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柔性衬底白色有机电致发光器件的制备及其性能.doc

柔性衬底白色有机电致发光器件的制备及其性能

非常柠檬绿茶加冰
2017-11-14 0人阅读 举报 0 0 暂无简介

简介:本文档为《柔性衬底白色有机电致发光器件的制备及其性能doc》,可适用于综合领域

柔性衬底白色有机电致发光器件的制备及其性能柔性衬底白色有机电致发光器件的制备及其性能第卷第期发光年月CHINESEJOURNALOFLUMINESCENCEVt)NoJune,文章编号:()柔性衬底白色有机电致发光器件的制备及其性能孙媛媛,华玉林,郑加金,印寿根,冯秀岚,王树国(天津理工大学材料物理研究所,天津)摘要:采用以ITO为导电层的柔性透明PET基片作为衬底,以(羟基苯基)苯并噻唑螯合锌(Zn(BTZ))作为发光层制备出结构为PETITOPVK:TPDZn(BTZ)A明亮的近白色柔性有机小分子电致发光器件发光的色坐标值为=,Y=,在V的直流电压驱动下,亮度为ecVm,量子效率达到了并进一步在Zn(BTZ)中掺入橙红色染料Rubrene,制成PETITOPVK:TPDZn(BTZ):RubreneA结构器件实现了纯白色发光(色坐标值:=,Y=),非常接近于白色等能点,驱动电压为V时器件的亮度达ectm,且量子效率达最后对器件的发光性能及机理进行了深入的研究和探讨关键词:柔性衬底白色有机电致发光苯并噻唑螯合锌掺杂中图分类号:TNTNPACC:F文献标识码:A引言有聚合物电致发光器件以其制作成本低,低驱动电压,高效率,可大面积全色显示等诸多优点引起越来越多研究者的兴趣』柔性有机电致发光显示器件(flexibleorganiclightemittingdevices,FOLED)则是以柔韧性好,且具有良好透光性材料代替玻璃作为衬底年,AJHeeger等人进行了柔性衬底的研究,他们采用聚苯胺(PANI)或聚苯胺混合物,通过溶液旋涂的方法在柔性透明衬底材料聚对苯二甲酸乙二酯(poly(ethyleneterephthalate),PET)上形成透明导电膜,并以此作为发光器件的电极如今柔性衬底有聚合物发光二极管现已成为电致发光器件中的重要部分,为电致发光器件的应用增添了新的活力侧FOLED作为一种新型的有机全固体化平板显示器件,虽然发展迅速,但全色显示问题一直是制约着FOLED产业化进程的一个重要因素迄今为止,解决这一问题的最佳方案之一仍然是制备出发白光的FOLED因为白光包含红,绿,蓝三种基色,将其与彩色滤色膜技术相结合,是实现全色显示的重要途径并且这种白色FOLED亦可用作目前商品化程度很高的液晶显示器(LCD)的背光源针对此问题本文报道了一种柔性衬底白光有机小分子电致发光器件实验采用本实验室合成的一种较新型的具有宽带荧光光谱的本身能发近白光的小分子金属配合物电致发光材料一(一羟基苯基)苯并噻唑螯合锌(Zn(BTZ))作为发光材料,分别利用旋涂和真空蒸镀法制成如下结构柔性器件(a)和(b):(a)PETITOPVK:TPDZn(BTZ)A(b)PETITOPVK:TPDZn(BTZ:RubreneA衬底采用覆有ITO透明导电膜的PET柔性基片,面电阻约口(此种衬底由深~ll:lk庆薄膜技术有限公司提供),制作器件前先将ITO柔性衬底依次用去离子水,丙酮,异丙醇进行超声波处理,待充分干燥后利用KWA型台式匀胶机将PVK与TPD的混合溶液滴在ITO层上旋涂成膜成膜条件为:低速旋甩速度为lrmin,高速旋甩速度为rrain旋涂时间:低速为收稿日期:修订日期:基金项目:国家自然科学基金()天津市自然科学重点基金()天津市自然科学面上基金()天津市高校科技发展基金()和天津市"材料物理与化学"重点学科资助项目作者简介:孙嫒嫒(一)女,天津人,在读硕士生,主要从事有机薄膜电致发光的研究:通讯联系人Email:yulinhuaeyoutom,Tel:(),Fax:()发光第卷S,高速为S其中PVK(聚乙烯咔唑):TPD(芳香二胺衍生物)为空穴传输层,Zn(BTZ)及Zn(BTZ):Rubrene为发光层,ITO为阳极,金属为阴极,PVK与TPD按:(质量比)共混,溶二旧,OZ,OtZn(BTZ)于三氯甲烷后采用旋涂法成膜(溶液浓度为mgmL)发光层及阴极均是在高于×Pa真空下采用蒸镀的方法制备成膜,相应材料的分子结构和器件结构如图所示图有机材料分子结构和器件结构FigMolecularstructuresanddeviceconfiguration由于小分子金属配合物普遍具有优良的电子传输性能,所以我们同时以zn(BTZ)为电子传输层和发光层,以PVK:TPD为空穴传输层,制成上述结构器件采用在PVK中混入TPD作为空穴传输层,是因为TPD分子上的N原子具有很强的给电子能力而显示出正电性,由于电子的不间断给出而呈现出空穴的迁移特性和很高的空穴迁使其具有很强的空穴传输能力但此类小移率,分子材料成膜后易于重结晶,严重影响器件的寿命和发光效率为此,我们将其与聚乙烯咔唑(PVK)共混,溶于氯仿后旋涂成膜因为PVK是一种典型的聚合物OLED材料,并且具有一定的空穴传输能力,它能显着地降低小分子材料TPD的结晶,还能改善ITO表面,有利于增加电子一空穴复合的机会,从而最终达到提