SiO2-based catalysts prepared from
Au(en)2Cl3 precursor(H.G. Zhu, Z. Ma, J.C. Clark, Z.W. Pan, S.H. Overbury, S. Dai*,
Applied Catalysis A: General, 2007)in press了。
http://dx.doi.org/10.1016/j.apcata.2007.04.004 现就写作部份和文章的骨架作一介绍。
本文的背景:金催化成为当今催化热点之一。90%的金催化文章使用的催化剂是Au/TiO2,
但是很少有人使用Au/SiO2。即使有人合成出Au/SiO2,其催化活性往往很差,因此人们广
泛认为SiO2不是负载黄金的好载体。但是本文反其道而行之,说SiO2是负载黄金的好载体。
这篇文章的 Introduction分为四段,层次分明、逻辑严密、过渡自然、旁征博引、有哲学色
彩。
第一段从一个宽泛的金催化的概念引出本文所要讨论的Au/SiO2话题:当今世界,纳米金催
化成了热门课题,很多催化剂都被报道了。传统的金催化剂制备方法包括什么什么,常用的
载体包括什么什么。在很多制备方法和载体的组合当中,沉积-沉淀法和氧化钛的组合产生
最流行的Au/TiO2催化剂。但是,虽然SiO2是种常见的工业催化剂的载体,人们一般认为SiO2
不适合负载黄金。的确,很多文献都说Au/SiO2在一氧化碳氧化反应的活性很低。
第二段分析为什么很多文献说Au/SiO2是“失败者”。原因之一是TiO2载体可以被部分还原,
因此能活化氧气。而SiO2不能被还原,因此不能活化氧气;原因之二是金和SiO2的相互作
用弱,因此金颗粒一旦生成,就团聚;原因之三是:从哲学上讲,用传统方法制备出来Au/SiO2
并发现它是“失败者”,这件事情不能类推出所有的Au/SiO2都是“失败者”。是否有可能传统制
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备方法掩盖了SiO2载体的真正的光芒?(注:这有点象文献小综述,非常critical地用自己的
语言分析问题的所在,归纳出几点别人综述里没有归纳过的东西。)
第三段介绍文献中宣称Au/SiO2不是“失败者”的“反例”。说到别人选用其它金前驱体、其它制
备方法,发现Au/SiO2的活性很高。(注:这里用非常洗练的语言介绍别人的几个例子。每
一个例子 1-2句话,有点象文献小综述。这个做法非常必要,叫做place the current research
in proper context,或者set the current finding in perspective,即:在前人成果的基础上来
讨论自己的工作。)然后,说到我们最近用Au(en)2Cl3作为前驱体,把黄金负载在中孔氧化
硅上,发现很活泼,文章已经发表在J. Phys. Chem. B上(这里的写作手法是如实说清楚我
们已经用了类似方法把黄金放在中孔氧化硅上,而本文用的不是中孔,而是无定型的氧化
硅)。与此同时,别人用同样的方法把黄金放在某种无定型氧化硅上,他们对样品做了详细
表征,但是没有报道催化活性(这里的写作手法是既带着尊重的语气客观描述别人做了什么,
又指出别人工作和自己本文的区别)。
第四段说的是:(1)为什么本文研究是值得报道的;(2)本文要报道什么东西;(3)本
文主要得到什么结论;(4)本文有什么意义?这一段,三句话说了四层意思,非常概括。
以下,撇开实验部分不说,我先介绍“实验结果”部分。这里,做实验和写作表达的妙出就在
于不但有原创性(因为以往人们对于Au/SiO2的经验很少),而且还能够给出全景,告诉人
们在什么条件下实验能够做出来,而在什么条件下却做不出来。这对别人开展后续研究或者
重复实验都很有帮助,也能体现一种严谨的学风。
3.1. General consideration: synthesis in basic media
这部分简要说明只有在一定的碱性条件下,才能实现催化活性;而在酸性合成条件下,没有
催化活性。(这就是催化实验的奥妙,结果有“差距”,才会“有趣”。否则 10个数据点全部类
似,这就只是在误差范围内了。)
3.2. Effect of pretreatment: reduction and calcination
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这部分说的是预处理的重要性。如果把合成好的催化剂拿来就做反应,没有活性。一定要把
残余的有机物烧掉以后,才有活性。(这也很有趣,体现了一种“魔术”哲学:很多人发现金
催化剂没有活性,因为很多人把合成出来的、含有大量有机物的催化剂“拿来就做”,那么当
然没有活性,虽然金颗粒的大小是“最佳”的。)
这里面,除了催化实验外,还有 TPR/TPO和 TG/DTA旁证实验。这里面还有一个画龙点睛
的“诊断实验”,这个实验是第一作者做的:他为了证明一定要把残余的有机物烧掉以后,才
有活性,他先把有机物烧掉,发现活性高。然后他把这个高活性的催化剂放在有机胺的气体
里面熏过夜,发现催化剂活性就没了,这证实了他的猜测。
3.3. Effect of gold loading
介绍了金含量对催化活性的影响。在这里,我注意运用了一种写作手法:就是要合理考虑究
竟先报催化结果、再报表征结果(如 3.2.),还是先报表征结果、再报催化结果(如 3.3.)?
