北京市农业土壤重金属污染环境风险等级评价

第 27 卷 第 8 期 农 业 工 程 学 报 Vol.27 No.8 330 2011 年 8 月 Transactions of the CSAE Aug. 2011 北京市农业土壤重金属污染环境风险等级评价 姜菲菲 1，孙丹峰 1※，李 红 2，周连第 2 （1. 中国农业大学资源与环境学院，北京 100193； 2. 北京市农林科学院综合发展研究所，北京 100097） 摘 要：为全面了解北京市农业土壤中重金属污染环境风险等级及空间分布特征，采用 Hakanson 潜在生态危害指数法对 1018 个采样点的 Cr、Ni、Cu、Zn、As、Cd、Pb、Hg 8 种重金属进行污染的潜在生态风险评价，并运用指示克里格方法 绘制污染风险概率分布图，对整个北京市农业土壤重金属污染风险的空间分布特征进行分析。结果表明：北京市农业土 壤重金属污染风险已达到中度和低度，低度、中度、重度和严重 4 个风险等级的样点比例分别为 42.63%、34.97%、18.57%、 3.83%，8 种金属中 Cd 和 Hg 元素污染风险最高，Cr、Ni、Zn 元素生态风险较低，风险概率图显示城区周围、大兴、通 州、密云等地风险等级较高。 关键词：土壤污染，重金属，风险评价，Hakanson 指数，指示克里格 doi：10.3969/j.issn.1002-6819.2011.08.058 中图分类号： X825 文献标志码：A 文章编号：1002-6819(2011)-08-0330-08 姜菲菲，孙丹峰，李 红，等. 北京市农业土壤重金属污染环境风险等级评价[J]. 农业工程学报，2011，27(8)：330 －337. Jiang Feifei, Sun Danfeng, Li Hong, et al. Risk grade assessment for farmland pollution of heavy metals in Beijing[J]. Transactions of the CSAE, 2011, 27(8): 330－337. (in Chinese with English abstract) 0 引 言 近年来农业土壤重金属污染风险日益加剧, 通过样 点定期监测和早期风险预警评价,是防止污染和及早治理 所必需的。土壤环境风险评估包括人体健康风险和生态 风险评价 2 个方面。发达国家的研究较为突出，建立有 完整的土壤风险评估体系，如美国法庭现在所通用的生 态环境风险评价方法 TCLP（toxicity characteristic leaching procedure）法 [1]。Rapant 提出的环境风险指数法 [2]和 Hakanson 的潜在生态危害指数法[3]是目前重金属风险评 价中应用最广的方法。与 Rapant 指数法相比，Hakanson 指数法计算公式中引入毒性系数，更符合生态风险评价 的内涵，目前主要是针对湖泊、河流等水域底泥重金属 进行污染风险评价 [4]，而有关土壤重金属污染环境风险 评价研究报道相对较少。中国的风险评价研究起步于 20 世纪 90 年代，且以借鉴国外研究经验为主，王学松用 Rapant 环境风险指数法评价了徐州市表层土壤的环境风 险[5]；樊文华等采用 Hakanson 潜在生态风险指数研究了露 天煤矿复垦土壤重金属污染程度及潜在的生态危害性[6]。 为实现北京市建设世界城市的目标,北京市对区域生 态环境建设越来越重视。霍霄妮等人对 21 世纪初期北京 收稿日期：2010-11-10 修订日期：2011-06-22 基金项目：“十五”国家科技攻关 计划 项目进度计划表范例计划下载计划下载计划下载课程教学计划下载 （2004BA617B04）；国家科技支撑项 目（2006BAD10A06-03, 2006BAB15B05） 作者简介：姜菲菲（1988－），女，山东人，主要从事土地利用环境风险评 价研究。北京 中国农业大学资源与环境学院，100193。 Email：jiangfeiland@163.com ※通信作者：孙丹峰（1971－），男，山东人，教授，主要从事农业资源利 用与信息技术研究。