高器件的寿命和发光效率的目的为了获得色坐标更接近于白色等能点的电致发光,在zn(BTZ)中掺入了不同含量的高效橙红色荧光染料Rubrene,并研究了不同掺杂浓度下各器件的发光及电学性能国产PR光度计测量电流密度一电压,电流密度一量子效率等特性曲线由美国产Keithley及Keithley测试仪组成的测试系统测量图是在直流电压驱动下,电流密度为mAcm时器件(a)的电致发光(EL)谱,当电流密度增加时器件的EL谱强度也相应增大,但其最大发射波长A基本保持不变,约在am处与文献中报道Zn(BTZ)的光致发光(PL)光谱基本相似j,证明器件(a)的发光来自于Zn(BTZ),层图器件(a)的电致发光谱结果与讨论FigELpetmfDi()器件的光电性能测量与分析图给出了器件的电流密度一电压()特性器件的电致发光(EL)谱,发光的色坐标由美曲线,可以看出,电流密度随驱动电压的增加,呈昏第期孙媛媛,等:柔性衬底白色有机电致发光器件的制备及其性能非线性增加状态,表明器件具有优良的二极管整流特性图是器件的光电流电压曲线,当外加直流电压为V时,其对应的光电流为×lIA,此时人眼已能明显地观察到发光现象,由于柔性衬底上的ITO膜的性能稍差,导致空穴从ITO阳极注入较困难,因而器件的开启电压较高随着工作电压的升高,器件的发光也越来越强,继续增加电压至V,器件发出稳定的明亮的绿白光,用PR测得此时的亮度为cdm,发光的色坐标值::,Y=,已位于白场范围之内《芒己百尝图器件(a)的电流密度电压特性曲线FigJVcurveoftheDevice(a)图器件(a)的光电流电压特性曲线FigOpticalcurrentvoltagecurveoftheDevice(a)图是器件(a)的量子效率电流密度特性曲线,从图中可以看出随着电流密度的增加,器件(a)的量子效率,初始阶段在很短时间内陡升到一定值后,便呈缓慢上升的趋势,最终达稳定状态说明对应于某一电流密度存在量子效率最大值,并且在此电流密度下电子和空穴复合成激子并转换为光子的几率也相应达到最大从图中可以看出,当电流密度为Acm时,器件的量子效率值达最大,为(cdA)从图中还可以看出,当电流密度从Acm增加到C竺专暑三日口图器件的量子效率电流密度特性曲线FigQEJCUlWPofthedeviceAcm时,器件的量子效率值实际变化很小,说明该器件在这一电流密度变化范围内已基本达到稳定发光状态发光色度调整为了获得色度更好的白色发光,根据色度学原理,两种光混合所得的光的色坐标在这两种光的色坐标点连线上我们在器件(a)的发光层Zn(BTZ)中掺人了不同质量比的高效橙红色荧光染料四苯基四并苯(Rubrene)j,其他制备条件不变,制成FOLED(b),成功地实现了纯白色发光Rubrene掺人zn(BTZ)之中的不同质量分数分别为,,,以及o图是在V直流电压驱动下,zn(BTZ),中不同Rubrene掺杂量的各器件的EL谱图可以看出,图中各器件EL的两个发射峰值均位于,Fin,分别对应于zn(BTZ)和Rubrene的特征发光,且Rubrene在Fim处出现一肩峰随着Rubrene掺杂量由,降至,其EL谱中蓝光成分即zn(BTZ)的发射逐渐增强,说明通过适当调节zn(BTZ),与Rubrene二者之间的图不同Rubrene掺杂浓度器件(b)的EL谱FigELspectraofDevice(b)withdifferentRubreneamount发光第卷比例,是可以逐步调节改善和实现白色电致发光的同时,从图中可以很明显地看出,当掺人Rubrene的含量为时,EL谱中实际已没有zn(BTZ)的特征发光,完全是以Rubrene分子为主体的发光,说明在zn(BTZ)和Rubrene之间存在完全的能量传递,而这种能量传递我们认为是源于二者之间的电荷转移这是因为,Zn(BTZ)的带隙(eV)比Rubrene带隙(eV)宽,如器件的能级结构图(图)所示,它们的HOMO能级很接近,而Rubrene的LUMO能级比Zn(BTZ)低,所以从Al阴极注入的电子进入Rubrene的LUMO能级比进入zn(BTZ)的LUMO能级容易得多,造成Rubrene的LUMO能级上的电子浓度远大于Zn(BTZ),的LUMO能级上的电子浓度,而从正极经载流子传输层注入的空穴进入Rubrene和Zn(BTZ),的HOMO能级的难易程度相当,这就使得Rubrene的LUMO能级上的电子与HOMO能级上的空穴复合的几率远大于zn(BTZ),所以在Rubrene掺杂浓度达到一定值时,其EL谱主要是Rubrene的发光而在更低浓度掺杂时,则为二者同时发光,且发光强度比随二者掺杂浓度比的不同而变化LUMOff壹阜j』HOMO图掺杂器件的能级结构图FigEnergybanddiagramofdevicewithdopantRubreneinZn(BTZ)因此,为了获得色坐标更接近于白色等能点(:,Y:)的白色电致发光,选择Rubrene在Zn(BTZ)中的掺杂比例十分重要比较图中四种不同掺杂浓度下各器件的EL谱,可以很明显地看出,当Rubrene在zn(BTZ),中的质量分数为时,蓝光和橙红色光发射强度相当,二者混合后能够实现白场平衡,所以我们主要讨论此掺杂浓度比下器件的各种发光及电学特性图是Rubrene含量为器件的电流密度电压特性曲线(',V),可以看