硝酸钙对底泥有机物及氮磷迁移循环的影响

硝酸钙对底泥有机物及氮磷迁移循环的影响 硝酸钙对底泥有机物及氮磷迁移循环的影 响 农业环境科学2007,26(1):58—63 JournalofAgro—EnvironmentScience 硝酸钙对底泥有机物及氮磷迁移循环的影响 林建伟,朱志良,赵建夫 (同济大学教育部长江水环境重点实验室,污染控制与资源化国家重点实验室,上海200092) 摘要:针对富营养化水体的底泥,通过模拟试验,研究了Ca(NO3):对富营养化水体底泥氮磷及有机物迁移循环的影响.结果 表 关于同志近三年现实表现材料材料类招标技术评分表图表与交易pdf视力表打印pdf用图表说话 pdf 明, 投加硝酸钙会使底泥有机物得到一定程度的降解,且硝酸钙投加量越多,底泥有机质减少的越多.投加硝酸钙加剧了底泥氨氮的释 放.投加量越多.底泥氨氮的释放速率越快.厌氧状态下底泥会释放出磷,而投加硝酸钙则可以抑制底泥磷的释放,并且抑制底泥磷 释放的有效持续时间随硝酸钙投加量的增加而延长. 关键词:底泥;有机物;氮磷;迁移循环;硝酸钙 中图分类号:X703文献标识码:A文章编号:1672—2043(2007)01-0058—06 EffectofCalciumNitrateonCyclingCharacterofNutrientSaltandOrganicMatterBetweenS urfaceWater andItsSediments LINJian-wei,ZHUZhi?liang,ZHAOJian-fu (KeyLaboratoryofYangtzeAquaticEnvironmentofMinistryofEducation,StateKeyLabor atoryofPollutionControlandResourceReuse, TongjiUniversity,Shanghai20092,China) Abstract:In—— situsedimenttreatmentwithcalciumnitrateisapromisingapproachtocontrolphosphorusrel easefromsediments.Inthis study,effectofcalciumnitrateoncyclingcharacterofnutrientsaltandorganicmatterbetweensurfacewateranditssedimentswasinvesti— gated.Theresultsshowedthatorganicmatterinsedimentscouldbiodegradethroughdenitrification.TOCconcentrationinoverlyingwaterre— ducedgraduallywiththeincrementofCa(NO3)2whenitsdosekeptunder1.5g.However,whenmorethan1.5gCa(NO3hWasinjectedintothe sediments,TOCconcentrationincreasedwiththeincrementofCa(NO3)2.Ammoniumnitrogenreleasewasacceleratedbyaddingcalciumni— trateintothesediments.SOthetotalnitrogencontentofthesedimentdecreasedabout8.3%-18.7%when1.0-2.5gcalciumnitrateWas added.Theaddedcalciumofnitratecouldalsoreducethereleaseamountofferrousandmanganiccompoundsfromthesediment.Underthe anaerobicconditions,thephosphorusreleasedobviouslyfromthesedimentandthereleaseofphosphorusfromthesedimentWascontrolledby