黄河干流、河口及莱州湾南岸铀的分布及成因的研究（可编辑）

黄河干流、河口及莱州湾南岸铀的分布及成因的研究（可编辑） 中国海洋大学 博士学位 论文 政研论文下载论文大学下载论文大学下载关于长拳的论文浙大论文封面下载 黄河干流、河口及莱州湾南岸铀的分布及成因研究 姓名:江雪艳 申请学位级别:博士 专业:海洋化学 指导教师:于志刚;康兴伦 20080601黄河千流、河口及莱州湾南岸铀的分布及成因研究 摘 要 铀系核索因其在海洋学过程中被广泛用作示踪剂和测年手段而被关注,铀在 海洋中的分布及其源和汇的研究一直是很多研究者感兴趣的问题,而河流作为海 洋中铀的主要输入源,其河水中铀的浓度对于研究海洋中铀的收支和平衡具有重 要意义。河口区由于盐度、悬浮泥沙浓度等因素的时空变化频繁,加之吸附解吸 等过程控制着化学元素在颗粒固相和溶液相之间的分配,因此对铀元素向海洋输 送通量的影响很大。另外河口和滨海的潮间带及盐沼也是对海洋中铀的收支平衡 有重要影响的区域,被认为是海洋中铀的重要归宿之一。 黄河以其高含沙量而闻名,已有研究发现黄河水中的溶解铀含量不但远远超 出了世界河流的平均值,而且也高于海水中铀的浓度,因此对黄河及其河口铀的 浓度、来源及其行为进行研究具有区域特殊性意义。与黄河口邻近的莱州湾,其 南岸具有广阔的潮间带及盐沼,是研究盐滩沉积物铀的输出及演变的良好场所。 本研究采集了黄河干流和黄河口的水样及沉积物、莱州湾钻孔的地下卤水和沉积 物样品,主要对其中的铀同位素进行了研究,并进行了实验室模拟,取得了如下 研究结果: 、黄河干流溶解铀的浓度介于.?.俐之间,平均值.倒,远高 于世界河流平均值,也超过了海水的溶解铀浓度;溶解铀浓度沿黄河干流呈上升 趋势。黄河水中户活度比介于...之间,平均值.。较高的~严 活度比说明黄河水中的溶解铀受到了硅酸盐风化及地下水输入的影响。 、黄河中游及其支流流经黄土高原,干旱半干旱的气候使得风化产物在颗 粒表面富集,强烈的物理侵蚀又使大量黄土颗粒及风化壳进入黄河,黄土颗粒表 面及风化壳中的铀极易溶出造成黄河水中铀浓度升高;另一方面,黄土中的铀还 可以通过被淋滤进入地表径流和地下水,最终以溶解铀的形式被带入黄河。根据 黄土悬浮平衡和淋滤模拟实验结果以及黄河径流和泥沙数据,利用箱式模型对黄 河中游溶解铀来源的估算表明,黄河中游溶解铀/来自悬浮颗粒物释放,/ 来自地下水及径流输入。 、黄河口溶解铀呈现非保守行为,盐度低于时有外来的溶解铀进入水体。 每年有大约. 的溶解铀从悬浮颗粒物解吸或从沉积物间隙水中释放进 入河口水体中。加上河流输入的溶解铀,每年河口水体输入的总溶解铀量为.× 蚝。这个数值占全球河流铀通量的%左右。 、现场调查和模拟实验均显示,黄河口混合带溶解铀和磷酸盐随盐度增加 具有同步变化的趋势。磷酸盐的增加主要来自于底沉积物间隙水向上覆水体的扩 散,而增加的溶解铀主要来自水体中悬浮颗粒物的解吸。 、莱州湾南岸地下卤水溶解铀的浓度高于相同浓缩倍数的莱州湾海水的铀 浓度,且程度随浓缩倍数的增大而增大,说明卤水中的溶解铀还有其他来源。该 地区大面积的盐沼为海水中的铀在盐沼的输出提供了有利条件,盐沼沉积物中由 于胶体絮凝或与铁锰氧化物共沉淀而从水体中沉淀下来的铀,可能在其被埋藏后 经历的漫长的地质变迁过程中通过地下水的淋滤而进入卤水体系,或由于有机物 的降解而导致铁锰氧化物被还原从而使部分铀元素被释放而重新进入地下卤水 中,这是卤水中溶解铀的另一个重要来源。而地下卤水中较高浓度的和 ‘可以和卤水中的溶解铀形成稳定的配合物从而使高浓度的铀得以保持。 关键词:黄河;莱州湾南岸;溶解铀;铷/?活度比? ? ? .? 一 . 硒 ., .怕., .. . ., , . . 懿 .. ...。.聊, .?.聊, . .~户 ..晰 .. / . . . ., ..,. 吐 /.. ?/ .. / . . %. / .,。. 觞.,. .. 、析廿/ 曲/ / 吐 . 埘廿 曲 。 ’。 . : ; ; ; , 独创声 明 本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作及取得的 研究成果。据我所知,除了文中特别加以标注和致谢的地方外,论文中不包含其 他人已经发表或撰写过的研究成果,与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡 献均己在论文中作了明确的说明并表示谢意。 学位论文作者签名:雪犯签字日期:姗年月日 学位论文版权使用授权 书 关于书的成语关于读书的排比句社区图书漂流公约怎么写关于读书的小报汉书pdf 本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定,有权保留并 向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘,允许论文被查阅和借阅。本人 授权学校可以将学位论文的全部或部分 内容 财务内部控制制度的内容财务内部控制制度的内容人员招聘与配置的内容项目成本控制的内容消防安全演练内容 编入有关数据库进行检索,可以采用 影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编学位论文。保密的学位论文在解密后 适用本授权书 导师签字: 学位论文作者签名:嘭托 \姒炒 签字醐:刎年『月『日 学位论文作者毕业后去向: 工作单位: 电话: 通讯地址: 邮编黄河干流、河口及莱州湾南岸铀的分布及成因研究 . ??