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修士論文改訂版.pdf

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上传者: zzealot 2012-04-02 评分 0 0 0 0 0 0 暂无简介 简介 举报

简介:本文档为《修士論文改訂版pdf》,可适用于工程科技领域,主题内容包含修士論文高強度テラヘルツベクトルビームの発生と次元検出指導教員 五神真教授平成年月提出東京大学大学院工学系研究科物理工学専攻 今井亮目次第章序論テラ符等。

修士論文高強度テラヘルツベクトルビームの発生と次元検出指導教員 五神真教授平成年月提出東京大学大学院工学系研究科物理工学専攻 今井亮目次第章序論テラヘルツ電磁波::::::::::::::::::::::::::::::::ベクトルビーム:::::::::::::::::::::::::::::::::THz領域におけるベクトルビーム:::::::::::::::::::::::本研究の目的::::::::::::::::::::::::::::::::::第I部THz波実験技法の基礎第章THz波発生差周波発生過程:::::::::::::::::::::::::::::::::THz波発生の計算式::::::::::::::::::::::::::::::THz波発生において使用される非線形媒質::::::::::::::::::位相整合:::::::::::::::::::::::::::::::::::::非線形媒質中のフォノン吸収によるTHz波発生の帯域制限:::::::::放射されるTHz波の偏光:::::::::::::::::::::::::::第章THz波検出EOサンプリングによるテラヘルツ波検出::::::::::::::::::屈折率楕円体::::::::::::::::::::::::::::::::::THz電場による屈折率変化::::::::::::::::::::::::::プローブ光の偏光変化による屈折率差検出::::::::::::::::::THzパルスの波形決定:::::::::::::::::::::::::::::第章THz波透過測定光源:::::::::::::::::::::::::::::::::::::::テラヘルツ波の波形とスペクトル測定:::::::::::::::::::::THz波透過測定法:::::::::::::::::::::::::::::::THz波に変換されなかったファンダメンタル光の遮断::::::::::::第II部テラヘルツ波2次元検出に向けて第章LiNbOを用いた高強度THz波発生高強度THz波発生法::::::::::::::::::::::::::::::ニオブ酸リチウム結晶:::::::::::::::::::::::::::::パルス面傾斜法:::::::::::::::::::::::::::::::::LN結晶のTHz波吸収:::::::::::::::::::::::::::::傾いたパルスフロントの伝搬::::::::::::::::::::::::::パルス面傾斜法による高強度THz波発生の実験:::::::::::::::第章THzカメラの特性評価THzカメラ:::::::::::::::::::::::::::::::::::実験方法:::::::::::::::::::::::::::::::::::::周波数感度特性の推定:::::::::::::::::::::::::::::周波数感度特性の測定:::::::::::::::::::::::::::::第III部ベクトルビームの発生と検出第章ベクトルビームの基礎光波の伝搬解::::::::::::::::::::::::::::::::::可視、近赤外領域でのベクトルビーム発生法:::::::::::::::::シリンドリカルベクトルビームの集光特性::::::::::::::::::ラゲールガウスビームの特性::::::::::::::::::::::::::THz領域におけるベクトルビームの発生法::::::::::::::::::第章THzベクトルビーム発生法閃亜鉛構造を持つ結晶の()面を用いたTHz波発生::::::::::::非線形結晶の組み合わせによるTHzシリンドリカルベクトルビーム発生:その他のTHzシリンドリカルベクトルビーム発生法:::::::::::::THzラゲールガウスビーム発生法:::::::::::::::::::::::第章THzベクトルビーム検出法偏光分布の観測:::::::::::::::::::::::::::::::::Z電場検出::::::::::::::::::::::::::::::::::::第章THzシリンドリカルベクトルビーム発生実験非線形光学結晶の選択:::::::::::::::::::::::::::::高抵抗GaP基板::::::::::::::::::::::::::::::::枚組結晶の製作::::::::::::::::::::::::::::::::THzカメラによるベクトルビーム観測::::::::::::::::::::第章Z偏光電場成分の観測実験の概要:::::::::::::::::::::::::::::::::::THz電場の電場波形空間分布:::::::::::::::::::::::::THz電場の周波数空間分布::::::::::::::::::::::::::Z電場検出実験の結論:::::::::::::::::::::::::::::第章THzラゲールガウスビーム発生実験THzラゲールガウスビーム発生実験::::::::::::::::::::::実験結果と理論の比較:::::::::::::::::::::::::::::第章結論本研究の成果::::::::::::::::::::::::::::::::::今後の課題:::::::::::::::::::::::::::::::::::研究の展望:::::::::::::::::::::::::::::::::::付録A中心波長nmのパルス光を用いたTHzパルス発生AYb固体レーザーによるTHz波発生::::::::::::::::::::::A波長nmにおける位相整合::::::::::::::::::::::::AGaPによるTHz波発生::::::::::::::::::::::::::::ALiNbOによるTHz波発生::::::::::::::::::::::::::付録BTHzイメージングB光源:::::::::::::::::::::::::::::::::::::::Bメタルマスクのイメージング::::::::::::::::::::::::::BPTFEフィルム上に貼ったアルミホイルのイメージング:::::::::::BAuで描かれた卍パターンのイメージング:::::::::::::::::::BAsで描かれた卍パターンのイメージング:::::::::::::::::::参考文献謝辞第章序論テラヘルツ電磁波テラヘルツ(THz)波とは、その周波数がTHzからTHzの間に存在する電磁波の総称である。THzの電磁波は、波長で表わすとm、エネルギーで表わすとmeV、波数で表わすとcmに相当する。この領域は多数の重要な物理現象において特徴的な電磁応答がみられる。例えば半導体のキャリア物性、超伝導体のギャップ、生体分子、高分子の指紋スペクトル等があり、枚挙に遑がない。また産業応用の観点からもTHz波は重要視されており、通信、医療、セキュリティ等の産業分野への応用が期待されている{。ところが、年代に至るまでTHz波の研究は可視光や電波の領域に比べ活発ではなかった。光源、検出器ともに利用可能な装置が限られていたからである。THz波技術の発展の契機となったのは、年にAustonらによる超短パルスレーザーを用いたTHzパルス発生検出実験である。これは半導体上に作られた電極間のギャップに超短パルスレーザー光を照射し、瞬時電流を誘起することによって、THz波の発生検出を行う方法である。その後Austonらは非線形光学結晶を用いたTHz波発生が可能であることも示している。これを契機に、フェムト秒パルスレーザーの進歩と相まって、THz波技術の研究は急速な発展を遂げてきた。現在では、利用可能なTHz光源は、非線形結晶による光整流、光伝導アンテナ、ガスプラズマ、量子カスケードレーザー、フォトミキサー、自由電子レーザー等多岐にわたる,。THz波検出法も進歩しており、従来から遠赤外線検出器として利用されてきたボロメーターや焦電検出器に加え、光伝導アンテナ、非線形光学結晶のポッケルス効果などが利用されている。THz波発生検出法の中でも、フェムト秒パルスレーザーを利用する方法は特に注目に値する。