thecalciumnitrate.Thedurationofin— situtreatmenttocontrolphosphOnlSreleasefromsedimentswasdelayedbyaddingmorenitratecalci— am.Comparedwiththeinitialsediment,differentformsofphosphorusinsedimentsdecreasedinorderofNaOH—P>Org-P>HCl—Punder anaerobiccondition.WhencalciumnitrateWasaddedintothesystem.thetotalphosphorusreleasefromthesedimentWascontrolled,butthe contentsofdifferentformsofphosphoruschanged.NaOH— PinsedimentsWasalmostthes~n.eastheinitial,HCI—Pincreasedfrom511mg?g一 to528mg?g-andOrg-Preducedfrom97.6mg?g,to91.6'mg'g. Keywords:sediments;oganicmatter;,nitrogenandphosphorus;cyclingcharacter;,calciumnitrate 底泥一般系指江河湖海的沉积物,是自然水域的 重要组成部分.当水域受到污染后,水中部分污染物 收稿日期:2006-03—21 基金项目:国家自然科学基金(50478103);科技部小城镇科技发展重 大项目(2003BA808A17) 作者简介:林建伟(1978一),男,浙江永嘉人,在读博士研究生,主要研 究方向为水污染控制原理与技术. E-mail:linjianwei一1978@163.corn 通讯作者:朱志良E—mail:zzl@mail.tongji.edu.ca 将通过沉淀或者由颗粒物吸附而蓄存于底泥中,在适 当条件下.底泥中的污染物可能会释放出来,成为二 次污染源【l,21.所以,控制底泥污染物的释放直接关系 到受污染水体上覆水水质及生态系统的改善.投加硝 酸钙可以通过反硝化作用去除底泥部分有机物,以及 阻止Fe哪so:的减少,另外还可以促使Fe的生成, 进而达到控制底泥磷释放的目的[31.Ripl最先提出了 采用向底泥注人硝酸盐的 方法 快递客服问题件处理详细方法山木方法pdf计算方法pdf华与华方法下载八字理论方法下载 用于底泥磷释放的控 第26卷第1期农业环境科学59 制[41.T.P.Murphy等采用硝酸钙对日本Biwa湖的底 泥进行了处理,结果发现采用硝酸钙可以沉淀孔隙水 中97%以上的磷,并且通过现场试验还发现投加硝 酸钙使得表层底泥(0—11.5cm)约79%的孔隙水磷得 到沉淀,以及93%的硫化物得到去除151.加拿大国家 水研究所则采用Ca(NO3)和有机调理剂对汉密尔顿 港受污染底泥进行了原位处理.发现197d之内底泥 中78%的油和68%的PAHs被生物降解161.虽然该技 术自2O世纪7O年代就开始发展起来了,然而目前还 没有被广泛运用『21,这可能跟该技术对水环境的不利 影响尚没有完全清楚有关.本文针对富营养化水体的 底泥,通过模拟试验,研究了Ca(NO3)对富营养化水 体底泥氮磷及有机物迁移循环的影响.以期为我国地 表水体的污染防治提供理论和技术支撑. 1材料与方法 采用实验室模拟的方法研究了Ca(NO)对富营 养化水体底泥氮磷及有机物迁移循环的影响.模拟试 验所用的底泥取自上海同济大学"三好坞"景观水体. 反应器采用1L的棕色试剂瓶.完全混合均匀的新鲜 底泥从反应器的顶部加人.底泥厚度约为4cm,并分 别加人0,0.5,1.0,1.5和2.5g的Ca(NO3)z"4H2O,再采 用虹吸方法加人蒸馏水(水量700mL和水深9cm), 加水过程中尽量避免干扰沉积物.模拟试验开始之前 通过氮气吹脱去除上覆水中的溶解氧,并密闭保存培 养.