光电催化粘土材料处理有机废水的研究
光电催化粘土材料处理有机废水的研究
本文以开发利用累托石资源为目的。围绕层柱累托石的制备和应用进行了一系列的研究工作。为累托石的开发利用和利用累托石处理含硝基苯废水提供了科学依据。
1、根据粘土矿物的特性,通过掺杂过渡金属离子,在总结已有研究成果的基础上,分别探讨了成型累托石和掺杂过渡金属成型累托石的制备方法以及影响因素,制备了Ti,Fe层柱累托石环境材料。
2、将处理前后的Ti,Fe层柱累托石分别进行红外吸收光谱分析(FTIR),X射线粉晶衍射分析(XRD),比
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面积测试,差热分析(DTA)及扫描电镜分析(STEM)。分析结果表明Ti,Fe层柱累托石与钠化累托石、Ti层柱累托石相比较,其d_(001)值分别增加了
1.83nm、0.47nm左右,层柱后的累托石的热稳定性大为增强且含有丰富的羟基。
3、研究表明在光、电、光电催化氧化条件下,影响Ti,Fe层柱累托石处理含硝基苯模拟废水的因素有:废水的初始浓度、pH值、Ti,Fe层柱累托石用量、反应时间等。对比Ti,Fe层柱累托石处理含硝基苯模拟废水的效果发现,光辐照、电氧化、光电催化氧化均能提高Ti,Fe层柱累托石处理含硝基苯废水的能力。且,光电催化氧化能力,光辐照氧化能力,电氧化能力。
4、对Ti,Fe层柱累托石的再生做了初步探索,发现经500?焙烧1h后能够恢复其催化性能,再生效果较好。
5、光辐照、电氧化、光电催化Ti,Fe层柱累托石处理含硝基苯废水时,其硝基苯、COD去除动力学方程均符合符合一级动力学方程。动力学研究结果表明总反应速率是由内扩散决定的。 摘要4-6ABSTRACT6-12第1章 绪论12-34
1.1 研究目的和意义12-14
1.2 Ti层柱粘土催化材料的研究现状14-19
1.
2.1 层柱机理15-16
1.
2.2 TiO_2层柱粘土的制备16
1.
2.3 TiO_2层柱粘土的特性16-17
1.
2.4 光辐照TiO_2层柱粘土在环境保护中的应用17-18
1.
2.5 提高TiO_2层柱粘土光催化剂活性的途径18-19
1.3 累托石矿物的研究现状与进展19-23
1.
3.1 累托石的特征20-22
1.
3.2 累托石的开发利用现状22-23
1.4 硝基苯废水处理现状23-33
1.
4.1 物化法处理技术25-29
1.
4.2 生物降解29-30
1.
4.3 其他方法30-31
1.
4.4 硝基芳香烃废水处理技术的展望31-32
1.
4.5 存在问题32-33
1.5 本课题研究的主要内容33-34第2章 试验材料、药剂、仪器
及分析方法34-40
2.1 试验材料34-36
2.
1.1 试验用累托石34
2.
1.2 试验废水34
2.
1.3 试验药剂34-35
2.
1.4 试验仪器35-36
2.2 试验方法36-38
2.
2.1 光催化试验36-37
2.
2.2 电催化试验37
2.
2.3 光电催化试验37-38
2.3 分析方法38-40
2.
3.1 COD测定方法38
2.
3.2 硝基苯含量的测定38-40第3章 层柱累托石的制备40-56
3.1 层柱累托石的制备方法40-43
3.2 成型累托石的制备43-48
3.
2.1 原土成型研究43-44
3.
2.2 不同组分层柱剂对累托石成型效果的影响44-45
3.
2.3 层柱累托石成型研究45-46
3.
2.4 烘干温度对Ti层柱累托石成型的影响46
3.
2.5 累托石悬浮液浓度对成型效果的影响46-47
3.
2.6 陈化时间对层柱累托石成型效果的影响47
3.
2.7 层柱剂用量对层柱累托石成型效果的影响47-48
3.3 掺杂过渡金属成型层柱累托石的制备48-56
3.
3.1 过渡金属盐的影响50-51
3.
3.2 钛酸四正丁酯用量对层柱累托石性能的影响51-52
3.
3.3 硝酸铁(Fe(NO_3)_3)用量对层柱累托石性能的影响52-53
3.
3.4 层柱剂用量/累托石用量对层柱累托石性能的影响53-54
3.
3.5 层柱后陈化时间对层柱累托石性能的影响54-55
3.
3.6 本节小结55-56第4章 层柱累托石的性能研究56-64
4.1 傅立叶变换红外光谱分析(FTIR)56-58
4.2 层柱累托石的X射线粉晶衍射(XRD)分析58-60
4.3 层柱累托石的差热分析(DTA)60-61
4.4 扫描电镜(SETM)61-62
4.5 比表面积的测定62-63
4.6 松散堆积密度63-64第5章 Ti/Fe层柱累托石处理含硝基苯废水的研究64-84
5.1 光辐照Ti/Fe层柱累托石处理模拟含硝基苯废水试验65-71
5.
1.1 光照时间对废水处理效果的影响65-66
5.
1.2 光源的选择66
5.
1.3 层柱剂的加入对层柱累托石催化性能的影响66-67
5.
1.4 累托石用量对废水处理效果的影响67-68
5.
1.5 不同pH值对废水处理效果的影响68-69
5.
1.6 废水初始浓度对处理效果的影响69-70
5.
1.7 充气的影响70-71
5.
1.8 本节小结71
5.2 电催化Ti/Fe层柱累托石处理模拟含硝基苯废水试验71-78
5.
2.1 二维平板电极与三维电极对比试验71-72
5.
2.2 电极对硝基苯去除率的影响72-73
5.
2.3 累托石对电解硝基苯的影响73-74
5.
2.4 电解槽电压对处理效果的影响74-75
5.
2.5 电解电流对处理效果的影响75
5.
2.6 废水初始pH值对处理效果的影响75-76
5.
2.7 硝基苯初始浓度对处理效果的影响76-77
5.
2.8 累托石用量的影响77
5.
2.9 本节小结77-78
5.3 光电催化氧化处理硝基苯模拟废水78-84
5.
3.1 反应时间对层柱累托石光电催化氧化处理效果的影响78
5.
3.2 累托石对光电降解硝基苯的影响78-79
5.
3.3 正交实验79-82
5.
3.4 本节小结82-84第6章 失活与再生84-88
6.1 催化剂的失活84-85
6.
1.1 反应副产物或中间产物在催化剂表面吸附或积累84
6.
1.2 晶格氧扩散的影响84-85
6.
1.3 载体的影响85
6.
1.4 羟基自由基(?OH)的消耗85
6.
1.5 催化剂在贮存时被污染85
6.2 催化剂的再生85-88第7章 Ti/Fe层柱累托石处理实际废水88-90
7.1 试验结果88-89
7.2 推荐工业试验流程89-90第8章 催化机理探讨90-105
8.1 光电催化层柱累托石处理含硝基苯废水的反应过程90-93
8.
1.1 光电催化氧化反应过程90-91
8.
1.2 硝基苯的降解过程91-93
8.2 光电催化层柱累托石处理含硝基苯废水的催化机理研究93-101
8.
2.1 催化反应机理研究93-98
8.
2.2 催化氧化层柱累托石处理含硝基苯废水的催化动力学研究98-101
8.3 总反应速率的控制101-105第9章 结论与建议105-108创新
点108-109
参考文献
109-118攻读学位期间发表的学术论文118-119致谢119