撕 ?前言 自从上世纪年代人们认识到放射性不平衡可以作为风化作用的示踪剂 及记时计以来,铀系放射性不平衡在记载地表环境风化过程中水岩相互作用的 性质、程度、时间尺度以及有关的化学成分的迁移等信息方面得到了越来越广 泛的应用。然而铀系本身却有许多重要的地球化学问题需要解决,其中铀在海 洋中的平衡问题及铀在河口和潮间带的输入与输出问题一直是铀系研究的一个 热点。 黄河作为一条举世闻名的高含沙河流,其高于世界河流平均值.倍的溶解铀含量也同样令人瞩目 ,; .,。 河流是陆源风化产物向海洋输送的主要途径,对黄河水中溶解铀 含量的准确测 定以及在河口区随淡咸水混合而产生的铀向水体中迁入或迁出所引起的溶解铀 含量的变化将对海洋中铀的收支平衡的计算产生较大的影响。由于黄河流经风 化侵蚀严重的黄土高原,黄土的风化程度以及铀从黄土向水体中迁移的难易程 度都将对河水中溶解铀的含量产生影响。 发现于我国北方沿海的滨海相地下卤水,储量相当丰富,仅莱州湾沿岸的 储量就超过亿,堪称我国一大特产。根据地学研究,滨海相地下卤水来 源于海水,潮滩生卤现场模拟实验证实了该地下卤水是由海水蒸发浓缩而来。 调查发现,莱州湾沿岸几个主要盐场的地下卤水中都含有高浓度铀,一般为天 然海水铀浓度的倍,而氯离子浓度最高只有莱州湾近岸海水的倍多。 这些高浓度的铀从何而来关于铀的归宿问题,有一种观点近年来逐渐为研究 者所认可。该观点认为河口的潮间带盐滩是海洋铀的重要归宿,有三分之二的 铀被吸附沉降到盐滩沉积物中,另有三分之一被吸附到颗粒物上运输到更远的地方 .,;。根据 .的估算,每年有 .×克的铀输出到盐滩沉积物中。莱州湾南岸地势低平,平均坡降只有 ./赵德三等,,海潮涨落影响范围很广。并且莱州湾是一个多 风暴潮海域,南岸是风暴潮侵袭的主要场所。当风暴潮发生时,海水入侵滨海 平原,风暴潮退去后,平原面上的次级洼地仍滞留部分海水韩美,孟庆海,黄河干流、河口及莱州湾南岸铀的分布及成因研究 。该区多年平均降水量为.,多年平均蒸发量为.张永 祥等,。这种风暴潮频发及蒸发量远超过降雨量的气候特征和坡降很小的 地貌特征对于铀向盐滩沉积物的输出极为有利,因此对该地下卤水的溶解铀进 行研究不仅有利于揭示卤水中高浓度溶解铀的来源,而且对于研究盐滩沉积物 铀的输出及演变具有重要意义。 本论文是国家自然科学基金一沿海地下卤水的铀系地球化学研究的重要 组成部分,主要研究工作包括黄河干流及其河口铀的分布规律、来源及影响因 素,莱州湾南岸地下卤水铀的分布情况及来源 分析 定性数据统计分析pdf销售业绩分析模板建筑结构震害分析销售进度分析表京东商城竞争战略分析 。铀是一种天 然存在的、受 生物地球化学作用影响明显的微量元素,其地球化学行为本身比较复杂,而将 铀的地球化学行为置于黄河、黄河口、莱州湾及地下卤水这样一个空间跨度很 大的复杂体系中进行研究,进一步增加了工作的难度,需要综合运用多学科的 知识和技术手段进行研究。由于本人水平所限,文中定有不少疏漏与偏颇不当 之处,恳请各位专家给予批评指正。 黄河干流、河口及莱州湾南岸铀的分布及成因研究 绪论 .本研究的科学背景 放射性现象自年被贝克勒尔.从铀盐中发现至今虽仅 百余年时间,却已成为地球科学革命的基础,而这一革命至今仍在继续。二十 世纪的前二十五年,这一领域的早期工作就已证实了、和自然 界存在的三大天然放射系,在地球化学的研究中统称铀系等长寿命核素的衰 变系包括了多种物理和化学性质不同的同位素图.列出了地球化学研究中 常用的铀系各核素的衰变过程及其半衰期。然而直十世纪六十年 代以后, 人们才逐渐认识到由于近地表环境中发生的地球化学过程可能打断这些衰变 链,从而导致母体和子体核素发生分离。这一认识加快了应用天然放射性不平 衡现象的前进步伐,其应用范围也涉及地质学、海洋学、水文学、古气候学和 考古学等多个研究领域 , 。 占地球表面积.%的海洋作为地球上最广阔的连续水体,不仅是地球生 命的巨大储库,蕴藏着丰富的生物、矿产资源,而且是地球各圈层界面连续活 动的场所,海洋体系的任何变化都有可能引起地球系统的反馈。同时,海洋沉 积物埋藏着丰富的环境变化信息,是了解地球历史演变的钥匙。在环境问题日 益突出的今天,掌握过去环境演变的规律对于预测未来环境变化趋势有着重要 而深远的意义。在海洋环境中,铀衰变系和钍衰变系的各种核素可以分成为两 组:一组以稳定的溶解态存在于海水中,包括、、、、 和;另一组具有颗粒活性,可被吸附、共沉淀或通过生物过程从海 水中迁出,包括、、、、、和。这种 化学行为上的差异导致了海洋系统的不同物相如海水、悬浮颗粒物质和海底 沉积物中的放射性不平衡,。其在海洋环境研究中的应用主要 集中在同位素示踪和地质年代的测定两个方面。 海洋同位素示踪技术利用海洋中固有的各种同位素作为示踪剂,揭示各种 海洋学过程的机制与速率,是核科学技术、化学与海洋科学多学科交叉渗透而 发展起来的海洋新技术,在许多大型的国际合作研究计划中均发挥了独特而重 要的作用。近年来,围绕海洋与全球变化的关系这一核心,同位素示踪技术被黄河干流、河口及莱卅湾南岸铀的分布及成因研究 广泛地应用于海洋水体运动、水团组成、颗粒动力学、海洋胶体动力学、海洋 生物生产力、沉积动力学、古海洋学等方面的研究黄奕普和陈敏,。 .系 .系系 苎 觚 黜 / 图 、、放射性衰变示意图。