每间隔一定的时间测定反应器中上覆水的氨氮, 硝态氮,总磷,铁锰浓度,TOC浓度,溶解氧以及pH 值.试验持续16d后,倾去上覆水取出沉积物,离心 获得孔隙水,然后再分析孔隙水中的氨氮,硝态氮, TOC以及总磷浓度.底泥经自然风干研磨过100目 筛后,再分析其有机质和总氮. 取自然风干并过100目筛的原始底泥20g放人 250mL的棕色试剂瓶,加人200mL的蒸馏水,再分 别加人0和0.5g的Ca(NO3)z"4HO,模拟试验开始之 前通过氮气吹脱去除上覆水中的溶解氧.并密闭保存 培养.经过28d的反应以后取出底泥自然风干并过 100目筛备用,再分析原始底泥和培养之后底泥总磷 含量及磷的形态. 孔隙水及上覆水的分析方法:氨氮采用纳氏试剂 比色法测定,总磷采用钼酸铵比色法测定.硝态氮采 用紫外分光光度法,铁锰采用ICP—AES法.TOC浓度 采用TOC仪测定.DO通过溶氧仪测定,pH值采用 pHS--25型pH计测定.底泥总氮,总磷以及有机质采用 土壤理化性质标准分析方法测定.底泥磷形态的分析 采用SMT方法171.该法将底泥磷形态分为5种,即 NaOH-P(主要是Al,Fe,Mn氧化物和水化物结合的磷), HCI—P(主要是与Ca结合的磷),无机磷,有机磷和总 磷(TP),具有操作简单,各形态的磷的测定相对独立, 准确性好的特点,而且测定值之间可以相互检验171 2结果与讨论 2.1硝酸钙对上覆水及孔隙水硝态氮的影响 图1为第16d上覆水的DO和pH值情况.模拟 试验开始的时候,上覆水中的溶解氧已经通过氮气吹 脱去除,到第16d的上覆水浓度仍然处于0.250.42 mg?I『较低的范围.从图1还可以看出,模拟体系上 覆水的pH值大致处于6.77.2之间的中性范围. 0.00.51.01.52.5 硝酸钙投加量,g 图1第16d上覆水的DO和pH值 7.4 7.2 7.0 6.8理 6.6厶 6.4 6.2 6.0 Figure1DOandpHvalueofoverlyingwaterinthe16thday 表1为底泥投加硝酸钙之后上覆水及孔隙水硝 态氮浓度的变化情况.从表1可以看出,厌氧状态下 试验所用底泥基本不释放硝态氮,模拟期间上覆水及 孔隙水的硝态氮浓度很低,表明厌氧状态下底泥的硝 化作用很弱.而底泥投加硝酸钙之后,模拟开始阶段 上覆水的硝态氮浓度则较高,并且硝酸钙投加量越 多.上覆水的硝态氮浓度越高.硝酸钙投加量由0.5g 增加到2.5g,第1d的上覆水硝态氮浓度则从13.1 mg?L增加到44.4mg?L,,表明底泥投加硝酸钙之 后,开始阶段部分硝态氮会很快通过浓度差扩散作用 溶出底泥进人上覆水.并且投加的硝酸钙越多,释放 到上覆水的硝态氮越多.此后,上覆水的硝态氮浓度 变化则主要取决于底泥对硝态氮的消耗速率与溶出 速率大小的对比:当溶出速率大于消耗速率的时候. 上覆水的硝态氮浓度增加:而当消耗速率大于溶出速 率的时候,上覆水的硝态氮浓度下降.通常情况下,模 拟释放的初期阶段溶出速率要大于消耗速率.上覆水 的硝态氮浓度增加,后期则下降.硝酸钙投加量较少 (?1.5g)的情况下,表现为上覆水的硝态氮浓度逐渐 雌% 7 暑\0盆 60林建伟等:硝酸钙对底泥有机物及氮磷迁移循环的影响2007年1月 下降,经过16d的反应之后.硝酸钙投加量0.5和1.0 g的情况下上覆水的硝态氮基本消耗殆尽;硝酸钙投 加量1.5g的情况下上覆水的硝态氮浓度与第1d相 比则下降了78.5%.而硝酸钙投加量2.5g较多的情 况下,初期上覆水的硝态氮浓度上升,后期则下降.对 于孑L隙水的硝态氮浓度.硝酸钙投加量0.5和1.0g 较少的情况下.模拟试验结束时孑L隙水中的硝态氮被 消耗殆尽;硝酸钙投加量1.5和2.5g较多的情况下, 硝态氮的浓度要低于对应时刻上覆水的硝态氮浓度. 说明底泥对孔隙水硝态氮的消耗速率要大于对上覆 水硝态氮的消耗速率. 表1投加硝酸钙之后底泥上覆水及孔隙水硝态氮 的变化情况(mg?L) Table1NO3-Nconcentrationinoverlyingwaterandporewater afteraddingCa(NO3)2(mg?L) 2.2硝酸钙对底泥有机物迁移循环的影响 从热力学观点来看,底泥中所含的有机质是不稳 定的,在一定条件下会被氧化成CO或还原为CH, 而使固定于其中包括N,P和微量元素的养分物质从 底泥中释放出来[81.