出,电流密度随外加直流驱动电压的增加,呈非线性增加,表明该器件具有优良的二极管整流特性图是此器件的光电流电压特性曲线,当外加直流电压为V时,器件的光电流数量级已达IA,此时人眼已能明显地观察到发光现象继续增加电压,器件稳定地发出明亮耀眼的白光,我们用PR光度计测得,当驱动电压为V时,电流密度为mAcm器件的亮度达lcdm,此时色坐标值为=,Y=,非常接近于白色等能点VoltageV图含Rubrene器件的电流密度电压曲线FigCurrentdensityvoltageCalVeofdevicewithRnbrenei墨吞尝Voltage!V图含Rubrene器件的光电流电压曲线FigOpticalcurrentvoltagecalVeofdevicewithRubrene图给出其电流密度量子效率特性曲线,从图中可以看出,当电流密度约为Acm时,器件量子效率值达最大,为(cdA)由图的',曲线可知对应于此电流密度值的驱动电压值约OV第期孙媛媛,等:柔性衬底白色有机电致发光器件的制备及其性能Currentdensity(Aem一图含Rubrene白色FOLED器件的电流密度量子效率曲线FigQuantumefficiencycurrentdensitycurveofwhiteFOLEDwithRubrene此外,我们对器件进行了抗弯折性能的测试将器件弯折保持为O和o时器件的亮度基本保持不变,将器件呈O角反复弯折O次后器件的亮度约为初始亮度的,反复弯折O次后器件的亮度约为初始亮度的,反复弯折O次后器件的亮度约为初始亮度的,反复弯折O次后器件的亮度约为初始亮度的,反复弯折次后器件的亮度约为初始亮度的,弯折次数超过次后金属铝表面出现明显的裂纹,器件基本失效不再发光(以上测试均在驱动参考文献:电压为lV时进行)由以上的实验可以得出制作的器件基本实现了柔性显示的目的结论以一种新型的金属配合物zn(BTZ)及Zn(BTZ):Rubrene作为具有电子传输特性的发光层,分别利用旋涂和真空蒸镀法制成柔性器件(a)和(b):(a)PETITOPVK:TPDZn(BTZ)A(b)PETITOPVK:TPDZn(BTZ):RubreneA分别得到色坐标值为=,Y=和=,Y=近白色和纯白色明亮的电致发光,量子效率分别达到和器件在弯曲成O角和O角时仍能正常使用,基本实现了柔性显示综上所述,FOLED的光电性能与玻璃衬底OLED器件的性能很相似,相信通过更深入的研究可以进一步提高FOLED的性能,使得FOLED可以与玻璃衬底OLED相媲美,最终实现商用化今后我们还将在FOLED的封装工艺上进一步进行深入的研究FriendRH,GymerRW,HolmesAB,etaElectroluminescenceinconjugatedpolymersJNature,,():TangCW,VanSlykeSAOrganicelectroluminescentdiodesJAppPhysLett,,():SirringhausH,TesslerN,FriendRHIntegratedoptoelectronicdevicesbasedonconjugatedpolymerJScience,,O():GustufssonG,CaoY,TreacyGM,etaFlexiblelightemittingdiodesmadefromsolubleconductingpolymersJNature,,():GuG,BurrowsPE,VenkateshS,etaVacuumdepositednonpolymericflexibleorganiclightemittingdevicesJoptLett,,:YangY,HeegerAJPolyanilinebilayercompositeelectrodeforefficientpolymerlightdiodesJMoCrystCryst,,:ZhaoJunqing,XieShijie,HanShenghaoetaFabricationanddegradationmechanismofflexibleorganiclightemittingdevicesJChinLumin(发光),,(Supp):(inChinese)ZhaoJunqing,HanShenghao,XieShijie,etaInfluenceofpolymersubstratesonflexiblelightemittingdiodesJChinLumin(发光),,():(inChinese)ZhengJiajin,HuaYulin,YinShougen,etaSynthesisofZn(BTZ)andfabricationofwhiteorganiclightemittingdevicesJChinLumin(发光),,():(inChinese)【WuXiaoming,HuaYulin,LuoJingguo,etaEstablishmentandapplicationofthequantumefficiencymeasurementsystemoforganiclightemittingdiodesJChinLumn(发光),,():(inChinese)OnQQOOOO^【【JJg暑,发光第卷YuGui,YinShiwei,LiuYunqi