在同一篇文章的不同小部分里,我使用的顺序不一定一样,但是确是经过思考了的。
在 3.2.中,我先报催化结果、再报表征结果,那么这个“表征结果”部分的目的就是为了解释
前面的“催化结果”部分,是提供个说法的。
但是,如果后面的“表征结果”无法给前面的“催化结果”提供说法,那么次序就要对调了。比
如在 3.3.中,我先罗列了不同金含量的催化剂的 XRD数据,然后列出一个典型样品的电子
显微镜照片,最后再列催化结果随着金含量变化而变化的数据。这样的话,就非常自然,审
稿人看了就会很舒服:前面是介绍催化剂的物理化学性质,后面介绍具体催化性能。
反之,如果先报道催化结果随着金含量变化而变化的数据,然后再拿出一张(而不是十张不
同催化剂的)电子显微镜照片,那么这张电子显微镜照片和催化活性变化规律有什么关系
呢?
3.4. Effect of post treatment in acidic or basic media
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说的是把催化剂丢到碱性溶液中、酸性气体中、水中,再捞起来,看看催化活性有什么改变。
这是一组“兴趣实验”,不曾有人这么做过。
3.5. Deactivation, storage, and regeneration
讲的是催化剂的失活、储存和再生。没有烧过的催化剂、放很长时间都不会坏。一旦烧过了,
它是有活性的;但是在空气里放时间长了,就没有活性。失活的催化剂可以通过再焙烧的方
法使活性复原。
3.6. Modification of Au/SiO2 by surface coating of MOx
讲的是加如不同金属氧化物对催化活性的影响,也是“兴趣题”。虽然效果不十分明显,规律
不十分清楚,但是没有功劳也有苦劳嘛。
这篇文章的讨论部分文笔非常优美,能够体现作者看了、分析了、引用了大量文献,找出自
己实验和文献结果的异同。能够说出:和文献已有的水平相比,我们的工作处在什么位置。
对催化文章的一个误解是:只要结果好、活性高,文章就有价值。其实这只是低层次的。一
个更高层次的是在文章里面分析、释惑、提出如果别人要进一步在我们文章的基础上开展实
验,可以怎么做。能够在文章的讨论部分把这些事情说清楚,这就能凸现学术功力了。
针对这篇文章的讨论部分来说,这里面讨论了很多事情。其中有一件事情是:Au/SiO2催化
剂在氢气里面还原了以后,金颗粒是在“最佳值”范围里面的,但是却没有活性。要使它有活
性,必须在高温氧气里烧去有机物。这件事情看起来和文献说法矛盾,因为文献说 3-5纳米
的金颗粒活性最高。
通过分析文献,我认为文献中说 3-5纳米的金颗粒活性最高,那是有“陷阱”的。一个是“充分
条件”和“必要条件”的关系。另外一个是文献说法有一个假设前提:那就是把黄金放在TiO2上,
没有其它干扰条件(如杂质)的影响。当有其它条件干扰时,即使出来的黄金颗粒是 3-5纳
米,还是没有活性的。
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为了证明我的推断是正确的,我旁征博引了很多文献,他们发现合成出来的催化剂没有活性,
只有把有机物烧掉以后才有活性。
为什么适合 Applied Catalysis A?
投稿 Applied Catalysis A是我提的建议,老板做的决定。投稿后审稿人只用两个星期就给
答复了,除了高度评价以外,只要小修改就可以发表。这篇文章适合 Applied Catalysis A,
在于它的实验风格和写作风格。现在有些文章的套路非常老套。好比说报道 Ti-MCM-41,
有的人合成了两三个样品,然后报道 XRD、BET、UV-Vis,最后匆匆列出一张催化活性表。
结果是不做实验也知道的那种:钛掺杂到 MCM-41中了,加钛比不加钛的效果好。
而我们的这篇文章,使用的就不是这个套路。我们变换的不是表征仪器,而是实验参数。即:
结果部份的每一个小部分的标题不是什么 XRD、BET、UV-Vis,而是实验参数的影响,如
焙烧、金含量、失活与再生等。文章的核心是催化,然后表征只是有针对性的、为了说明具
体问题而进行的表征,而并不是为了表征而表征。
这样的话,采取的是一种“透彻”的实验方法,而不是做两个星期就出篇文章、三个催化剂也
能出篇文章的那种。
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