灰色背景为水体中常见 元素,白色背景为颗粒活性元素。所示时间为该放射性核素的半衰期,一年, 月,一日。 由于铀、钍系包括一系列不同半衰期的核素,因此铀系不平衡测年法的测 年范围很广,从几天到一百万年。可用于铀系法测年的样品主要有碳酸盐、磷 酸盐、硫酸盐,海洋和湖河沉积物,骨化石和古土壤等。目前它是测定近代沉 积物以及年代范围在万万年的最佳年代学方法,在测定海洋样品的年龄 以解决全球性古气候演化的年代以及测定海洋沉积物沉积速率方面扮演着重要 角色。 由于铀系核素在许多海洋学过程中作为示踪剂及测年手段被广泛应用,因 此铀在海洋中的分布及其源和汇的研究引起了许多研究者特别的兴趣 ., ; ;也 ;; ; 。研究发现世界海洋铀的浓度较为恒 .,; 定,基本维持在./ .,; ,。 黄河干流、河口及莱州湾南岸铀的分布及成因研究 海洋中的铀有三个主要来源:河流输入、地下水输入以及大气降尘,而河流输入是其中最主要的来源 , ; .,; .,,因此世界上主要河流铀的浓度对于研究海洋中铀的收支和平衡具有 重要意义。尽管已经有一些研究者对海洋中铀的收支进行了研究 ; : .。,但是由于铀在 河口的迁出和输入的影响,使得主要河流向世界大洋中输送铀量的估算存在着 很大的不确定性 。对于铀在河及陆架区域化学行为的 研究从上世纪七十年代开始成为研究的热点,同时地下水的输入或输出也日益 引起人们的重视 .,; 。 .世界河流铀的研究 由于河流的搬运是陆地上多数化学风化产物输入海洋的主要途径,而河水 及河流沉积物中的铀系和钍系核素的浓度及同位素比值是建立这些元素的地球 化学平衡计算必不可少的参数,因此研究者总是力图对河水中铀含量的世界平 均值进行估算。 统计了年间公开发表或未发表的世晃各洲主要河流 河水中铀的含量及放射性活度比值数据,发现铀含量的变化范围非常大。从亚 马逊河的./到恒河的../,在印度河拘支流萨特累季河 水中溶解铀的浓度更是达到了.“胡 .,,相差超过两个数量 级。/放射性活度比值介于...之浯 .,,多数在 ...之间。在对美国的密西西比河、萨斯奎汉纳河 ,巴西的里奥普雷托河 ,印度的恒河、 萨巴尔马蒂河、高韦里河分别在同一地点取样,并由 同一实验室分析得到的不同季节的数据显示,河水中溶解铀的含量存在明显的 季节变化,变化幅度一般为.倍,个别河流可达.倍,。 和应用等人对条河流铀浓度的数据及河水的 补充分析数据得出了河水中铀的平均值应为../的结论。和 测定了世界各地条主要河流的溶解铀的浓度,结合河流的径流量, 得到了河水中平均铀浓度为./..酣。然而,由于恒河.布拉马普特 黄河干流、河口及莱州湾南岸铀的分布及成因研究 拉河.和黄河河水中溶解铀浓度异常高,可能使得到的世 界河水铀浓度的平均值有失偏颇,如果将这两条河流排除在外,则平均值降为 . /./。等人测定了印度河、恒河 、雅鲁藏布江布拉马普特拉河,、长江、黄河、隆河 的溶解铀及~尸放射性活度比值,结合以往文献中其它世界大 河的溶解铀及径流量数据,得出世界平均河流铀浓度为./,平均~/ 放射性活度比为.。显然,由于存在季节及年际差异,对河水中铀含量的世 .,,但人们对河水中 界平均值的估算存在较大的不确定性 /放射性活度比等于...的看法却是一致的,。 对河水平均铀含量的估算还可以通过测定铀与其它已知的地球化学参数之 间的关系来进行。等人利用表层水中与铀含量的相关 关系计算出世界河流平均铀含量为.“/;等人根据铀与总溶 解固体间的关系及河流中平均总溶解固体的含量推算出河水的平均铀含量为 . ./:等人应用稳态地球化学平衡模型得到河水中铀含 量的范围为.../;和通过对海水中铀的停留时间 的计算,得出了河水中铀含量为.刨的结果。这些结果与实际测量结果基本 一致。 河水中溶解铀的来源问题也是众多研究者所关注的问题。和 通过对奥里诺科河、亚马逊河和恒河 流域条河流溶解铀浓度的测量发现,尽管有些含铀高的河流中的溶解铀来 源于流域中含铀的黑色页岩的风化,但多数河水中溶解铀的浓度很大程度上还 是取决于石灰石的溶解。由于恒河溶解铀的浓度较高,许多学者对喜马拉雅地 区的河流向印度洋输送溶解铀的通量进行了研究,发现恒河.布拉马普特拉河 , .是印度洋溶解铀的主要输入源 。 ; ., ; ; ., ; .研究了尼泊尔的喜马拉雅地区河流中的溶解铀,发现流经 不同的喜马拉雅地质构造的河流具有不同的同位素组成:流经特提斯沉积 ,的河流其溶解铀的/放射性活度 系 比稍低于;流经小喜马拉雅及高喜马拉雅结晶岩地区的河流其溶解铀的 黄河干流、河口及莱州湾南岸铀的分布及成因研究 /放射性活度比稍高于:流经西瓦利克地区的河流具 有较高的/放射性活度比。而恒河高浓度的溶解铀主要来源于西藏高原 北部构造带特提斯沉积系富含铀的淡色花岗岩及黑色页岩。 目前我国学者对河流中溶解铀的研究报道还不多,多集中在对于中小河流 及湖水中溶解铀的地球化学研究及铀的水环境背景值的测定方面。已见报道的 有刘韶等对长江水样中铀钍分布特征的研究;翟鹏济和康铁笙 对洞庭湖水系铀的水环境背景值的研究;赵树森等对鲁南两城地区水 的铀同位素研究;韩贵琳等对贵州喀斯特地区乌江河水中铀的地球化 学研究;以及李月芳等人对青藏高原部分河水中的溶解铀的含量测定。 其中李月芳等人研究发现青藏高原河水中铀的含量范围为... 刨,均值.斗虮,高于世界平均河流铀含量。中国境内青藏高原河 水中可溶 性铀的含量低于中国境外的喜马拉雅流域河流中铀含量的均值,铀的含量存在 明显的区域差异,原因是各研究流域岩层中铀含量存在差异。