北京 中国农业大学资源与环境学院，100193。 Email：sundf@cau.edu.cn 市农业土壤重金属污染进行了系统研究，单因子指数法 评价表明 Cr 污染状态最严重，其次为 As、Cu、Zn、Cd、 Hg、Pb、Ni；内梅罗指数法则几乎所有的样点都处于轻 度污染状态[7]；对服从对数正态分布的 Cr、Ni、Zn、Hg， 用地统计学方法分析了空间结构的尺度效应[8]；用空间自 相关分析法研究了它们全局和局部空间结构[9-10]，并结合 空间自相关分析与地统计学方法进行土壤重金属空间插 值[8-9]，利用空间自回归模型探讨了区域土地利用对 4 种 重金属富集的贡献[9,11]。但对不服从正态分布 Cu、As、 Cd、Pb 元素，不能用普通克里格插值研究其空间分布特 点，限制了对北京市农业土壤整体重金属污染环境风险评 估的研究。 因此本文采用Hakanson潜在生态危害指数法对土壤 中 Cr、Ni、Cu、Zn、As、Cd、Pb、Hg 8 种重金属污染 的生态环境风险进行综合评价，并尝试用指示克里格法 得到 Hakanson 指数量化的污染风险概率分布图，分析污 染风险的空间分布特征和潜在污染源，尤其 Cu、As、Cd、 Pb4 种元素，在前期研究基础上以期为北京市环境风险 预警和土壤环境质量综合治理提供科学依据。 1 材料和方法 1.1 数据来源 根据北京市耕作土壤的分布情况，于 2006 年秋季作 物收获后采集土壤样点。采用不规则分层抽样法分 3 步布 设采样点 1 018 个。每个样点均采自 10 m×10 m 正方形 4 个顶点和中心点，各取表层（0～20 cm）土壤约 1 kg 混合 后用四分法从中选取 1 kg 土样作为代表该点的混合样品。 采样的同时用 GPS 定位样点坐标。土壤样品的化学分析项 目由北京市环境监测站按照国家 标准 excel标准偏差excel标准偏差函数exl标准差函数国标检验抽样标准表免费下载红头文件格式标准下载 （GB15618－1995） 第 8 期 姜菲菲等：北京市农业土壤重金属污染环境风险等级评价 331 执行完成，主要包括 8 种重金属 Cr、Ni、Cu、Zn、As、 Cd、Pb 和 Hg 含量的测定。土壤样点分布如图 1 所示，详 细介绍见文献[7,9]。除此之外还用到 2006 年 1∶10 万北京 市行政界线图，1999 年 1∶10 万北京市土地利用现状图。 图 1 北京市土壤样点分布 Fig.1 Distribution of soil sample sites in Beijing city 1.2 环境风险评价方法 多数土壤重金属环境风险研究是基于调查样点重金 属含量数据资料进行污染环境风险分析。本研究以北京 市土壤重金属背景值[12]为评价标准（表 1），评价方法为 国内外土壤（沉积物）重金属污染研究常用的 Hakanson 潜在生态危害指数法[3]。其计算公式如下 i i r i n CC C = （1） 1 n i d r i C C = = ∑ （2） i i i r r rE T C= × （3） 1 1 ( ) n n i i i r r r i i RI E T C = = = = ×∑ ∑ （4） 式中，Cri 为某一金属的污染指数(单因子污染指数)；Ci 为沉积物中污染物的实测参数；Cni 为某污染物参比值， 采用土壤中重金属元素背景值；Cd 为多种污染物的污染 指数之和(多因子污染指数)；Eri为单污染物潜在生态风险 指数；Tri 为单个污染物的毒性响应参数；RI 为潜在生态 风险指数（区域多因子生态风险指数）。 表 1 北京市土壤重金属含量背景值 Table 1 Background values concentration of soil heavy metals in Beijing 重金属 Cr Ni Cu Zn As Cd Pb Hg* 背景值/(mg·kg-1) 29.80 26.80 18.70 57.50 7.09 0.119 24.60 0.08 注：*除 Hg 的背景值来自李健等的《环境背景值数据手册》，其余来自陈 同斌等的《北京市土壤重金属背景值的系统研究》[12]。 