,etaStructures,electronicstates,andeleetrolumineseentpropertiesofazinc(II)一(hydroxypheny)benzothiazolatecomplexJAmChemSoc,,:LeeSS,SongTJ,ChoSMOrganicwhitelightemittingdevicesbasedonbalancedexeitonrecombinationzonesplitusingacarrierblockinglayerJMaterSciEnginB,,:,FabricationandStudyofFlexibleOrganicWhitelightemittingDevicesSUNYuanyuan,HUAYulin,ZHENGJiajin,YINShougen,FENGXiulan,WANGShuguo(InstituteofMaterialPhysics,‰njinUniversityofTechnology,Tian,Chim)Abstract:Organiclightemittingdevices(OLED)hasgainedarapiddevelopmentrecentlyItistechnicallycrucialinthefieldofplatepaneldisplaysinthefutureThemostimportantsuperiorityofOLEDisthatitcanrealizeflexibledisplaysflexibleorganiclightemittingdevices(FOLED)Whitelight,whichiscomposedofthreediscretepeaksinRGBregions,isveryimportantandparticularlyusefulforfullcolordisplayHowever,mostofwhiteOLEDs,sofar,arefabricatedwithmuhilayerstructures,whichresultsinthecomplicationoffabricationprocessanddeclineofquantumefficiencySothesedevicesarenotsuitableforthepurposeoflargescaleindustrialmanufactureBis一一(一hydroxypheny)benzothiazolatezinc(Zn(BTZ))isoneofthebestorganicelectrolumineseentmaterialsusedforwhitelightemittingdevices(OLED)PETslicewithITOisusedassubstrateofFOLEDWeuseZn(BTZ)asmainlightemittingmaterialandfabricateanewtypeofflexibleorganicwhitelightemittingdevicesTheconfigurationsofthedevicesareasfollows:PETITOPVK:TPDZn(BTZ)Thebrightandsteadylightemittinghasbeenobtained,andthebrightnessofthedevicescomestocdm(atadrivingvoltageofV)WealsomeasuretheCIEcoordinatesoftheabovedevices,whichare(x=,Y),andcorrespondingquantumefficiencyvalueisThentheRubreneisdopedinZn(BTZ),andtheconfigurationsofthisdevicesareasfollows:PETITOPVK:TPDZn(BTZ)AandITOPVK:TPDZn(BTZ):RubreneAThebrightnessofthedevicescomestocdm(atadrivingvoltageofV),andtheCIEcoordinatesoftheabovedevicesare(x=,Y=),andcorrespondingquantunlefficiencyvalueisDetailsonthewhitelightemittingcharacteristicsofthedevicesareexplainedbythediagramofcurrentdensityvoltage,opticalcurrentvoltageandquantumefficiencycurrentdensity,whicharemeasuredusingKeithleyPicoammeterandSourceMeterLast,wealsodiscusstheemittingmechanismfthemateria】andthdevisKeywords:flexiblesubstratewhiteOLEDZn(BTZ)dopingReceiveddate:

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