フェムト秒パルスレーザーを利用する方法には上にあげた例のうち、光伝導アンテナによる方法と非線形光学結晶による発生検出法が該当する。これらの詳細な説明は後の章に譲るが、これらの方法の特徴的な点はTHz波の電場波形を直接取得することが可能であるということである。電場波形の時間変化が取得可能であるということは、光の電場の振幅と位相が同時に決定可能であるということを表している。これは可視光や近赤外光の検出技術と比べても大きく異なる点である。可視光や近赤外光の検出に使われる素子は通常光の強度を検出する素子であるため、電場の位相は検出することが出来ない。これは分光技術において大きな差異を生む。通常可視光や近赤外光で分光を行おうとするとき、光のスペクトルを分解するためにグレーティングや共振器が用いられる。ところが先に述べたTHz波検出法では、電場波形の直接取得が可能であるため、得られた電場ベクトルビーム波形をフーリエ変換するだけで複素スペクトルの取得が可能である。高分子や生体分子の指紋スペクトルがTHz領域に存在することとも相まって、THz波による分光は精力的に研究されている。さらに、フェムト秒レーザーによって発生したTHz波はピコ秒の時間スケールを持つパルス電磁波であるため、これをプローブとした超高速現象の時間分解測定が可能である。このため半導体中のキャリア等のダイナミクス探索もTHz分野の研究対象となっている。ベクトルビーム光とは電磁場の振動であり、電磁場はベクトル場である。そのため、光には制御可能なパラメーターとして強度、位相、偏光が存在し、これらは空間に対する関数である。しかし、通常の実験で用いられるのは空間的に均一な偏光と位相を持つガウシアンビームであり、光のベクトル場としての性質が完全には利用されてこなかったのである。ベクトル場としての性質を完全に利用するということは、強度、位相、偏光のビーム内での空間変化を利用することを意味するが、そのような光ビームはベクトルビームと呼ばれる。ベクトルビームの実験的実証は年代ごろからなされるようになってきた。例えば年には光の偏光が中心から放射状に分布しているラディアルビームと呼ばれるベクトルビームが初めて実験的に発生、検出されている。これ以後さまざまなベクトルビーム発生法が考案され、現在ではレーザーキャビティ中に特定のモードを選択するような媒質を入れる方法、空間光変調器を用いる方法、8枚組の波長板を用いる方法等の方法が報告されている。ベクトルビームの種類は真空中を伝搬する電磁波を記述するヘルムホルツ方程式の解の形によって分類することが出来る。すなわち、空間モードがエルミート多項式によって記述されるエルミート-ガウス(HG)モード、ラゲール多項式によって記述されるラゲール-ガウス(LG)モード、ベッセル関数によって記述されるベッセル-ガウス(BG)モード、偏光が光軸に対して軸対称に分布するシリンドリカルベクトル(CV)モードの4つである。このうちHG、LG、BGの3つのモードはヘルムホルツ方程式のスカラー的な取り扱いで表現できるが、CVモードについてはヘルムホルツ方程式のベクトル的な取り扱いが必要である。このつのモードのうちHGモードが最もよく利用されてきたモードであり、これは直交座標で表現されたヘルムホルツ方程式の解である。これに対しLGモードは円柱座標で表現されたヘルムホルツ方程式の解として現れる。LGモードは光軸周りで位相が変化し、光ビームが軌道角運動量を持つという特徴をもつモードである。BGモードはLGモードと同様に円柱座標で表示されたヘルムホルツ方程式の解であるが、軸対称な位相と強度を持つモードである。CVモードはヘルムホルツ方程式をベクトル的に取り扱うことによって現れるモードで、軸対称な偏光分布を持つ。CVモードのうち光の偏光が光軸を中心に放射状に分布するビームをラディアルビームと呼び、それと直交する偏光を持つビームをアジマスビームと呼ぶ。ベクトルビームは位相、偏光が均一である一般的な光ビームとは異なる性質を示し、これらは学術的な観点から研究されるだけでなく、さまざまな形での応用がなされている。第章序論例えば、先に述べたラディアルビームは光の回折限界を超えた集光が可能であるという特徴がある。これを利用し、イメージングの分解能向上に利用されている。また、ラディアルビームはその集光点において、横波である電磁波が通常持ちえない縦方向に振動する電場成分を持つ。これを利用し、分子の配向を検出を行ったという報告がなされている。