另外流域岩石的 风化程度不同、地下水中铀含量的差异以及地下水的补给量不同也是造成河水 中铀含量差异的原因。 .河口及潮间带铀的研究 .河流将大陆风化的产物源源不断地搬运至海洋,为海洋提供着丰富的化学 成分。然而这些记录着陆源风化信号的化学成分在河口区却会因为生物地球化 学过程而发生改变,因此河口常被称为陆一海边缘的复合过滤器 .,。由于河水与海水的混合,河口混合带的盐度、悬浮颗粒物 浓度以及流速发生了急剧的变化,吸附解吸、絮凝、生物吸收以及垂直输送作 用对许多元素产生了重要的影响 .,。如溶解于河水中的铁和 锰在河水和海水混合时可能沉淀为氢氧化物,溶解的有机物也可能发生沉淀, 这些沉淀可能吸附溶液中溶解的元素;盐度的增加还可能引起原来吸附于河流 沉积物颗粒表面的某些元素显著地解吸。这些过程可能显著地影响痕量元素从 河流向海洋的输送,。 对于溶解态物质在河口区的表现,一般用保守和非保守行为来描述。如果 某溶解态物质在河口的通量与该物质从河口到海洋的通量相同,则该物质在河 黄河干流、河口及莱州湾南岸铀的分布及成因研究 口的行为是保守的,否则为非保守。非保守行为有两种表现:由于物质的入海 通量会因为河口区的化学反应而改变,当这种反应使通量增加时称之为河口区 为其源的非保守行为;当反应使通量降低时,则称之为河口区为其汇的非保守 行为,。评价某种元素在河口区的行为可以通过作图,以盐度变化 为横坐标,该元素浓度为纵坐标。如果浓度与盐度变化呈线性关系,则该元素 呈保守行为;如果不呈线性关系,则为非保守行为。如果浓度.盐度关系曲线向 上弯曲,则存在溶解态元素的迁入,即为该元素的源/;如果浓度.盐度 关系曲线向下弯曲,则存在溶解态元素的输出,即为该元素的汇。 如图 .所示.。 图之元素在河口混合带的保守和非保守行为示意图, 由于铀系天然放射性元素被广泛地应用于河口沉积速率、清除过程、循环 过程的研究中,因此铀在河口混合区的化学行为的研究从上世纪七十年代起便 受到广泛关注。研究发现,在多数河口区,河一海水混合时溶解铀表现为保守或 近保守的行为,河口既非铀的源亦非铀的汇,铀在这些河口的分布由河水与海 水的混合作用所控制 .,;; .,;孙恢礼等, ; .,;蔡平和等,;陈敏等, .,;.,。但也有相当一部分河口在河一海水混合时溶解铀表现为 非保守行为,铀在河水/海水混合过程中存在着迁出或输入作用。如在美国的奥 ,、特拉华河口、 吉奇河口 ,、印度的恒河.布拉马普 切萨皮克河‘口黄河干流、河口及莱州湾南岸铀的分布及成因研究 ,、巴西的亚马逊 特拉.河口 河口 ..;、法国的吉隆德 .,河口混合带观察到了在低盐度区铀从水体中明显迁出的现象;在胡 格利河口区域铀的迁出率更是达到了%;而 周仲怀和徐丽君则在黄河口混合带观察到了水体中的铀浓度高于保守 混合值的现象。 关于铀在河口混合带非保守行为产生的原因,不同的河口也各不相同。由 于河流中的铀主要来源于陆源风化产物,因此搬运至河口区的铀的存在形式主 要有溶解态、胶体态、细颗粒态,或以吸附态存在于悬浮物表面。河口区的生 物地球化学反应将导致铀从颗粒态释放进入水体或引起铀的吸附或沉淀 ,。人们一般认为,河口混合带铀的化学行为与河口区沉积物中 铀的氧化还原状态有关。指出,由于和被吸附的 之间存在强烈的缔合作用,而在时带正电,更高时带负电, 如果被吸附的铀没有被还原到难溶的价态,则不变时盐度的增加 或者 增加可以使其解吸下来。因此当悬浮颗粒物通过盐度梯度区时,吸附在它们表 面的铀便有可能被解吸下来。然而对河口的实际调查表明,铀在河.海水混合带 呈非保守现象的河口多数表现为铀从水体中迁出。和将 恒河.布拉马普特拉河河口混合带低盐度区铀的迁出归因于氧化还原电位的变 .认为法国的吉隆德河 化使铀被沉积物所吸附; 口铀的迁出是因为在缺氧的沉积物中被还原剂所还原;而 . 认为盐度增加导致的沉淀以及胶体的絮凝是亚马逊河口低盐度区铀从 水体迁出的主要原因。 .研究发现,瑞典的卡利克斯 河水中以胶体态存在的铀占总输铀量的%。在河口区,盐度时胶体还是 铀主要的存在状态,但到盐度增力到时,胶体态铀所占比例就%了,原因 是在河口混合作用初期铀就随富含铁和有机物的胶体发生絮凝沉淀而离开水体 了。因此 .认为,水体中胶体颗粒的组成和浓度的差异 是决定不同河口铀的行为的重要因素。 . 除了河口混合带外,潮间带盐沼也是铀输出的重要场所。 最早在特拉华盐沼沉积物表层发现了铀的富集现象并且 黄河干流、河口及莱州湾南岸铀的分布及成因研究 弘/放射性活度比明显大于,说明富集的铀是从海水中被清除而沉淀于 盐沼表层的。 .研究认为,在盐沼沉积物表面,由于硫化物氧 化使得酸度升高,造成碳酸铀酰络合物不稳定,因此铀被有机物腐殖酸和 或铁的氧化物的絮凝所清除而进入固相。据估算,全球在盐沼沉积下来的 铀能占河流向海洋输入铀量的近%。如果连红树林也计算在内,则全球潮间 带输出铀最高可达输入铀量的%。因此,潮间带湿地包括盐沼和红树林、 河口上游以及沿海陆架成了全球海洋铀收支中的重要的汇。 .地下水中铀的研究 一直以来,地下水作为一种重要的自然资源以及全球水循环的重要组成部 分而被广泛研究,研究重点主要包括地下水中化学成分的输移速 度,地下水年 龄的测定,以及化学指纹对水团的示踪等方面 .,。由于铀钍 放射性核素广泛存在于地下水体系中,具有不同半衰期的各核素在向水体释放 过程中及在地下水与围岩的作用中具有不同的行为,导致了它们在地下水环境 中的分馏,这种不平衡在上述的地下水的相关研究中发挥了重要作用。 