通过试验分析模拟结束以后底泥 的有机质,对比分析了厌氧和缺氧条件下底泥有机物 的降解速率,结果见图2.从图2可以看出.经过16d 的培养之后,投加硝酸钙的情况下底泥的有机质含量 低于处于厌氧状态下的底泥有机质含量,并且硝酸钙 投加量越多,底泥有机质含量下降的越多.这说明缺 氧条件下底泥有机质的降解速率要明显高于厌氧条 件下的降解速率,并且硝态氮越多,底泥有机质的下 降速率越快.这是因为缺氧条件下微生物利用硝态氮 进行反硝化,使得底泥有机物降解速率更快的缘故. 底泥亦向上覆水及孔隙水释放一部分溶解性有机物, 导致其中的TOC浓度明显增加,并且底泥有机物是 先进入孔隙水,再通过浓度差扩散作用释放到上覆水 体.硝酸钙对底泥有机物释放的影响可能与投加量直 接相关,见图3.从图3可以发现,上覆水TOC的变 化规律为硝酸钙投加量0,1.5g较少的情况下,增加 硝酸钙投加量,TOC浓度下降:而当硝酸钙投加量 1.5,2.5g较多的情况下,随着硝酸钙投加量的增加, 5 0 0.01.01.52.5 硝酸钙投加量/g 图2硝酸钙对底泥有机质的影响 EffectofCa(NO3)2onorganicmatterofsediment 0.00.5l1.52.5 硝酸钙投加量/g 图3硝酸钙对底泥有机物释放的影响 Figure3EffectofCa(NO3)2onorganicmatterreleasefrom sediments TOC浓度反而升高.原因可能是与厌氧状态相比,硝 酸钙投加量较少的情况下,释放到上覆水的有机物可 以通过反硝化作用更快地得到降解:而硝酸钙投加量 过多的时候.会使得底泥微生物活动加剧,释放更多 的溶解性有机物进入水体.从而导致上覆水的TOC 浓度反而上升.硝酸钙对孔隙水硝态氮浓度的影响与 上覆水类似.见图3. 2.3硝酸钙对底泥氦迁移循环的影响 图4和图5分别为硝酸钙对底泥上覆水及孔隙 水氨氮浓度的影响.从图4和图5可以看出,厌氧条 件下,底泥含氮有机物通过微生物的矿化作用,逐渐 释放出氨氮,且先进入孔隙水,再通过浓度差扩散作 用最终进入上覆水.从图4还可以看出,与厌氧状态 相比,投加硝酸钙的情况下底泥向上覆水释放更多的 氨氮,并且硝酸钙投加量越多.释放到上覆水的氨氮 量亦越多.硝酸钙投加量为0.5,1.0,1.5和2.5g条件 下.与厌氧状态相比,到第16d上覆水的氨氮浓度分 别提高了5.8%,18.5%,33.3%和6o.4%.从图5还可 以看出.与厌氧状态相比.投加硝酸钙的条件下孔隙 水的氨氮浓度增加,并且投加的硝酸钙越多,孔隙水 的氨氮浓度增加的越多,硝酸钙投加量为0.5,1.0,1.5 和2.5g条件下到第16d孔隙水的氨氮浓度分别提 00000鲫印们? \ 2加m TrI.?g0 g F 第26卷第1期农业环境科学61 高了17.0%,28.8%,31.2%和73.3%.综上所述,投加 硝酸钙促进了底泥氨氮的释放,并且随着投加量的增 加,硝酸钙的促进作用增强.原因可能是(1)缺氧条件 与厌氧条件相比.微生物对底泥含氮有机物的降解速 度更快,从而导致更多氨氮得到释放;(2)反硝化作用 受硝态氮浓度的影响,并且硝态氮浓度越高,反硝化 速率越快【91. 45.0 密30?0 l5.o O.OO.51.01.52.5 硝酸钙投加量/g 图4硝酸钙对上覆水氨氮浓度的影响 Figure4EffectofCa(NO3)2onNH3一Ninoverlyingwater 60. 蒸4o. 酶 耋20. 0.51.01.52.5 硝酸钙投/Ju~/s 图5硝酸钙对孔隙水氨氮浓度的影响 Figure5EffectofCa(NO3)2onNH3-Ninporewater 图6为模拟试验结束以后底泥总氮含量的情况. 从图6可以看出,投加硝酸钙与厌氧状态相比,底泥 总氮含量较低.并且投加的硝酸钙越多,底泥的总氮 含量越低(与厌氧状态相比,硝酸钙投加量为1.0,1.5 和2.5g条件下底泥的总氮含量分别低8.3%,l1.6% 和18.7%).