关于毒性响应参数的设定，本研究参照 Hakanson 和徐争启的计算结果[12]设定 8种重金属的毒性响应系数 分别为 Hg(40)>Cd(30)>As(10)>Cu(5)=Pb(5)=Ni(5)>Cr(2)> Zn(1)[13]。 然后根据 Cri 、Eri和 RI 的分级标准[3]分别来评价单 污染物污染程度、单个污染物生态风险程度和总的潜在 生态风险程度。 1.3 指示克里格 指示克里格法属于非线性克里格方法范畴，它表示 该点超过预先设定的一个阈值的概率的多少。指示克里 格不要求原始数据服从正态分布，并能抑制特异值对变 异函数稳健性的影响，是处理有偏数据的有力工具，假 设在区域 D 上采样测定了某变量，若该变量在区域 D 上 的阈值或边界值为 z，则在 x∈D 处可定义如下阶梯函数 （即指示函数） 1 ( ) ( , ) 0 ( ) Z x z I x z Z x z ≥⎧⎪= ⎨⎪ <⎩ （5） 在给定的阈值 z 的条件下，记 Z(x)≥z（即 I(x，z)=1） 的概率为 F(z) =prob[I(x，z)=1] （6） 则指示函数 I(x, z)的期望值为 { ( , )} 1 ( ) 0 [1 ( )] ( )E I x z F z F z F z= × + × − = （7） 式（7）表明 x 处 Z(x)≥z(即 I(x, z)=1)的概率等于指示变 换值的平均值。当 I(x+h, z)和 I(x, z)为被变化矢量 h 分隔 为 2 个指示变换数据点时，则指示变异函数可定义为 2 1 1( , ) {[ ( , ) ( , )] } 2 h z E I x h z I x zγ = + − （8） 可见用式(8)求得的指示变异函数，可通过普通克里 格估计得到的未知点的 I(x, z)值，即为 Z(x)≥z 在该点出 现的概率，即 * 1 ( ) ( ) n F z I xα α α λ = = ∑ （9） 式中，F*为 Z(x) ≥z 的概率 F 的克里格估计；n 是在待 估点 x 的邻域中的有效点数；xα是第 α 个采样点的位置； λα 是克里格权系数。用式（9）可以估计 Z(x)≥z 的条件 概率图[14]。 1.4 图形制作与数据处理 本研究中，采用 ArcGIS 9.2 软件进行克里格插值和 空间分析。运用 SPSS 13.0 和 Excel 2003 进行统计分析 处理。 2 结果与分析 2.1 环境风险评价 Hakanson 潜在生态危害指数法的评价结果包括单个 污染物的风险程度（表 2）和整体潜在生态风险（表 3）。 从各元素的生态危害指数平均值比较看，各元素危害风 险程度排序为：Hg>Cd>As>Cu>Pb>Ni>Cr>Zn。1 018 个 土壤样点中 Cr、Ni 和 Zn 3 种金属元素的潜在生态危害 较低，全部样点处于低污染级别，对北京市土壤重金属 农业工程学报 2011 年 332 潜在生态污染危害贡献较低。而 Cd 和 Hg 是危害最严重 的 2 种金属元素，部分样品达到了中度和较重生态危害 水平。Cd 元素样品中，有 40.86%的样点处于低污染级别， 35.56%处于中污染级别，21.42%处于较重污染级别， 1.77%处于重污染级别，有 4 个样点处于严重污染级别， 占总样品的 0.39%。可见 Cd 元素已有一半以上样品出现 中度以上的污染级别，对整个区域的土壤重金属潜在生 态危害污染贡献较为突出。Hg 元素样品中，处于五个等 级的污染样点比例分别为 30.65%、27.80%、24.95%、 11.79%和 4.81%，即 41.55%的样品处于较重污染程度以 上级别，整体潜在生态危害程度呈恶化趋势。Cu、As 和 Pb 都是有小部分样点污染风险较高，Cu 和 As 的污染更 严重些，分别有 3.14%和 7.07%的 样本 保单样本pdf木马病毒样本下载上虞风机样本下载直线导轨样本下载电脑病毒样本下载 处于中度及中度以 上风险等级。 