このほかにもラディアルビームによる金属粒子の光トラップの提案や、ラディアルビームの金属加工への応用が行われている。先にラディアルビームの集光点で縦方向の電場が発生することを述べたが、ラディアルビームと偏光方向が直交するアジマスビームは集光点で縦方向に振動する磁場成分が発生する。これを利用して磁性粒子の光トラップを行うという提案もなされている。このほかにもラゲールガウスビームは誘導放出制御(StimulatedEmissionDepletion)顕微鏡への応用等も行われている。THz領域におけるベクトルビームベクトルビームの研究はTHz領域でもなされてきた。その端緒となったのは金属ワイヤーによるTHz波伝搬である。THz領域での導波路は未だその技術が確立されておらず、研究途上の分野である。この分野において近年、金属ワイヤーによるTHz伝搬が注目を集めている。金属ワイヤーによるTHz波伝搬はロスが少ない上、群速度の分散が小さく、広帯域なTHzパルスのウェーブガイドとして適しており、現在その研究が精力的に行われている。円柱状の金属ワイヤーにおける伝搬モードはゾンマーフェルトモードと呼ばれ、ワイヤーの軸を中心に偏光が放射状に分布する。このためビーム内で偏光が均一な光を金属ワイヤーに結合させようとしても、モードがマッチしないため結合効率が非常に低くなってしまう。この問題を解決するため、ゾンマーフェルトモードとのモードマッチングが大きいTHzラディアルビームが注目されることとなった。当初は同心円状の光伝導アンテナを用いる方法が取られ、ワイヤーとの結合効率が上昇することが計算により示された。その後、非線形結晶の位相不整合を利用し、THzラディアルビームを発生させる方法や金属ワイヤー上に直接ゾンマーフェルトモードを誘起する方法等が開発された。また、この研究を足掛かりとしてラディアルビームと直交する偏光分布を持つTHzアジマスビームの発生も特殊な形状の光伝導アンテナを用いて実現されている。上に述べた金属ワイヤーへの結合以外にも、THzラディアルビームのタイトフォーカス実現によるTHzイメージングの分解能向上もTHzベクトルビームの重要な応用例である。先に述べたようにTHz波領域には振幅と位相の同時決定を行う技術が存在し、さらにTHz領域には様々な高分子、生体分子の指紋スペクトルが存在する。このためTHz波によって分子識別を行いながらの次元イメージングが可能であり、最も重要な応用の一つである。しかしながらTHz波は波長が数百mと長く、それを利用した顕微法は分解能が可視光の顕微鏡などと比べて劣ってしまう。このため分解能の向上はTHzイメージングの重要な課題である。THzラディアルビームによってTHzイメージングの分解能向上が可能になれば化学や生物学、医学等の広い分野に恩恵をもたらす可能性がある。THzイメージングへの応用といった実用的な観点からだけでなく、学術的な観点からもTHzベクトルビームは非常に興味深い対象である。たびたび述べているようにTHz領域本研究の目的には電場波形の直接取得を可能とする技術が存在する。しかも後の章でに述べるようにx,y,zの方向の電場成分を切り分けて取得することが出来る。すなわち時間発展する電場ベクトルの完全な決定が可能なのである。このような測定可視光領域では非常に困難であり、この性質によって例えば、強度、偏光、位相が複雑に変化する高次のベクトルビームの研究においてTHzベクトルビームは強力なツールになると考えられる。また、非線形光学結晶を用いたTHz波発生では帯域が数オクターブに及ぶ非常に広帯域なTHz波を発生させることが可能であり、可視光領域でも実現されていないモノサイクルパルスを発生させることができる。そのような広帯域な光の空間的な位相制御、偏光制御といった観点は、近年の高次高調波によるアト秒パルス技術のめざましい進歩をを鑑みても今後重要性を増してくると思われる。その先駆けとしてTHz領域での広帯域位相、偏光空間制御、すなわちベクトルビームの研究を推し進めることは重要である。これ以外にも先に述べたラディアル、アジマスビームの集光点で生じる縦電場、縦磁場をTHz領域においてモノサイクルの縦電場、縦磁場THzパルスとして実現、利用するという観点も存在する。本研究の目的上に述べたようにTHz領域のベクトルビームは様々な応用可能性を持つ有望な分野である。しかし、この分野は未だその可能性が注目され始めたばかりであり、その発生技術、検出技術ともに未発達である。