原因是投加硝酸钙促进了底泥氨氮的释 放.从而导致底泥总氮含量的下降.文献[101认为,投 加硝态氮会增加底泥的氨化速率,而文献【4】认为投加 硝态氮对底泥上覆水的氨氮浓度影响不大.本文的研 究结果与前者的报道是一致的. 从上述分析可以知道.向底泥注入硝酸钙.可能 会导致部分硝态氮溶出底泥进入上覆水体.并且对于 长期缺氧的富营养化水体底泥.采用硝酸钙进行原位 修复会导致底泥对上覆水氨氮的二次污染.从而导致 上覆水体总氮浓度的增加.而总氮是地表水体发生富 营养化的限制性因素之一【11.12].所以,采用硝酸钙对底 O.O1.O1.52.5 硝酸钙投加量,g 图6硝酸钙对底泥总氮含量的影响 Figure6EffectofCa(NO3)2onTNofsediments 泥进行原位修复的时候,应该注意硝态氮溶出和氨氮 释放所导致的二次污染问 题 快递公司问题件快递公司问题件货款处理关于圆的周长面积重点题型关于解方程组的题及答案关于南海问题 . 2-4硝酸钙对底泥磷迁移循环的影响 2.4.1硝酸钙对底泥磷释放的影响 图7和图8分别为硝酸钙对上覆水和孔隙水总 磷浓度的影响.从图7和图8可以看出,厌氧状态下, 底泥逐渐释放出总磷,并且释放出来的磷先进入孔隙 水.再通过浓度差扩散作用进入上覆水,上覆水的总 磷浓度到第5d增加到1.59mg?L一,到第12d增加到 2.78mg?L一,最后到第16d达到3.46mg?L一.投加硝 酸钙则可以抑制底泥磷的释放.硝酸钙作用下第5d 的上覆水总磷浓度位于0.07,0.08mg?IJ_之间,远远 低于对应时刻厌氧状态下上覆水的总磷浓度.见图 7.从图7和图8还可以看出.投加量的大小直接决定 了硝酸钙控制底泥磷释放的有效持续时间,当上覆水 ' 鑫s? 耋z. ?. 墨o.O.OO.51.O1.52.5 硝酸钙投加量,g 图7硝酸钙对上覆水总磷浓度的影响 Figure7EffectofCa(NO3)2onTPconcentrationinoverlyingwater O.OO.51.O1.52.5 硝酸钙投加量,g 图8硝酸钙对孔隙水总磷浓度的影响 Figure8EffectofCa(N03)2onTPconcentrationinporewater O62840 42lO 1I?眦,辫鼙痘,*錾 62林建伟等:硝酸钙对底泥有机物及氮磷迁移循环的影响2007年1月 及孔隙水的硝态氮浓度下降到一定程度以后,底泥磷 又会重新释放出来.在硝酸钙投加量0.5g条件下上 覆水硝态氮浓度下降最快,使得上覆水的总磷浓度 由第5d的0.08mg?L一,到第12d增加到0.39mg? L一,再到第16d则增加到2.49mg?L一,而在硝酸钙投 加量为1.0,1.5和2.5g条件下到第16d上覆水的总 磷浓度仍然处于较低的范围.从图8则可以看出第 16d孔隙水总磷浓度的情况,在硝酸钙投加量0.5g 条件下到第16d孔隙水的总磷浓度已经与厌氧状态 下相差无几(约6.1mg?L),而随着硝酸钙投加量的 再增加.孔隙水的总磷浓度则会相应下降,并且投加 量越大,孔隙水的总磷浓度越低,在投加量为1.0,1.5 和2.5g条件下孔隙水的总磷浓度分别为5.4,4.5和 1.0mg?L,.这亦说明硝酸钙投加量越多.控制底泥磷 释放的持续时间越长. 进一步对上覆水铁锰的浓度加以分析(第l6d), 结果见图9.从图9可以看出,硝酸钙可以降低底泥 铁锰的释放量.2.5g硝酸钙投加量与空白对照相比, 上覆水的铁离子浓度下降了76%左右,同时锰离子 减少了36%左右.并且厌氧状态下底泥释放出的铁 离子远远大于锰.而缺氧条件下二者差别不明显.分 析原因,可能是因为与微生物利用电子受体的优先顺 序0>N0,>MnFes0:有关.硝态氮存在条件下微 生物以硝态氮作为电子受体进行反硝化作用,因而上 覆水的铁锰浓度较低.而当硝态氮浓度下降到一定的 程度以后,微生物会以Fe和Mn悱为电子受体,使 得Fe,+j专换为Fe2~,Mn4+~换为Mn,从而使得底泥铁 锰大量释放出来[5.13,141.