对于铀系放射性核素在地下水溶液中的分布的研究从上世纪年代就开 始了,。近年来由于.,及..等先进测量手 段的应用,使得水体中铀的研究速度不断加快,研究范围也不断扩展。世界范 围内地下水中的铀浓度及放射性比值差别很大,铀浓度低的小于. /.,,高的可达 鲈 ,,差 别超过个数量级;妒放射性活度比从. 到 .。 英国地质调查局年公布了对采自英格兰及威尔士的个井 .,,比较了地下水 水及泉水样品的铀浓度的调查 报告 软件系统测试报告下载sgs报告如何下载关于路面塌陷情况报告535n,sgs报告怎么下载竣工报告下载 化学数据库中个地下水铀浓度的分析结果,发现地下水中铀的浓 度介于 ..“酊中值./,较高铀浓度的地下水分别出自古老的红色砂岩 和二叠纪一三叠纪含水层中最高铀浓度分别为和/。而红色砂岩 最具特征的就是富含氧化物,且通常覆盖在颗粒表层及粘结处。 溶解 铀解吸自红色砂岩表面的铁的氧化物,在氧化环境下与偏碱性溶 液中的碳酸根 苫 卜 基 昌 苫 岔? ?金 昏 笛 窨 仓 ?? 、 ?一?岔 昌 岔 一寸 主 寸? 岔 : ,?一,, , 山 』 一』一 日 日 勺 山 日 一 习 』 ? 趸 皇 日 』 一 日 一 凸 苗 ? 荀 ? ? 苗 苗 日 日 ? ? 苟 ? 勺 题 、 、苗 ?一 口 芒 ? ? 岛 苗 苗皇 旦 母 旦 ? 旦 旦 虿 米? 一 ‘ 上 上 ‘ 勺 勺 上 勺 屯 勺?勺. ?口 艺 蒌 ?? 篙 矗 翅 ’ ? 《 生 ? ? ? 乜 星 星量 ? 多 ? ?? ? ? 巅 牛 昭 们 仓 ? ?卜 ?寸 ?、 岔 吼 寸 ? ? 卜 ?一 寸 ? ? ? ? ?叫 婪 寸 ?、 卜卜 卜 一 寸 寸 一 寸 ? ?一 ?一一 ,、 /一、 ,、 寸 崎 ,、 葛 ? 口 粤 ,一、 卜 一 ,、 、,一 邑 廿、, 、.一 、,、, 、, \一 寸 卜 寸 卜 卜 寸 ? ? 咕 卜 寸 寸 ? 口 ’寸 ?一甘 岔 ? ?一 ? 昏 寸 寸 瑙 昏 ?一 。 小 ? ? 卜 口 吼? ? ? 口 岔一 .卜 寸 寸 ? 苫 ? ?一疑叫 ? ? 一 ? 暴 一 ? ?一 ?一 寸 守 ? 守 ? 碟 蘧嬉一奇越爨暴卜舞舞如睬封 赠 永 霉 霉 昶球 器 娶 廿 司? 博 矩 蜉 副 蟋 器 弧 廷 , 巡 目 毒 博 .? 暮 蜉 憾 妖器囚餐隧格太暴世怔埏丢?嗡?庭,斌霹板 驰湘 ? 施 , 援 稍 器 毯 稍 罂 坦 沤 繇 讴 是 , 赵 恕 博暴 雕 , 糕挂 尜 碟 抛 杂星 拭 赵 聚 , 职 撩 日 相 杂 求 和 星 蜷 念霉 博 翼 碧 理 埔 与 蛆 蟋 止粼 匿? 导 制 霉 恻 ,霎 聚 刊 娶 球 塑 , , 赵 , ? , 钼 被 掣 昶 划 娶霉 誊 娶蒸 蕊 叫 衄 暇 巡娶 暴 昶永昶 昶求湘 昶 职 球 和 星铤 蟋器 叁 蜉器 心、 吼、 蛆 ? ?丑 蜉证 沤 沤讴 沤遐讴 督 铽 讴扪粕 塔 蛋炙 圜 目 圜 钿 忸 暴 暴 雕 ? 褰 樱撑糕 樱榉楼 誉 球撒 挺醐 柩 骥 廷拣掀 缺 希 冀 茸 ?腔 蚺 鄹 艇 熏 鲁 斟 籍 念 辱 止 书? 茸 蚓 斓 弧频 髅 营 且 染 妖 斗 避 州 凶墨 星 制 ?? 藻密 轺 口 锂 卫 匦 球 爿 揶 母甜 圃 圃匦 圃 皿 型 捌 基 塔 圃 镫圃 餐 圃 圃 茕 ??撩 亡工 口 育 凹 鞫 《 较 冠 褥祗 .? 到菇 粼 粼嚣 薄瓣 粼 帽 星 篱球 螺篱 粼硝 求骥博嗵 掣哒 髫越昶 娶苌 粼 藿差 暴 削博如钟 求 蜉如黄河干流、河口及莱州湾南岸铀的分布及成因研究 形成络合物。而在还原性含水层中地下水的铀浓度通常较低/。 报告同 时还对发表于.年间世界各地地下水的文献进行了回顾,根据地 下水赋 存环境的不同,将其分为三类:铀矿地下水、坚硬岩石含水层地下水和沉积性含 水层地下水表.。研究发现含铀高的地下水通常与富含铀的岩石如铀矿沉 积,花岗岩有联系,也有的存在于富含铁的氧化物的沉积性含水层中,在有些 .,。值得注意的 干旱地区高铀浓度的地下水与蒸发作用有关 是在阿根廷中部的拉潘帕地区第四纪黄土地下水中发现了高浓度的铀,该地下水 属于氧化环境并且具有高、高碱度的特征,高浓度的铀与自铁锰氧 .,。 化物的解吸有关 国际上对地下卤水中铀元素的研究始于上世纪年代,研究的卤水多为深 层卤水,埋深超过米,最深达多米,多为第三纪甚至更古老的卤水, 溶解铀的含量相差较大,一般在.. 酣,/放射性活度比值多数介 .,;,;; 于一之间 .,;.,,只有两个以色列钻孔卤水的/放射性活度比值较高, 分别是.和. .,。它们可能是在沉积物沉积的同时封存的 原生水,与周围的围岩处于化学平衡 。 .起源于海水的地下卤水的成因研究 目前关于起源于海水的卤水的成因主要分三类。一类是由海水蒸发浓缩而 成,如加拿大的深层泥盆纪含水层中的地下卤水,属于型,埋深 介于.米,其总溶解固体介于./,来源于海水, 等认为形成过程中可能经历了以下过程:蒸发至石膏或石盐析出、白云石化、粘 土脱水、石膏脱水、硫酸盐的热化学还原、变质水的流入,可能还有钠长石化、 大气降水的流入以及蒸发盐的溶解 .,;死海地区存在的浅层 地下卤水也起源于海水,属于型卤水,形成于晚第三纪,是由进入死海断 裂谷中的海水经蒸发形成的,其蒸发程度远远超过了石盐析出的程度。