表 2 北京市重金属的潜在生态危害指数统计 Table 2 Potential ecological risk coefficient for every heavy metal in Beijing city 样 点 频 数 分 布 单个污染物生态 风险等级 Eir＜40 40≤Eir＜80 80≤Eir＜160 160≤Eir＜320 Eir≥320 程度 最低值 最高值 平均值 低 中 较重 重 严重 Cr 2.121 20.134 4.077 1 018 0 0 0 0 Ni 1.655 37.944 5.316 1 018 0 0 0 0 Cu 2.223 132.781 15.954 986 29 3 0 0 Zn 0.496 3.854 1.326 1 018 0 0 0 0 As 3.625 102.856 22.688 946 70 2 0 0 Cd 5.918 1 070.672 61.405 416 362 218 18 4 Pb 1.398 134.146 10.204 1 012 5 1 0 0 Hg 0.250 2 145.000 108.754 312 283 254 120 49 注：Eir为单污染物潜在生态风险指数。 公式（4）计算结果 RI 为每个样点的 8 种重金属污染 的协同生态风险：1 018 个土壤样点的潜在生态危害指数 最小值 31.899，最大值达到 2 408.313，平均值 229.724， 按风险等级划分属于中度风险级别。区域潜在生态危害 指数分级和样点频数如表 3 所示，低度、中度、重度和 严重 4 个风险等级的样点比例分别为 42.63%、34.97%、 18.57%、3.83%，大部分样点为低度和中度风险程度。北 京市重金属污染已存在一定程度的生态危害风险，但还 未达到严重恶化的程度，提前进行治理和预防是非常必 要的。 表 3 北京市潜在生态危害指数频数 Table 3 Frequencies of potential ecological risk index in Beijing city 潜在生态风 险等级 RI＜150 150≤RI＜300 300≤RI＜600 RI≥600 程度 低度 中度 重度 严重 点数 434 356 189 39 比例/% 42.63 34.97 18.57 3.83 注：RI 为区域潜在生态风险指数 与相同数据来源的霍霄妮的重金属污染状态评价结 果对比[7, 9]：单因子污染指数与 Hakanson 潜在生态危害指 数的单污染物生态风险呈相似趋势，但不完全等同，单 因子指数平均值比较重金属污染顺序为 Cu>Hg>As>Cd> Pb>Cr>Zn>Ni，而用潜在生态危害指数法得出的单个金属 的潜在风险顺序 Hg>Cd>As>Cu>Pb>Ni>Cr>Zn，表明 Hg 和Cd不仅污染指数较其它元素高，同时由于其毒性较高， 使其对北京农业土壤的潜在生态危害程度最强。与内梅 罗综合指数法[7]比较：内梅罗综合指数法反映的是各个样 点的污染状况，而风险评价是在样点状态含量的基础上 评价其潜在风险，所以 Cd 在状态评价中不是特别严重程 度，但由于 Cd 毒性系数较高，存在较强的潜在生态危害。 重金属污染状态评价与环境风险评价是两个概念， 状态评价是评价重金属含量的多少，而环境风险风险评 价不仅表示量的多少，还反映重金属对环境和人类的毒 性危害程度；常用的评价方法有单因子指数法、地质累 积指数法或其他类似的方法，这些方法都侧重于对单一 重金属量的比较评价，而 Hakanson 潜在生态危害指数法 更侧重于对多种重金属协同危害作用的评价。Hakanson 指数法体现了生物有效性、相对贡献及地理空间差异等 特点，是综合反映重金属对生态环境影响潜力的指标， 适合于大区域范围沉积物和土壤进行评价比较[15]；因此 2 种评价结合可互补分析区域土壤重金属污染规律和风险 贡献。 2.2 环境风险空间分布 根据 Hakanson 潜在生态危害指数法风险等级的划分 （表 2），40 和 80 为单污染物潜在生态风险（Eir）低度 和中度风险等级临界值，因此设置 40 和 80 为指示克里 格插值的阈值。图 2 为 Cu、As、Cd、Pd、Hg5 种元素潜 在生态风险指数高于 40 的概率空间分布图，由图 2 看出， Cd 和 Hg 潜在生态风险整体较高，Cd 元素高风险区分布 广泛，市郊区、大兴通州等区域更突出；Cd 一般用于地 膜生产过程中加入的含有 Cd、Pb 的热稳定剂，其次是 农业灌溉、大气沉降的影响，还有采矿活动及其他人类 活动的影响[16]。