THzラディアルビーム発生法はアンテナや、非線形光学結晶、ウエーブガイドを利用するものなどがあるものの、いずれもその強度は弱く、また帯域も~THzと比較的狭い。THzアジマスビームはアンテナによる発生例が1例あるのみであり、これも帯域、強度は同程度である。その他のベクトルビーム、たとえばTHzラゲールガウスモード等については未だ報告例はない。また、以前のベクトルビーム発生実験においては光伝導アンテナのスキャンによる偏光分布測定が行われているが、直接的な次元偏光分布測定は報告されていない。さらに上記に述べたラディアルビームのZ方向電場成分は注目すべきベクトルビームの性質であるが、これを検出したとする信憑性のある報告も未だなされていない。可視光領域に比べこれほどまでに研究が遅れている理由は、THz波の偏光制御、位相制御自身が難しくベクトルビームの発生が困難であったうえ、THz波を次元的に観測する技術も未発達であったためである。そこで本研究では高強度、広帯域のTHzベクトルビーム発生法の開発次元的THzベクトルビーム検出法の開発プロシーディングスでの報告が1例存在するが、THz波による信号の検出結晶面内角度依存性が間違っており、信憑性に欠ける。第章序論の点を目標とし、研究を進めた。本論文の構成は以下のとおりである。まず第I部においてTHzベクトルビームの発生と検出の基礎的事項となる従来からのTHz発生、検出法について述べる。第1章にTHz波の発生、第2章にTHz波の検出、第3章にTHz波を用いた実験の基礎をまとめている。次に第2部においてTHzベクトルビームの検出に欠かすことが出来ないTHz波の次元検出法について検証する。第4章にTHz波次元検出のための光源としての高強度THz波発生法、第5章に高強度THz波光源を利用したTHzカメラの特性評価をまとめる。第3部において本研究の主眼であるTHzベクトルビームの発生と検出について記述する。第6章でTHzベクトルビームの現状について、第7章で本研究で用いるTHzベクトルビームの発生法、第8章で本研究で用いたTHzベクトルビームの検出法、第9章でTHzシリンドリカルベクトルビームの発生実験、第10章でZ電場の測定について述べる。第11章において、本研究のまとめを行い、今後の展望について記載する。尚、付録Aでは中心波長nmの固体レーザーを用いた高強度THz波発生実験について、付録BにはTHzカメラを用いたTHzイメージングについて、付録Cでは大出力レーザーパルス光を用いた際のTHz変換効率の低下についてまとめた。第I部THz波実験技法の基礎第章THz波発生この章では、THz波発生法の基礎について述べる。差周波発生過程物質に電磁波を照射すると、その強さに応じて物質内には分極Pが誘起される。照射される電磁波が弱い場合には、分極Pは電磁波の電場Eに比例する形で表わされる。一方電磁波が強い場合、分極Pは電場Eに対して非線形に応答する。特に物質が空間反転対称性を持たない場合、分極Pは電場Eの乗に比例する成分を持つことが許される。この電場の乗に比例する分極が誘起されうる物質に周波数!と!の成分を持つ電磁波が入射する場合を想定する。電磁波の電場とそれによって生じる分極はEtot(t)=E(ei!tei!t)=E(ei!tei!t)=()P(t)="Etot()="hE(ei!tei!t)E(ei!tei!t)EE(ei(!!)tei(!!)t)EEei(!!)tei(!!)t)i()となる。(ただし、E、Eはそれぞれ周波数!、!の光の電場振幅である。)式()からわかるように、分極Pが電場に対して次の応答をするため、!、!、!!、!!の周波数を持つ項が生じる。このうち第4項の!!の周波数を持つ項が差周波発生過程を表す。この非線形分極によって周波数!!を持つ電磁波が放射される。これが、差周波発生過程である。前述の計算では!、!の角周波数を持つ光を考えた。しかし、差周波発生過程はこのような特定の成分間に限定されず、任意の成分に対して発現する。本研究で利用するフェムト秒パルス光は広帯域なスペクトルを持つ。このようなパルス光源を次の非線形光学定数が零でない物質に入射すると、この広帯域なスペクトル中の任意の成分に対して差周波発生過程が生じる(図)。この結果、差周波発生過程によって生じる光もブロードなスペクトルを持つ。第章THz波発生wNIRNIRTHz図:パルス光による差周波発生過程THz波発生の計算式本節ではさらに詳細な差収波発生過程にふみこみ、その計算からTHz波発生において重要となる各種の要素の導出を行う。