浓缩卤水 深入围岩,经水.岩相互作用,特别是白云石化作用,卤水被进一步改变。这些 ..。第二类是由海水冰冻而成,如 卤水的介于/ 波罗的海沿岸沙层中发现的.型卤水介于./,埋深介于. 黄河干流、河口及莱州湾南岸铀的分布及成因研究 米。其/与/的关系显示其来自...万年的玉木冰期的海水冰冻成卤, :芬诺斯堪迪亚地盾 卤水属于 型,介于./,埋深.米,是海水冷冻浓缩而成,形成于第四纪 ,。另外,发现于加拿大地盾的地下卤水属于 更新世 都与海 型,介于/,埋深.米,其/、/及 水相似,显示其来源于海水。但是关于其成因有两种说法:一 种认为形成于泥盆纪,属于蒸发成因,理由是其.体系 达到了久期平衡,因此卤水在玄武岩中的停留时间应该至少.另一种认为 形成于第四纪更新世,属于冷冻成因,理由是增长到现在的水平只需要几十 ,。第三类是起源于古海 万年,最多也少于万年 水的卤水,如尼日利亚的本尼槽地 蚶的地下卤水属于型,起 源于白垩纪海水,开始的埋深.,随后发生了石盐的溶解以及与围岩 的相互作用,富集、,而、、亏损。在卤水的演化过程中受到其 上覆盖地层的挤压而向上迁移流动,成为盐水泉或浅层地下卤 水。其介于 /,几乎不含。,可能是因为被还原为硫离子。该卤水在当地被用来晒 盐。罚排除了海水蒸发成卤的可能,理由是在.关系曲线中,卤水的 数据点位于石盐溶解和再结晶区而,。 .本研究的目的和意义 黄河是中国的第二大河,就输沙量而言,是仅次于布拉马普特拉河的世界第 二大河,径流量只有. /,输沙量却达到./席家治,;黄 海军等,,因此就含沙量而言,黄河是世界上含沙量最高的大河,这与黄 河中游流经黄土高原关系密切。黄土高原特殊的地貌特征及地质构造使得它成为 黄河的主要物源,其对黄河的影响不仅表现在对水体含沙量的增加上,还表现在 .,,这其中就包括对溶解铀 对黄河水中溶解态元素含量的影响 的影响。 据一些学者估算,全世界每年输入海洋中的大约在×左右,其中主要是河流和地下水输入 .,; ;,; .,; .,。而海洋中的浓度却黄河干流、河口及莱州湾南 岸铀的分布及成因研究.,,海洋如何维持铀的平衡海 .,; 维持在.“朗 水中的主要通过三条途径离开海洋:一是进入缺氧的沉积物;二是结合进入生 物成因的碳酸盐中;三是通过中央海脊的热液循环和海洋玄武岩的低温蚀变而离 开海洋 .,。另外也有学者认为河口的潮间带盐滩也是河流带来 的铀的重要归宿 .,:: .,: , 由于黄河水中溶解铀的含量远高于世界平均河水的含铀量 ,, .,,因此,对黄河水中溶解铀的来源,向下 游输移中的沿程变化以及在河口的行为进行研究,将为世界海洋铀的收支及平衡 提供重要参数。 莱州湾沿岸曾经经历过多次海侵海退,过去的潮间带盐滩经过漫长的地质变 迁成为了今天的含水层沉积物,因此发现于含水层中的含高浓度铀的地下卤水应 该蕴藏着铀在潮间带及盐滩沉淀/溶解、吸附/解吸的信息,这方面的研究对于潮 间带是铀输出的重要场所的观点是一个重要的佐证。 另外由于莱州湾南岸的潍坊市的原盐及盐化工工业蓬勃发展,地下卤水被大 量、长期、连续地开采利用。研究该地下卤水的成因,可以为合理开采及补给地 下卤水提供可靠的依据,具有实际应用价值。 .研究思路和主要内容 河流作为陆源物质向海洋输送的重要通道及地球上水分循环的重要路径,对 全球的物质、能量的传递与输送起着重要的作用。而河口则是联系河流与海洋的 重要环节,元素在河口混合区发生的固.液相态转化是影响和控制河流通过河口 最终向海洋输送的元素通量的重要过程之一。 由于铀系核素在许多海洋学过程研究中发挥着重要的作用,因此其在海洋中 的分布及其源和汇的研究受到了广泛关注,而河流输入是海洋中铀的最主要来 源。作为溶解铀浓度远远超过世界河流平均铀浓度的黄河,其溶解铀的含量及其 在河口的行为无疑会对海洋中铀的收支和平衡产生重要影响。莱州湾南岸的地下 卤水则由于其较高的含铀量及其含水层在地质历史上曾为潮间带的特点而成为 研究铀在河口潮间带迁移行为的较好的载体。 黄河干流、河口及莱州湾南岸铀的分布及成因研究 基于上述考虑,本论文对黄河干流及黄河口的水样进行了铀同位素及相关化 学参数的分析,描述了铀在黄河干流的沿程变化及河口的行为。为了分析黄土高 原的黄土对黄河河水中高浓度溶解铀的贡献,在黄河中游选取了三个有代表性的 地点,对其黄土进行了悬浮平衡及淋滤实验,比较了铀及其他常量元素如、 、、、在悬浮平衡实验中的相对迁移率及在淋滤实验中的优先淋滤关 系,并结合多年平均的黄河径流及泥沙资料,利用箱式模型对黄河中游溶解铀的 来源及贡献率进行估算,解释了黄河水中溶解铀高的原因。为解释黄河口铀的非 保守行为,选取黄河口盐度为的河水和河口外渤海湾的海水进行不同盐度梯度 的混合模拟实验,对黄河口高于保守混合的溶解铀的来源进行了区分。以上内容 构成了本论文的第二到第四章,在第五章中,根据对莱州湾南岸地下卤水几次大 规模采样的分析结果,提出了一个根据常量离子判断卤水成因的新方法,并重点 对铀的分布及卤水的氧化还原环境进行了讨论,分析了地下卤水中高浓度溶解铀 的几个可能来源。 . 期望通过本研究,能够对黄河水中高浓度溶解铀的来源、溶解铀在黄河河口 的行为以及莱州湾南岸地下卤水较高的含铀量等问题有更加深入的理解,并为世 界海洋中铀的收支和平衡计算提供一定的依据。黄河干流、河口及莱州湾南岸铀的分布及成因研究 黄河干流铀的分布特征及影响因素 黄河发源于青海省巴颜喀拉山北麓,海拔米的雅拉达泽山以东约古宗 列盆地,流域分布于北纬,东经 之间,全长米傅国斌, .,。