Hg 元素潜在生态风险高风险区集中北京 主城区周围，以及密云、平谷、门头沟等县区的边缘。 城区周围是人类活动密集区域，土壤中 Hg 主要来源于道 路交通和工矿企业。刘俊华在研究北京表层土壤 Hg 污染 状况时认为北京表层土壤 Hg 主要来自燃煤[17]。 第 8 期 姜菲菲等：北京市农业土壤重金属污染环境风险等级评价 333 图 2 单元素潜在生态风险指数高于 40 的污染风险概率图 Fig.2 Single contamination risk probability map 农业工程学报 2011 年 334 对污染严重的Cd和Hg提高阈值到中度污染的80再次 进行插值得到图 3，可以看到潜在生态风险高于 80 的高概 率区域仍分布较广，尤其是 Hg 元素，在城区周围及密云县 污染风险很高。Cd 高风险区集中于密云、平谷和大兴等地。 图 3 Cd、Hg 潜在生态风险指数高于 80 的风险概率分布图 Fig.3 Risk probability map of Cd、Hg Cu、Pb 和 As 整体生态风险概率不高，Cu 的污染高 风险区出现在城区周围、昌平区、密云水库、房山边缘 等；刘洪涛的研究表明农田土壤中的铜主要通过畜禽粪 便、杀菌剂、再生水和化肥等途径输入[18]。As 元素污染 危险区域在西南部的房山及平谷密云的交界处；陈同斌 的研究指出北京市自然土壤的砷含量最低，最接近背景 值，菜地和稻田的土壤砷含量的增加最为显著[19]。由于 样点中 Pb 的生态风险超过阈值 40 的只有 6 个点，所以 插值结果没有出现明显的区域性，高风险区在怀柔、昌 平及密云顺义交界处。降低阈值到默认 7.09 插值得到图 4a，则 Pb 的高风险概率值较为均匀，在 0.15~0.82 之间， 在空间分布上看，各个区县具有高风险概率出现，呈分 散分布。应属于非点源污染所致。郑袁明的研究表明大 气沉降、垃圾填埋以及农药施用等人类活动可能是影响 不同土地利用类型下土壤铅积累浓度的重要原因[20]。 Cr、Ni 和 Zn 的全部样点的生态风险指数都低于 40， 但不代表无污染风险。为分析 Cr、Ni 和 Zn 潜在生态风 险空间分布，以 ArcGIS 默认阈值（即误差最小）进行指 示克里格插值（图 4），三种元素生态风险空间分布结构 大致相似，说明这 3 种元素的污染具有一定的同源型， 且风险值都偏低，应是与成土母质有很大关联。霍霄妮 指出 Cr、Ni、Zn、Hg 存在显著的正空间自相关，Cr、 Ni 含量的影响因素主要为土壤母质和土地利用强度，而 Zn、Hg 含量的影响因素主要为工矿企业、道路和土壤母 质[11]。虽然 Cr、Ni 和 Zn 污染风险还未达到预警线，但 密云、怀柔、顺义、通州等区域存在潜在污染风险，应 提前采取措施规避风险。 第 8 期 姜菲菲等：北京市农业土壤重金属污染环境风险等级评价 335 注：Cr、Ni、Zn、Pb 元素默认阈值分别为 3.89、4.96、1.27、7.09 图 4 Cr、Ni、Zn、Pb 的风险概率空间分布图 Fig.4 Risk probability map of Cr、Ni、Zn and Pb Hakanson 潜在生态危害指数法中综合潜在生态风险 等级（表 3）低度风险临界值为 150，所以设 150 为指示 克里格插值的阈值。图 5 反映了 8 种重金属污染的协同 生态风险的空间分布。潜在生态风险的高值区集中在城 区周围、大兴、通州、密云等地。与单污染物风险概率 图对比发现，区域潜在生态风险与 Hg 元素的污染风险空 间分布结构相似，而 Hg 元素是 8 种元素中潜在生态风险 最高的，说明 Hg 元素对区域土壤重金属潜在生态危害贡 献最为突出，尤其是在城区周围。图 5 表明密云县的高 风险主要集中在密云南部和东南部，是 Hg、Cu、Cr 的协 同作用，主要是由金属矿山不合理堆放的尾砂及废矿石 注：区域潜在生态风险概率图插值阈值为 150。 图 5 区域潜在生态风险概率分布图 Fig.5 Probability map of Regional potential ecological risk 等人为因素所致[21]；密云东南部的高风险是由 Cd 和 Hg 污染引起的，该区域长期的生活污水和工业污水灌溉农 田致使重金属富集。 