2次の非線形分極の式まずはじめにTHz波の発生源となる次の非線形分極について述べる。一般に、非線形光学効果を誘起するためには、線形光学応答を観測する場合よりも強い光が必要である。これは一般にn次の非線形過程はn個のフォトンが同時に入射した場合に起こりうる効果であり、n個のフォトンが同時に入射する確率が十分大きいためにはフォトンのフラックスがある程度以上に大きい必要があるということから理解される。このような強い電場を得るためにはパルスレーザーは非常に適している。ここではパルス光を用いた差周波発生について説明する。まず、パルス光の電場を数式で記述する。パルス光の電場を包絡線と中心周波数での振動成分とに分けて書くことでEpulse(zt)=Apulse(t)ei(!tkz)()とする。ここで、パルス光の電場をEpulse、包絡線をApulse、中心周波数を!、波数をkとした。また、進行方向をz座標方向とした。これを時間tに対してフーリエ変換することで、Epulse(z!)=Apulse(!!)eik(!)z()を得る。THz波発生の計算式非線形分極は差周波発生の項のみ考え、他の項を無視する。これにより周波数!、!の成分の光によって誘起される非線形分極PNLはPNLi(!!)="ijk(!!:!!)Ej(z!)Ek(z!)()となる。尚、ijkは次の非線形光学定数であり、i、j、kはx、y、zのいずれかの方向を表す。発生するTHz波の周波数をとし、=!!という条件を満たす組み合わせが多数あることを考慮して式()を書きなおすと以下のようになる。PNLi()="Zd!ijk(:!!)Ej(z!)Ek(z!)()ここに式()を代入し、簡単のため積分定数を!と書きなおすとPNLi()="Zd!ijk(:!!)Apulsej(!!)Apulsek(!!)eik(!)k(!)z()となる。偏光についての議論は節で述べることとし、以下では式()をスカラー的に取り扱う。また、THz波発生過程で利用するのは非共鳴な過程であることを鑑み、ijk(:!!)の!、依存性はないものとし、と書く。さらに、式を簡略化するため~Apulse(!)=Apulse(!!)を導入する。さらに!に対しては十分に小さいことを考慮し、k(!)k(!)=dkd!!とする。これらを考慮して式()を書きなおすと、PNL()="Zd!~Apulse(!)~Apulse(!)eidkd!j!z()となる。ここで、dkd!!は物質の群屈折率ngr(!)とdkd!!=ngr(!)=cの関係にある。ここでcは光の速度である。さらに、式()中の積分の中身は~Apulse(!)が値を持つ範囲内のみ積分の値に寄与することを考えると、電磁波のバンド幅程度の部分しか積分の値に有効に寄与しないことが分かる。考えているパルス光は中心周波数!に比べバンド幅は小さく、その範囲内ではngr(!)は一定であると考える。これにより式()はPNL()="eingrczZd!~Apulse(!)~Apulse(!)()と書き直すことができる。非線形分極からのTHz波放射次に、非線形分極による電磁波の放射について考える。(以下の議論はに準拠している。)第章THz波発生マクスウェル方程式はrD(rt)=()rB(rt)=()rE(rt)=B(rt)t()rH(rt)=D(rt)t()である。式()の回転をとり、式()を用いて磁場を消去する。これによりrE(rt)r(rE(rt))=tD(rt)()となる。尚、は真空の透磁率である。また、一般に異方性媒質中では式()中の第二項の電場の発散はではない。しかし、ここでは物質中でも電磁波は横波であると近似し、この項はで近似する。また、電束密度は次の非線形分極を考えD(rt)="Zdf(t)E(r)PNL(zt)()とする。ここで、"は真空の誘電率、f(t)は媒質の誘電応答関数である。また、一般に磁気応答は光の周波数より遅く追随できないため磁気応答は無視し、B(rt)=H(rt)()とする。これらを式()に代入し、zE(zt)ctZdf(t)E(r)=tPNL(zt)()を得る。尚、cは真空中での光速である。この両辺をフーリエ変換し、zE(z)"()cE(z)=PNL(z)()を得る。尚、放射される電磁波がTHz波であることを考えて周波数をと書いた。ここで、"()は誘電応答関数のフーリエ変換であり、媒質の周波数に対する比誘電率を表わす。