从上覆水的铁锰情况并结合文 献[5,13,14]可以看出,厌氧状态下底泥磷释放的部分 原因是由铁锰的释放所导致的.而硝酸钙控制底泥磷 释放的原理为:一方面,硝酸盐会氧化Fe2~为Fe.加 强了铁氧化物及水化物对磷的吸附.另一方面,可以 通过反硝化作用阻止Fe3+和M的减少.从而减少了 底泥铁锰结合态磷的释放. 3.0 寇2.0 蠖 龋 1.0 酾 2.4.2硝酸钙对底泥磷形态的影响 通过分析硝酸钙对底泥磷形态变化的影响,进一步 研究了硝酸钙控制底泥磷释放的机理,结果见图l0. 从图l0可以看出,原始底泥磷的存在形式主要以无 机磷为主.占87%左右.而无机磷又主要以HC1一P为 主,占总磷的67%左右.厌氧状态下底泥会释放出磷, NaOH—P含量,HC1一P含量和有机磷含量均出现一定 程度地下降,且下降幅度从大到小依次为NaOH—P (27.9mg?g)>有机磷(12.9mg?g)>HC1-P(9.5mg? g).而在投加硝酸钙条件下,底泥中磷总含量与原始 底泥相比基本不变.若从磷形态对比分析.底泥的 NaOH—P含量下降很少,而HC1一P含量略微增加(由 最初的511mg?增加到528mg?g),有机磷含量则 下降(由最初的97.6mg?g一下降到91.6mg?g).原因 可能是(1)钙离子会与底泥孔隙水及上覆水体中的各 种磷酸根结合成不溶性的盐.沉淀吸附于底泥颗粒表 面.从而导致HC1一P含量增加;(2)反硝化作用会使 得底泥部分有机物得到降解.从而使得有机磷得到一 定程度的释放;(3)硝态氮的存在不仅可以阻止Fe 的减少.而且还可以使Fe:生成Fe?,从而使得 NaOH—P下降不明显. 6oo 450 删300 如 整 150 0N aOH—PHC1一P有机磷 图l0硝酸钙对底泥磷形态的影响 Figure10EffectofCa(NOOnPfractioninsediments 3结论 (1)投加硝酸钙会使底泥有机物得到一定程度地 降解,且硝酸钙投加量越多,底泥有机质减少得越多. (2)投加硝酸钙加剧了底泥氨氮的释放,投加量 越多.底泥氨氮的释放速率越快. (3)厌氧状态下底泥会释放出磷酸盐,而投加硝 酸钙则可以抑制底泥磷的释放,且抑制底泥磷释放的 有效持续时间随硝酸钙投加量的增加而延长. 参考文献: [1】1张丽萍,袁文权,张锡辉.底泥污染物释放动力学研究叫.环境污染治 理技术与设备,2003,2):22—26. 第26卷第1期农业环境科学63 [2】孙傅,曾思育,陈吉宁.富营养化湖泊底泥污染控制技术评估fJ】. 环境污染治理技术与设备,2003,4(8):61—64. [3]GerlindeWauer,ThomasGonsiorczyk,PeterCasper,eta1.P—immobi- lizationandphosphatesactivitiesinlakesedimentfollowingtreatment withnitrateandiron[J1.Limnologica,2005,35:102-108. [4】RiplW.Biochemicaloxidationofpollutedlakesedimentwithnitrate-A newrestorationmethodiJ].Amb/o.1976.5:132—135. [5]敖静.污染底泥释放控制技术的研究进展[JJ_环境保护科学,2004, 30(126):29-32,35. [6]MurphyTP,LawsonA,KumagaiM,eta1.Reviewofemergingissuesin sedimenttreatment[J1.AquaticEcosystemHealthandManagement, 1999.2:419—434. [7]金相灿,王圣瑞,庞燕.太湖沉积物磷形态及pH值对磷释放的影 响【J】.中国环境科学,2004,24(6):707—711. [8】周启星,朱荫湄.西湖底泥不同供氧条件下有机质降解及CO与 CH释放速率的模拟研究[J1.环境科学,1999,l9(1):l—l4. 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