3 结论 1）北京市农业土壤重金属已存在一定程度的环境污 染风险，对农产品安全和人类健康会产生影响。根据区 域潜在生态风险等级的划分，低度、中度、重度和严重 4 个风险等级的样点比例分别为 42.63%、34.97%、18.57%、 3.83%，各元素生态危害等级排序为：Hg>Cd>As>Cu>Pb> Ni>Cr>Zn，Hg 和 Cd 对北京市重金属污染环境风险的危 害最大，Cr、Ni 和 Zn 的生态风险都在警戒线以下。 2）北京市潜在生态风险的高风险区集中在城区周 围、大兴、通州、密云等地，主城区周围主要是 Hg 元素 的生态危害贡献，而密云县的高风险是 Hg、Cu、Cr 的协 同作用，东南部的生态风险主要是污水灌溉带来的 Cd 和 Hg 污染引起的。针对不同区域的不同风险等级以及引起 风险的重金属种类，相关部门可以此为指导采取一定的 控制和治理措施，防止污染风险的进一步恶化。 3）该文首次应用指示克里格方法得到各元素及北京 区域的污染风险概率图，进一步分析风险等级和空间分 布；并且对不同重金属元素设置统一阈值、对同一元素 设置不同阈值等级，对比不同元素的风险等级以及高风 险区域，为进行区域重金属污染风险评价提供了新的方 法，也为区域土壤环境防治和修复的提供了参考。 [参 考 文 献] [1] Chang E E. 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Institute of Comprehensive Research, Beijing Academy of Agriculture and Forestry Sciences, Beijing 10097, China) Abstract: In order to fully investigate the environmental pollution risks of Heavy Metals and its spatial distribution in Beijing cultivated soils，environmental risk of Cr, Ni, Cu, Zn, As, Cd, Pb and Hg in 1018 soil samples were evaluated using Hakanson potential ecological risk index, and the probability distribution maps of their risk were produced by indicator Kriging method, also their spatial distribution were analyzed. The results showed that the heavy metals’ environmental risk of Beijing reached medium level and low level, and the respective samples ratio of low, moderate, severe and very serious risk level was 42.63%, 34.97%, 18.57% and 3.83%. The risks of Cd and Hg were at a higher level, the risks of Cr, Ni, and Zn were relatively slight. Risk probability map indicates that the urban fringe around the city, Daxing, Tongzhou, and Miyun are in the high-risk areas. Key words: soil pollution, heavy metals, risk assessment, Hakanson index, indicator Kriging