黄河从青藏高原越过青、甘两省的崇山峻岭;横跨 : 宁夏、内蒙古的河套平原:奔腾于晋、陕之间的高山深谷之中;在西岳华山脚下 掉头东去,横穿华北平原,直奔渤海之滨。黄河流经个省、区,汇集了多 条支流,流域面积.万平方公里,是我国的第二大河,被称为中华民族的母 亲河。 按地理位置及河流特征,黄河被划分为上、中、下游。从河源到内蒙古自治 区托克托县河口镇为上游,河长公里,流域面积万平方公里,占全河总 流域面积的%,汇入的主要支流有洮河、湟水、祖厉河、清水河、大黑河等, 年水量为亿立方米,占全河总水量的%,而年输沙量只有.亿吨,占全 河年输沙量的%。从河口镇到河南省郑州市桃花峪为中游,河长公里,流 域面积万平方公里,占全河总流域面积的%,汇入的主要支流有窟野河、 无定河、延河、汾河、北洛河、泾河、渭河、伊洛河、沁河等。年水量为亿 立方米,占全河总水量的%,而年输沙量为亿吨,占全河年输沙量的%。 从桃花峪到山东省垦利县为下游,河长公里,流域面积.万平方公 里, 占全河总流域面积的%,主要支流有金堤河、大汶河、玉符河等。下游的黄河 是“地上悬河,河底高于两岸平原.米,除发源于山东泰山的汶河,居高临 下,借助于京杭大运河才使它的一部分水量注入黄河,其他河流的河水无法注入 黄河,因此黄河下游基本无水量补给,反而由于引黄灌溉及向两岸渗透,水量损 失达.亿立方米程杰,张连平,。 黄河以其高含沙量闻名于世,年输沙量.吨席家治,,仅次于 布拉马普特拉河.吨的输沙量,但黄河的含沙量.却远远高于布 拉马普特拉河的含沙量./,因为黄河的径流量./ 远低于布拉马普特拉河的径流量./ ,;黄 海军等,。黄河水中高浓度的溶解铀也同样令人关注 , ; .,;刘玉兰,;陈怀录等,;程杰,张连平, 。和测量了世界上条主要大河的铀浓度,得到 黄河干流、河口及莱州湾南岸铀的分布及成因研究 河流中的平均含铀量为./。但他们也发现,如果去掉恒河.布拉马普特拉 河.和黄河两条含铀量特别高的河流,则世界河流平均含 铀量将降为.肛/。因此研究黄河铀的分布特征及来源可以为世界海洋铀的 收支及平衡提供重要参数。过去对黄河中溶解铀浓度的研究并不多,文献中报道。 的有刘玉兰对黄河水系个采样点个水样中铀的萃取.固体 荧光测量,得到铀浓度介于.../,平均./;陈怀录等对 黄河兰州段水样中铀的含量采用裂变径迹法测量,得到铀浓度范围在 ...卯;黄河水系放射性水平调查协作组程杰,张连平,对黄河 干流个河水样品中的铀进行了激光荧光法测量,得到黄河水总铀浓度的平均 值为./。这些研究着重于对黄河水的放射性水平调查及卫生学评价,没有 对/的活度比值进行测量,并且除了黄河水系放射性水平调查协作组程 杰,‘张连平,在报告中交代了水样的前处理为澄清后取上清液外,其余两 篇文献中并未对前处理方法进行说明。另外, 用热电离质谱 法测量了.滤膜过滤的一个黄河水样的铀浓度及其/放射 性活度比,结果分别为../及.。鉴于黄河水具有较高的含沙量,为了获 得较为准确及全面的黄河水中铀的数据,我们对黄河干流从李家峡到利津个 采样点的河水样品用.的滤膜进行了过滤,并用能谱法分别测量了溶解 相及颗粒相的铀含量及其毡,尸放射性活度比,结合黄河流域的地理地质特 点分析了黄河中高浓度铀的可能来源。 .黄河流域地质概况 黄河上游流经青藏高原的东北部。由于印度和亚洲板块的挤压,青藏高原和 喜马拉雅山地区在过去.间是世界上抬升最显著的地区,这种抬升今天 仍在进行 .,; .,。黄河上游流域海拔约米, 贡献的水量占全流域水量的%而沙量只占大约%。上游覆盖的岩层主要由 的黄土 砂岩,白云灰岩和少量的火山岩组成,。面积为约 高原覆盖了黄河上游的部分地区和中游的大部分地区,占了整个黄河流域的% .,。黄土高原气候寒冷干旱,植被少,降水量也少,土壤松散, 土壤水分蒸发蒸腾总量远高于降水量,而且夏季多暴雨,因此物理风化严重,黄河干流、河口及莱州湾南岸铀的分布及成因研究 。 。 ‘ 。 。 图..黄河及其主要支流及采样站位示意图。?湟水河;?大黑河;?窟野 河;?无定河;?延河;?汾河;?渭河。 阴影区域为黄土高原覆盖 . .,. ” ?采样点;城市 .,,物理与化学侵 是我国乃至世界上物理侵蚀率最高的地区 蚀率之比为左右陈静生等,。黄河在黄土高原的来水量只占全河总 ., 水量的%,输沙量却占了全部输沙量的% .,; 。在经过黄土高原时,黄河悬浮沉积物的浓度从上游的小于.酊猛增 到. /。黄河下游流经海拔只有.的华北冲积平原时,%的悬浮沉 。由于淤积严重 积物沉积下来 , ; , 大约. .. /,黄河下游河床大部分都高出河岸.米。 .采样与测定 年月至年月,分四次采集了从上游的李家峡到下游的利津共 个站位图.黄河干流的水样,具体采样时间列于表.中。采样地点选 在无支流汇入并避开明显污染源之处,所采水样为岸边表层水样。用预先酸洗过 的洁净塑料小桶采集.升水样装入预先酸洗过的塑料桶,水样在.天内运 回实验室并立即用.的滤膜进行过滤。 铀的分析与测定方法参照 .的方法,个别地 .及 黄河干流、河口及莱州湾南岸铀的分布及成因研究 方稍有改动。主要富集、分离、纯化步骤如下:取一定体积的过滤水样. 升用盐酸酸化至,加入含 的溶液,再根据含铀量 加入一定质量的已知活度的示踪剂,搅拌均匀并放置小时使之平衡。然 后加浓氨水并搅拌至值左右出现红色沉淀,沉淀完全后离心,弃 去上清液,沉淀溶于 /的盐酸溶液,过阴离子交换柱树脂, .