式()は周波数を持つ分極によって同じ周波数を持つ電磁波が放射される様子を示している。ここで、非線形分極を誘起している電磁波がパルス的であることを鑑み、放射される電磁場も同様にパルス的であると考えて、放射される電磁波の電場を周波数空間でETHz(z)と書く。この電場の周波数に対応する波数をk()とし、このk()で空間的に進行する成分を分離して以下の様に書くTHz波発生の計算式ETHz(z)=ATHz()eik()z()尚、ATHz()は式()と同様包絡線を表す。これを式()に代入する。また、slowlyvaryingenvelopeapproximationを採用し、波形の階微分と階微分についてはATHz(zt)zk()ATHz(zt)z()の関係式があると仮定する。これをもって、波形の階微分は無視する。また、本節では放射されるTHz波の偏光については考えないため、以下では方程式をスカラー的に取り扱う。これより、ik()zATHz(z)eik()zk()"()cATHz(z)eik()z=PNL(z)()ここで、n()を媒質の屈折率とすると波数と周波数の間には=ck()=n()の関係があり、屈折率と比誘電率の間にはn()=p"()の関係があることを鑑みると、式()の第二項は消える。これにより、式()はik()zATHz(z)eik()z=PNL(z)()となる。これを整理し、zATHz(z)=icn()PNL(z)eik()z()を得る。ここに式()を代入し、非線形媒質のTHz帯での屈折率n()を持ちいて波数k()をk()=n()=cと書き直すとzATHz(z)=icn()P()(z)ein()cz()を得る。ここでn()=ngrn()()P()(z)="Zd!Apulse(z!)Apulse(z!)()とした。次節以降ではこの式を用いて差周波発生によるTHz波発生の際に問題となる各種の条件について議論する。第章THz波発生THz波発生において使用される非線形媒質THz波発生の際に問題となる各種の条件について議論する前に、実験で使用する非線形媒質について本節で簡単にまとめる。次節以降では本節であげた非線形媒質を例にとって議論を進める。高効率のTHz波発生を差周波発生過程を利用して行う場合には、非線形定数が大きく、反転対称性のない媒質を利用する必要がある。THz波発生用の非線形媒質として利用される物質は、ZnTe、GaP、GaAs、GaSe、InP、InAs、DAST(dimethylaminoNmethylstilbazoliumtosylate)等さまざまである。ここではその中でも最も一般的なTHz波発生結晶であるZnTeと広帯域なTHz波発生が可能であるGaPについて説明する。ZnTeテルル化亜鉛(ZnTe)は閃亜鉛鉱構造をとる結晶であり、その色は赤褐色である。電気光学定数はnmにおいてpmV、nmでの屈折率は、群屈折率は、THz領域での屈折率はである,。非線形光学定数が大きく、また最も広く用いられているフェムト秒パルスレーザーであるTi:Sレーザーを用いる際に約THzにおいて位相整合条件を満たすことからTHz波発生に非常によく用いられる。THz波発生にはTHz波への変換効率が最も高くなる()面を用いることが多い。しかし、THz付近からフォノンによるTHz波吸収が大きくなるため、ZnTeによる差周波発生では周波数THz以上のTHz波の発生は困難である。GaPリン化ガリウム(GaP)は閃亜鉛鉱構造をとる結晶である。その色は黄色であり、工業的にも良く用いられる半導体である。電気光学定数はnmにおいてpmVである。nmでの屈折率は、群屈折率は、THz領域での屈折率はである,。Ti:Sパルスレーザーの波長では位相整合が取れず、また非線形光学定数がZnTeと比較して小さい点ではZnTeよりも不利である。しかし、GaPは最低次フォノンの周波数がZnTeよりも高いため、上限がTHz程度に及ぶ広帯域なTHz波の発生が可能である。また、波長nm付近のレーザーを用いた場合に位相整合条件が満たされるため、そのような波長のレーザーに対しては有利である。工業的にも使われる半導体であるため、入手が容易である点もこの結晶の利点である。位相整合本節からは、前節までの計算を踏まえて差周波発生過程によるTHz波発生において変換効率に影響を及ぼす各種の条件について述べる。本節では、まず差周波発生過程における運動量保存則、すなわち位相整合について述べる。