目,约体积,高度约 ,预先用/盐酸处理。由于和 同时被交换在树脂上,所以用 /的溶液洗脱,直至流出的 . / 洗脱液中加入溶液不显红色表示已除尽。以 的洗脱并收集,然后将其蒸干,再以面左右. /的将富 集的转入离心管,加入两滴百里酚蓝指示剂,滴加. /的氨水至溶液由红 . /的?噻吩甲 色变为黄色,表示值已调至左右。然后再用 酰三氟丙酮苯溶液萃取两次,合并萃取液,滴加到热的不锈钢片上蒸干制成片 源。最后将片源置入国产型硅金面垒能谱仪进行测量。 过滤后的悬浮物于?烘干。干燥后的悬浮颗粒物样品用研钵研磨成粉状, 加入示踪剂后再加入..,用微波消解仪消解至完 全溶解,加热蒸发至硅完全除净,将剩余物用 /盐酸溶解,接下来的铀的 。 分离纯化及分析步骤与水样的步骤相同。 水样及悬浮颗粒物的具体分析流程如图.所示。 .结果 黄河干流水中和颗粒物中铀的浓度含量和放射性比值列于表 中,溶解铀的浓度介于.士.和.士.倒之间,平均值.扯胡, 平均值与和的测量值.聊相近,但低于刘玉兰 、陈怀录等以及程杰和张连平的测量值,这种不同可 能与不同的样品前处理方法有关。溶解铀浓度沿黄河干流呈上升趋势图, 这与程杰和张连平的调查结果是一致的。图.还显示和 站溶解铀的浓度高于下游站的,这可能与采样季节有关,和站的样 品采于枯水期,而及其他站位的样品均采自丰水期。然而,即使除去 和两个点,溶解铀自上游至下游上升的趋势也不会改变。本研究测得溶解态 黄河干流、河口及莱州湾南岸铀的分布及成因研究 图?水样及沉积物中铀的分析实验流程 黄河干流、河口及莱州湾南岸铀的分布及成因研究 铀的/活度比介于.士.到..之间,平均值.左右。黄河 水中的溶解铀浓度和户放射性活度比均高于世界河流平均水平溶解铀 浓度为. ,; /,/放射性活度比为..,。黄河悬浮颗粒物中的铀含量为..到.士. 腱魄, /放射性活度比介于.士.到.:.,平均.士.。 表.黄河干流河水中铀的浓度及放射性比值 .讨论 ..黄河水中高浓度铀的来源 河水中的主要离子通常有三个来源:大气的干湿沉降、岩石风化以及人为 污染李晶莹张经,,溶解铀也不例外。如果大气降水是影响河流化 学 组成的主要因素的话,那么河水中各元素浓度的比值应该与海水和/或海洋气 黄河干流、河口及莱州湾南岸铀的分布及成因研究 /、 一 \ 、.一一 。 堪 建 一一/聋一?合. ’、 ’ 乏 正 , 距河口距离 图.黄河干流溶解铀、/活度比、总溶解固体和悬浮 颗粒物的浓度变化。横坐标为各采样站位距河口距离,和图据本研究数据 而作,图数据引自陈静生等,图数据引自 .。 溶胶中的比值一致,; .,,研究发现黄河 水的/。和/。的比值远高于海水的值,因此可以断定大气降水并不是黄黄河干流、河口及莱州湾南岸铀的分布及成因研究 .,;陈静生等,。等 河水中溶解盐的主要来源 已经证实雨水对尼泊尔中部河流河水中的溶解铀的影响很小。尽管没有 本研究区域雨水中铀浓度的数据,但根据黄河流域年降水量.远小 于尼泊尔中部地区的年降水量. .,可以推断, 大气降水对黄河铀的影响同样很小。因此,就如 .观察到的黄河 中主要元素的情况一样,岩石和土壤的风化和侵蚀应该是影响黄河水中溶解铀的 最主要因素,人为活动还可能加剧这种影响。 ... 黄河中游黄土的风化和侵蚀对河水中溶解铀的影响 黄河是举世闻名的高含沙河流,众多研究表明,北起长城,南界秦岭,西抵 贺兰山,东到太行山的海拔.米的黄土高原是黄河泥沙的主要来源。黄 河中游河:镇到孟津是黄河受黄土高原影响最严重的一段,分布有黄土和黄 土类土万平方公里,约占流域总面积的%。其中水土流失严重的面积有 万平方公里,占流域面积的%,它每年输给黄河的泥沙却占全河总输沙量的 %以上陈浩等,。黄土高原是世界上物理侵蚀最严重的地区,黄土的 风化和侵蚀对黄河水中溶解铀的影响体现在以下三个方面。 一是悬浮颗粒物中铀的解吸和/或溶解。作为一条高悬沙河流,黄河同样含 有很高的总溶解离子.鲋 .,,其来源主要是表层岩石和土壤 的风化 来自北部和西北部广大的 .,。由于黄土源于过去. 荒漠地区风尘的持续堆积 .,;,加之该地区干旱半干旱的气候, 风化产物得以在黄土颗粒表面或风化壳表面积累下来张经,,当这些黄土 颗粒或风化壳通过大气沉降或雨水冲刷进入黄河后,常量离子及微量元素如 、、,、‘、‘、等通过解吸或溶解作用进入河水,因此黄 河干流溶解铀和离子总量的沿程变化呈上升的趋势图.、。根据黄 河水化学分析结果,黄河流域的水化学主要受蒸发盐和碳酸盐风化作用的影响, 据估算两者对黄河水中溶解盐的贡献率达到了约%李晶莹张经,。 由于在表生环境中碳酸盐和无机岩类的风化过程是协同式的张经,,因 此黄河水中的主要离子来自碳酸盐和蒸发盐的协同风化,其中碳酸盐的风化反应 式如下:黄河干流、河口及莱州湾南岸铀的分布及成因研究 ,。 十十’ 铀是一种多化合价元素,在水文地球化学研究中最重要的化合价是和 价。价氧化态是最稳定的,它可以形成在风化过程中对铀的搬运起重要作用 的可溶的铀酰络离子,。与世界其他河流相比,黄河具 有很高的离子浓度表..,。是黄河水中最主要的阴离子,主要来自大 气、方解石和白云石的风化以及土壤有机物的降解 .,。在高 ., 浓度‘的存在下,从风化壳中溶解的铀可以通过下述反应 形成可溶的络合物?】‘或年,这些络合物可以稳定存 在于水体中并不断累积,造成了黄河中溶解铀浓度的沿程不断升高。.’夺枷 小。卸王枷 黄土