尚、以降ではTi:Sレーザーからの超短位相整合パルス光を用い、ZnTeまたはGaPを用いてTHz波発生を行うという状況を想定して計算を進める。出発点は式()である。式()は2次の非線形分極からの放射によってTHz波が増幅されていく様子を表わしている。この式を議論するにあたってまず問題になるのは、P()のz依存性である。P()を表わす式は式であり、P()のz依存性はApulseのz依存性によって決定される。Apulseはファンダメンタル光の振幅を表わすため、これのz依存性とはすなわち非線形結晶中でのファンダメンタル光の減衰のことである。非線形結晶中でのファンダメンタル光の減衰の要因としては、非線形結晶の光吸収による減衰とTHz波への変換による減衰の二つが挙げられる。ここで念頭においている非線形媒質であるZnTeとGaPは波長nmの光の吸収は小さく、またTHz波への変換効率は再生増幅器からの光を用いても程度以下と小さい。このためここで想定している状況下では、非線形結晶中でのファンダメンタル光の減衰は無視し、P()にz依存性はないとしてよい。次の分極の値はzに依存しないと仮定し、式()を結晶長Lにわたって積分すると、ATHz(z)=cn()n()P()()ein()cL=A()ein()cLn()()となる。(A()=cn()P()()とした。)光の電場と強度の関係式I="cjEjを用いて変換されたTHz波の強度を求めると、ITHz="cA()cLsincn()cL()となる。式を見ると、発生するTHz波の強度ITHzを考える際にはnの値が重要になることが分かる。nとはすなわち非線形結晶のファンダメンタル光に対する群屈折率とTHz波に対する屈折率の差である。nがである場合とでない場合に分けてITHzの性質をまとめると以下の様になる。(1)n()=のときsinc関数の性質により、THz波の強度は非線形結晶の厚さLに対して振動する。このとき、発生したTHz波の強度が下がり始める結晶の厚さL=cnをコヒーレンス長と呼ぶ。効率的なTHz波発生のためには結晶長をコヒーレンス長に合わせる必要がある。このような状況のとき、「位相整合条件が満たされていない」という。(2)n()=のとき発生するTHz波の強度は結晶長の2乗に比例して増大する。このとき「位相整合条件が満たされている」という。この状況下では結晶を厚くするほど発生するTHz波の強度が上昇するが、結晶長がある程度以上長くなるとファンダメンタル光の減衰を無視できなくな第章THz波発生pulse図:位相整合が満たされている場合pulse図:位相整合が満たされていない場合り、式は正しくなくなる。この場合はファンダメンタル光の減衰まで取り込んだ方程式を解く必要がある。位相整合条件については非線形媒質中での光パルスの群速度とTHz波の位相速度の関係性から直観的な説明が可能である。位相整合が取れている時、すなわちn()=ngr(!)のとき、光パルスの速度とTHz波の速度は等しい。これにより、媒質中で発生したTHz波は加算的に重ねあわされる。(図)これに対し、位相整合が取れていないとき、結晶の各位置で発生したTHz波はお互いが相殺しあい、弱め合ってしまう(図)。位相整合条件を満たすことによりTHz波の発生効率を高めることが出来る理由は以上のように理解できる。位相整合についての一般的な議論はここまでとし、以下ではZnTeとGaPにおける位相整合条件について具体的に述べる。ZnTeにおける位相整合ZnTeの屈折率については、セルマイヤーの分散式のパラメータが実験値から決められており(可視領域、THz領域)、それを用いることで各波長に対する屈折率を決定することが出来る。n()=::::波長(m)(可視)()n(fTHz)=:fTHz:fTHzfTHz:周波数(THz)(遠赤外領域)()位相整合RefractiveIndexFrequency(THz)RefractiveIndex(THzRegion)GroupRefractiveIndex(nm)図:ZnTeのTHz領域での屈折率とnmでの群屈折率また、屈折率と群屈折率の関係式はngr=ndnd()となる。これらから計算した屈折率とコヒーレント長Lcoh=kの関係を図と図に示す。Ti:Sレーザーを光源として用いることを想定し、ファンダメンタル光の波長はnmとした。図からわかるようにTi:Sレーザーを用いた

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